上海郊区典型河道卤代烃类消毒副产物污染特征与生态风险研究.pdf
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1、生态毒理学报Asian Journal of Ecotoxicology第 18 卷 第 3 期 2023 年 6 月Vol.18,No.3 Jun.2023 基金项目:上海市“科技创新行动计划”社会发展科技攻关项目(21DZ1202200);上海市生态环境局科研项目(沪环科2021第 10 号)第一作者:周萌萌(1997),女,硕士研究生,研究方向为生态毒理,E-mail: *通信作者(Corresponding author),E-mail:DOI:10.7524/AJE.1673-5897.20220919004周萌萌,沈根祥,朱英,等.上海郊区典型河道卤代烃类消毒副产物污染特征与生态风
2、险研究J.生态毒理学报,2023,18(3):430-444Zhou M M,Shen G X,Zhu Y,et al.Pollution characteristics and ecological risks of halogenated hydrocarbon disinfection byproducts in typical riverchannels in Shanghai suburbs J.Asian Journal of Ecotoxicology,2023,18(3):430-444(in Chinese)上海郊区典型河道卤代烃类消毒副产物污染特征与生态风险研究周萌萌1,沈
3、根祥1,2,*,朱英2,胡双庆2,凌思源2,张洪昌2,张红霞11.华东理工大学资源与环境学院,上海 2002372.上海市环境科学研究院,国家环境保护新型污染物环境健康影响评价重点实验室,上海 200233收稿日期:2022-09-19 录用日期:2022-11-16摘要:消毒副产物(DBPs)随着消毒剂的大量使用而不断产生,DBPs 持续输入水环境中,会对水生态系统产生潜在风险。以上海郊区典型河道太浦河及其周边河道为研究对象,采用顶空-气相色谱-质谱法对 9 个点位水体中 7 种典型 DBPs 的浓度水平进行了测定,并基于典型 DBPs 对淡水水生生物的急性和慢性毒性数据,采用物种敏感分布法
4、(SSD)和风险评价因子法(RAF)推导出预测无效应浓度(PNEC),结合风险商值法(RQ)开展水生态风险评估。结果表明,冬季 7 种 DBPs 在所有点位中均有检出,总浓度范围为 198.42 1 201.86 ng L-1;夏季,除三溴甲烷(TBM)外,其余 DBPs 检出率均有不同程度下降,二氯甲烷(DCM)和四氯化碳(CTC)在 9 个采样点均未检出,7 种卤代烃类 DBPs 总浓度范围为 5.81 40.62 ng L-1,即表明冬季典型河道水体中DBPs 的检出率和浓度均普遍高于夏季。生态风险评估结果表明,夏季太浦河及周边河道中 7 种 DBPs 的水生态急性和慢性风险均较小(lg
5、(RQ)-1),但冬季,太浦河干流点位 TCM 的慢性 lg(RQ)在-1 0 之间,对水生态系统存在潜在中等风险,需进一步加强监测与评估。关键词:消毒副产物;挥发性卤代烃;生态风险评估;顶空-气质色谱/质谱法;预测无效应浓度文章编号:1673-5897(2023)3-430-15 中图分类号:X171.5 文献标识码:APollution Characteristics and Ecological Risks of Halogenated HydrocarbonDisinfection Byproducts in Typical River Channels in Shanghai Sub
6、urbsZhou Mengmeng1,Shen Genxiang1,2,*,Zhu Ying2,Hu Shuangqing2,Ling Siyuan2,Zhang Hongchang2,Zhang Hongxia11.School of Resource and Environmental Engineering,East China University of Science and Technology,Shanghai 200237,China2.State Environmental Protection Key Laboratory of Environmental Health I
7、mpact Assessment of Emerging Contaminants,ShanghaiAcademy of Environmental Sciences,Shanghai 200233,ChinaReceived 19 September 2022 accepted 16 November 2022Abstract:Disinfection by-products(DBPs)are continuously produced with the use of disinfectants and importedinto the water environment,bringing
8、potential risks to the water ecosystem.In this paper,the research object is theTaipu River and its surrounding watercourses in the suburbs of Shanghai.In that regard,the concentration levels ofseven typical DBPs in water bodies across the nine sites were determined by headspace gas chromatography-ma
9、ss第 3 期周萌萌等:上海郊区典型河道卤代烃类消毒副产物污染特征与生态风险研究431 spectrometry.Based on the acute and chronic toxicity data of typical DBPs to freshwater aquatic organisms,thepredicted non-effect concentration(PNEC)was deduced through the species sensitivity distribution method(SSD)and risk assessment factor method(RAF).
10、Then,the risk quotient method(RQ)was combined to execute the waterecological risk assessment,yielding results that detected seven types of DBPs in all sites in winter,and the totalconcentration ranged from 198.42 to 1 201.86 ng L-1.During summer,the detection rates of DBPs,apart from bro-momethyl tr
11、ibromide(TBM),were reduced to varying degrees.Meanwhile,methylene chloride(DCM)and carbontetrachloride(CTC)were not detected in the nine sampling points.Furthermore,the total concentration of the DBPsof seven halogenated hydrocarbons ranged from 5.81 ng L-1to 40.62 ng L-1.Generally,it highlights tha
12、t the de-tection rate and concentration of DBPs in typical river water in winter are higher than those in summer.The find-ings of the ecological risk assessment exhibited that the acute and chronic risks of seven DBPs in Taipu River andits surrounding channels were small(lg(RQ)99.999%)。柱升温程序:初始温度为 4
13、5,保持3.5 min;以 30 min-1的速率升温至 100,保持0.3 min。质谱条件:采用电子轰击离子源(EI)定量分析,离子源温度为230;气质传输线温度为145;串联四级杆温度均为150;碰撞气为高纯氮气,碰撞气流量为 1.5 mLmin-1;扫描模式为选择离子扫描(SIM)。7 种挥发性卤代烃的分离效果均能达到标准的方法要求。1.4 质量保证与质量控制(QA/QC)通过回收率实验和精密度来保证 DBPs 测定的准确性。以煮沸 30 min 后冷却至室温的超纯水作为基质,分别进行10 次加标试验,加标浓度为10 ng L-1(二氯甲烷浓度为 50 ngL-1),采用外标法进行定量
14、分析。DCM、TCM、1,2-DCE、CTC、BDCM、DB-CM、TBM 的方法检出限范围为0.5 10.4 ng L-1(表2)。结果显示,空白水样中加标回收率为 76.5%109.8%,相对标准偏差(RSD)为 1.6%6.7%,精密度20%,满足环境监测分析方法标准制修订技术导则(HJ/T 1682010)质控要求21。1.5 PNEC 的推导方法1.5.1 物种敏感度分布曲线法当毒性数据量较丰富时,采用 SSD 法进行效应阈值计算。SSD 法充分利用了所获得的毒性数据,并且考虑了物种间异质性产生的不确定性,是一种更直观、更合理的评价方法,因此采用 SSD 法计算效应阈值更可靠22。本
15、研究采用荷兰国家公共卫生与环境研究院(RIVM)开发的 ETX 2.0 软件建立 SSD 曲线,推导基于50%置信度的 HC523,通过对数-正态分布模型拟合毒性数据,并采用 Kolmogorov-Smirnov 检验(K-S检验),判断其合理性。PNEC 的计算公式如下:PNEC=HC5/AF式中:HC5为 5%物种受到危害时的化合物浓度(mg L-1);AF 取值范围为 1 5,为保守评估风险阈值大小,本研究选用其最大值 524。1.5.2 风险评估因子法RAF 是根据获得的急性和慢性生物毒性数据的数量,选择不同的评估系数来评价的,适用于毒性数据较少的化合物25。评估系数根据欧盟水框架指令
16、推荐值取10 1 000。以半致死浓度(LC50)或半效应浓度(EC50)为测试终点的毒性数值作为急性毒性表 2 7 种卤代烃类 DBPs 的回归方程、可决系数(R2)、线性范围及方法检出限Table 2 Regression equation,correlation coefficient,coefficient of determination(R2)and detectionlimit of DBPs for 7 halogenated hydrocarbons物质名称Substance name线性方程Linear equationR2线性范围/(ng L-1)Linear range
17、/(ng L-1)方法检出限(MDL)/(ng L-1)Method detection limit(MDL)/(ng L-1)DCMy=457.5x+390870.99852 1 00010.4TCMy=1216.6x+158290.99882 1 0002.71,2-DCEy=361.65x+55590.99802 1 0003.2CTCy=1296.5x+9116.60.99942 1 0000.5BDCMy=587.49x+5987.30.99862 1 0002.2DBCMy=312.48x+3996.30.99782 1 0001.0TBMy=196.79x+2597.30.997
18、82 1 0001.1434 生态毒理学报第 18 卷数据,以无观察效应浓度(NOEC)为测试终点的毒性数值作为慢性毒性数据。PNEC 的计算公式如下:急性:PNEC=EC50(LC50)/AF慢性:PNEC=NOEC/AF式中:EC50和 LC50分别为半最大效应浓度和半致死浓度;AF 为评估因子。评估系数的值可以根据获取的毒性数据的种类和数量进行适当调整,当 3 个营养级别(鱼类、溞类和藻类)中每一营养级别至少有 1 项急性 LC50或 EC50数据存在时,评估因子取1 000;当 2 个营养级别(鱼类、溞类)中至少有 1 个营养级别的慢性试验的 EC10或 NOEC 数据存在时,评估因子
19、取 100;当 3 个营养级别(鱼类、溞类和藻类)中至少有 2 个营养级别的慢性试验的 EC10或 NO-EC 数据存在时,评估因子取50;当3 个营养级别(鱼类、溞类和藻类)中至少有 3 个营养级别的慢性 EC10或 NOEC 数据存在时,评估因子取 1026。当同时具有多个评价毒性终点时,选择 3 个营养级别中最敏感物种的毒理数据除以相应的评估因子来计算PNEC。1.6 生态风险评价为研究上海郊区典型河道中卤代烃类 DBPs 潜在的生态风险,本文采用 RQ 法对其进行评价,计算公式如下:RQ=MEC/PNEC式中:MEC 为卤代烃类 DBPs 实测浓度(gL-1);PNEC 为预测无效应浓
20、度(g L-1)。卤代烃类 DBPs 的风险水平取决于 RQ 值大小,按照 US EPA 的标准具体可分为 3 个等级:RQ0.1,为低风险水平;0.1RQTBMDBCMDCMBDCMTCMCTC,PNEC 也按此顺序依次减小,对环境友好程度也依次降低。罗莹等36利用 SSD 法 推 导 出 的TCM、TBM 的急性 PNEC 值分别为 0.586 mg L-1和0.857 mg L-1,低于本研究推导出的急性 PNEC 值,杜蕾37利用 SSD 法推导出 TCM、TBM 急性 PNEC值分别为 2.072 mg L-1和 2.674 mg L-1,其中 TBM急性 PNEC 与本研究推导的急
21、性 PNEC 较为接近,而 TCM 急性 PNEC 值则略高于与本研究推导出的表 3 卤代烃类 DBPs 对水生生物的急性毒性数值Table 3 Acute toxicity values of halogenated hydrocarbons DBPs to aquatic organisms化合物Compound受试生物Test organism拉丁文名Latin name测试指标Test indicators测试终点Test endpoint测试周期/dTest period/d浓度/(mgL-1)Concentration/(mgL-1)文献来源LiteraturesourcesDCM
22、小球藻Chlorella vulgaris生长 GrowthEC5040.980非洲爪蟾Xenopus laevis致死 MortalityLC50229.000牛蛙Rana catesbeiana综合毒性Combined toxicityEC50430.610福勒氏蟾蜍Bufo woodhouseissp.fowleri综合毒性Combined toxicityEC50332.000美洲狗鱼蛙Lithobates palustris综合毒性Combined toxicityEC50432.000黑头软口鲦Pimephales promelas致死 MortalityEC50499.000虹鳟
23、鱼Oncorhynchus mykiss致死 MortalityLC504108.000杂色鱂Cyprinodon variegatus致死 MortalityLC504143.038大型溞Daphnia magna致死 MortalityLC502220.000蓝鳃鱼Lepomis macrochirus致死 MortalityLC504220.000莱茵衣藻Chlamydomonas reinhardtii生长 GrowthEC503242.000斑马鱼Danio rerio致死 MortalityLC504254.000黑头软口鲦Pimephales promelas致死 Mortali
24、tyLC504315.525鲫鱼Carassius auratus致死 MortalityLC501420.000大型溞Daphnia magna致死 MortalityEC502470.372近头状尖胞藻Raphidocelis subcapitata生物化学BiochemistryEC503500.000高体雅罗鱼Leuciscus idusssp.melanotus致死 MortalityLC502524.488仙虾Streptocephalus proboscideus致死 MortalityLC5011 172.074绿藻Chlamydomonas angulosa光合作用Photo
25、synthesisEC500.1251 477.832萼花臂尾轮虫Brachionus calyciflorus致死 MortalityLC5012 021.403ECOTOX第 3 期周萌萌等:上海郊区典型河道卤代烃类消毒副产物污染特征与生态风险研究437 续表3化合物Compound受试生物Test organism拉丁文名Latin name测试指标Test indicators测试终点Test endpoint测试周期/dTest period/d浓度/(mgL-1)Concentration/(mgL-1)文献来源Literaturesources雨蛙Pseudacris cruci
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