金属有机框架材料及其在多巴胺检测方面应用的研究进展.pdf
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1、金属有机框架材料及其在多巴胺检测方面应用的研究进展徐 丹1,余雅琦2,周 健2*(1.宜春学院 教务处,江西 宜春 3 3 6 0 0 0;2.江西省高校应用化学与化学生物学重点实验室,江西 宜春 3 3 6 0 0 0)摘 要:金属有机框架(MO F s)材料,具有结构可调整、孔隙率高、功能多样性等特点。MO F s可以与样品前处理技术、多种检测技术结合,近年来受到了学界的广泛关注,它在很多领域都显示出了巨大的潜力,特别在生物方面的应用吸引了强烈的研究兴趣。多巴胺(D A)是人类和哺乳动物脑中枢神经中的重要信息传递物质,近年来,其含量的测定日益成为研究者们关注的焦点。本文简单地介绍了金属有机
2、框架材料,包括MO F s的发展、特点、合成以及常见应用,综述了近年来MO F s及其复合材料在多巴胺检测工作中所取得的研究进展,并对MO F s在D A检测中的应用潜力做出展望。关键词:多巴胺;金属有机框架;光化学;电化学;催化中图分类号:O 6 1 文献标识码:A 文章编号:1 6 7 1 3 8 0 X(2 0 2 3)0 6 0 0 4 1 0 6R e s e a r c h P r o g r e s s o n M e t a l o r g a n i c F r a m e w o r k s a n d T h e i r A p p l i c a t i o n s i
3、 n D o p a m i n e D e t e c t i o nX U D a n1,Y U Y a q i2,Z HO U J i a n2*(1.O f f i c e o f A c a d e m i c A f f a i r s,Y i c h u n U n i v e r s i t y,Y i c h u n 3 3 6 0 0 0,C h i n a;2.K e y L a b o r a t o r y o f J i a n g x i U n i v e r s i t y f o r A p p l i e d C h e m i s t r y a n d
4、 C h e m i c a l B i o l o g y,Y i c h u n U n i v e r s i t y,Y i c h u n 3 3 6 0 0 0,C h i n a)A b s t r a c t:D o p a m i n e(D A)i s a n i m p o r t a n t i n f o r m a t i o n t r a n s m i t t i n g s u b s t a n c e i n t h e c e n t r a l n e r v o u s s y s t e m o f h u-m a n a n d m a mm
5、a l i a n b r a i n s.I n r e c e n t y e a r s,t h e d e t e c t i o n o f d o p a m i n e c o n t e n t h a s i n c r e a s i n g l y b e c o m e t h e f o c u s o f r e s e a r c h e r s.M e t a l o r g a n i c f r a m e w o r k s(MO F s)h a v e t h e c h a r a c t e r i s t i c s o f a d j u s t
6、 a b l e s t r u c t u r e,h i g h p o r o s i t y,f u n c t i o n a l d i v e r s i t y.MO F s c a n b e c o m b i n e d w i t h s a m p l e p r e t r e a t m e n t t e c h n i q u e s a n d v a r i o u s d e t e c t i o n t e c h n i q u e s.I n r e c e n t y e a r s,t h e y h a v e r e c e i v e
7、d e x t e n s i v e a t t e n t i o n f r o m t h e a c a d e m i c c o mm u n i t y a n d h a v e s h o w n p o t e n t i a l a p p l i c a-t i o n p r o s p e c t s i n m a n y f i e l d s,e s p e c i a l l y b i o l o g i c a l a p p l i c a t i o n s h a v e a t t r a c t e d a w i d e r a n g e
8、 o f s t r o n g r e s e a r c h i n t e r-e s t s.T h i s p a p e r b r i e f l y i n t r o d u c e s t h e m e t a l o r g a n i c f r a m e w o r k m a t e r i a l s,i n c l u d i n g t h e d e v e l o p m e n t,c h a r a c t e r i s-t i c s,s y n t h e s i s a n d c o mm o n a p p l i c a t i o
9、n s o f MO F s,a n d r e v i e w s s o m e r e s e a r c h p r o g r e s s o f MO F s a n d t h e i r c o m p o s-i t e s i n t h e d e t e c t i o n o f d o p a m i n e i n r e c e n t y e a r s.F i n a l l y,t h e a p p l i c a t i o n p r o s p e c t o f MO F s i n d o p a m i n e d e t e c t i o
10、 n i s p r o s p e c t e d.K e y w o r d s:d o p a m i n e;m e t a l o r g a n i c f r a m e w o r k s;p h o t o c h e m i s t r y;e l e c t r o c h e m i s t r y;c a t a l y s i s 多巴胺是一种特殊的神经递质,它存在于人体组织,如肾、中枢神经等,其水平与众多人类的重大疾病密切相关,例如精神分裂症、帕金森和阿兹海默症等,还发挥着多种生理功能。为了更好地协助临床分析和保障人类健康,对多巴胺含量的识别与检测是控制和消除其失
11、常所引起危害的重要因素,因此建立简便、灵敏的方法来检测多巴胺的水平具有重要意义。金属有机骨架(MO F s)是一种新型的具有周期14第4 5卷 第6期2 0 2 3年6月 宜春学院学报J o u r n a l o f Y i c h u n U n i v e r s i t y V o l.4 5,N o.6J u n.2 0 2 3 收稿日期:2 0 2 3 0 6 1 8基金项目:江西省教育厅科学技术研究项目“六硼化镧近红外吸收性能调控机制研究”(编号:G J J 2 1 1 6 1 6);江西省基础教育研究课题“双减背景下化学科普实验的美育功能研究”(编号:S Z UY CHX 2
12、0 2 2 1 0 3 1);宜春学院教学改革研究项目“基于化学实验创新设计大赛提升化学类专业应用型人才创新能力的探索与实践”(编号:Y C U J G 2 0 2 2 1 5)。作者简介:徐丹(1 9 7 7),女,江西宜春人,实验师,研究方向为学生培养。*通信作者:周健(1 9 8 1),女,湖南湘西人,副教授,博士,研究方向为材料化学。性的多孔晶体,由金属簇基或金属离子与有机配体之间的配合键结合而成,是一个涉及多门学科的新兴课题。11 9 9 5年,Y a g h i2研究课题组以金属钴为基点,以吡啶为基体,制备出首例MO F s材料。自此以后,MO F s的合成由过渡金属向稀土、碱金属
13、的发展。MO F s可以由多种多样的有机物配体构建,其中具有高度选择性的配体与金属间的组装方式各异,使MO F s呈现了十分丰富的结构多样性。3与传统材料相比较,MO F s具有比较强的化学稳定性与热稳定性、孔隙率可调和、比表面积大等独特性质,且还具有多样化的结构及功能特点。因而,在近年来,MO F s的结构和设计合成已经受到人们的重视,同时也显示出了其在各个领域的应用潜力,其中包括质子导体、传感、催化、气体吸附与分离、生物方面等。其中,MO F s在生物方面的应用包括生物检测、药物载体与运输、生物富集。在生物检测方面,尤其是金属离子、过氧化氢、葡萄糖、多巴胺等小分子的生物传感分析,MO F
14、s作为电修饰材料、荧光探针、多级孔材料等应用于分析检测,可以使操作快速、提高检测灵敏度、降低成本等。本文介绍了MO F s材料的发展及其特点,重点聚焦了近年来MO F s及其复合材料在多巴胺检测中应用的研究进展,主要包括利用MO F s材料的电化学性质、光学性质和作为模拟酶的催化性质应用的研究,讨论了MO F s材料应用于多巴胺检测的优势和挑战,以及做出了对未来展望。1 金属有机框架材料(MO F s)1.1 MO F s材料化合物发展MO F s是以金属簇或金属离子作节点,再以有机物配体作链接,通过在两者之间形成配位键,或与其它分子相互作用(包含范德华力、氢键作用和 堆积等)自行组装成的一种
15、具有多维网络结构的、周期性的多孔晶态材料。45MO F s的发展起源为配位化学,但又与传统的配位聚合物不相同,此外,MO F s还可设计和裁剪结构,调节孔径尺寸,因此,它的出现引起了众多科研工作者的极大关注。6基于Y a g h i2课题组首次提出MO F s这一概念,其将无机金属离子和有机配体共同构建的结构命名为金属有机骨架。而在之后的二十年,经过国内外许多研究者们的不断努力,数量众多的结构新颖、制备简单、性能优异的MO F s材料相继被报道,按照具有代表性的研究小组与其组分单元,可将这种材料分为类沸石咪唑酯骨架材料、网状金属有机骨架材料、孔通道式骨架材料、莱瓦希尔骨架材料四大系列,并且还有
16、其他种类的MO F s材料也正在不断发展。7除了结构日益新颖独特、种类更丰富外,随着现代科学技术及方法的快速发展,各学科和研究领域之间相互融合、渗透,联系不断加深,关于MO F s材料应用与性能的研究也正在不断地深入与拓展。1.2 MO F s材料化合物的特点MO F s材料作为新型杂化材料,其中的有机与无机组分性质各有差异,但两者协同作用,从而使MO F s材料展示出以下独特性质:1)高孔隙率及高比表面积。金属离子与有机配体配位,构成尺寸固定的规则孔道,通过活化除去孔道中充填的模板剂、溶剂等,形成真正的多孔结构,从而使MO F s具备较大的比表面积和多孔性。在实际应用中,选择孔道尺寸适宜的M
17、O F s材料可以负载酶、蛋白质等大分子应用于药物载体。另外,在多肽片段或蛋白的吸附和分离中,可以按照材料的性质和分子筛作用,再按照分子的相互作用力或者大小的差别来进行分离。同时,比表面积对多孔介质的吸附率和催化活性有一定的影响;2)结构组成多样化。选择各式各样的有机配体和金属离子,变换合成方法和合成产物修饰方法,可调节MO F s材料的组成和结构,最终使其获得多样化的功能;3)金属位点不饱和。空间位阻作用使金属离子的配位点在与有机配合物结合的同时,还能部分被一些小溶剂分子(如水、乙醇、二甲基甲酰胺等)占据,经过加热或真空处理活化后,这些配位点被曝光后并使MO F s具有某些独特的性质,例如M
18、O F s材料通过与含有氨基或羧基的物质进行配位成为多肽片段分离或药物载体的有效手段。4)发光性。MO F s的发光性主要源自配体,特别是具有高共轭结构的配体与金属离子(如镧系金属、稀土金属等),及两者间的电子转移。此外,存在于MO F s中的客体分子也可使MO F s具有荧光。1.3 MO F s材料的合成合成MO F s材料的方法有许多,多见报道的是微波超声法、水热法、扩散法和饱和度法。通过查阅文献8可得,非水技术是MO F合成中的重要方法,例如微波、超声、机械化学、高通量和电化学等合成方法;自下而上及有机配体和金属节点自组装法在MO F的制备中则最常用。以下简单介绍微波合成法和超声合成法
19、。(1)微波合成法微波合成法利用电磁波辐射作用产生能量,于反应中形成热点,金属离子与溶剂分子间局部快速升温,晶核迅速形成,结晶随之出现。该方法反应条件温和,合成速度快,产物颗粒尺寸均一。(2)超声合成法24第6期 宜春学院学报 第4 5卷超声合成法利用高频超声波处理含有金属离子和有机配体的混合溶液,促使材料的合成。高频超声波能提高金属离子在合成过程中的分散性,使产物晶体的颗粒大小与形貌更规则、均一。它也是一种超声波在材料的快速、绿色、环保合成中的应用之一。1.4 MO F s材料的应用基于以上这些独特新颖的性质,MO F s已被广泛应用于分析检测、靶向药物的运输及释放、催化和样品分离纯化等领域
20、。1)催化。催化是MO F s功能应用中发展比较快的一个方面。MO F s具有均匀分散、高密度分布的催化活性部位,而高孔隙结构则能确保各活性中心的接触;此外,MO F s的孔径对催化剂和反应基质的转移起到了重要作用。目前,MO F s还在偶联反应、酯化反应、氧化反应、酰化反应等多种有机反应中大显身手,如K i m课题组就曾以D酒石酸和Z n2+为原料,合成具有手性的金属有机骨架材料DP O S T 1,并挖掘了它的不对称催化活性,可催化转酯反应。9近年来,MO F s及其复合材料在多相催化方面取得一些进展,并且在光催化以及其为模板构建的多孔纳米材料在催化(尤其是电催化)方向的成果也收获匪浅。1
21、 02)吸附与分离。自二十世纪9 0年代被普及后,MO F s材料就给吸附领域带来了极大冲击,尤其是对小分子气体具有优良的选择性吸附性能,在有毒气体以及温室气体的吸附和分离的应用得到了广泛的重视。比如一些研究小组通过对MO F s材料进行改性,可以对C O2进行特殊的吸附和分离,D e m e s s e n c e等1 1利用MO F s物质H3(C u4C l)3(B T T r i)8中不饱和金属C u与乙二胺配合,改性后的MO F s材料包含了显露的氨基,用于吸收C O2。结果表明,改性前后的C O2吸热从2 0 K J/m o l增加到9 0 K J/m o l。因此,MO F s的
22、吸附与分离性质对其在环境保护中的应用具有重大意义。3)分析检测。鉴于金属有机框架良好的可调节性,研究工作者通过引入具有传感性能的金属离子或有机配体,如荧光性能优异的稀土金属,1 2使MO F s转变为新型纳米传感器材料,在离子或小分子的分析检测中展现出广阔的应用前景,Y a n g等1 3通过M I L 5 3(A l)中A l3+与外加的F e3+交换,使得F e3+的荧光淬灭,从而可以建立选择性检测的方法。除发光性质外,MO F s的催化性能应用在分析检测日益受到了重视。1 4例如,有研究者将C oMO F的催化性能用于构筑鲁米诺化学发光体系,从而实现了检测血清中L半胱氨酸。1 54)药物
23、载体与运输。在过去的研究中,生物医学研究致力用基础的材料将药物运输到人体内特定的部位,但对于开发出能有效控制药物运输的新材料是一项具有极大挑战性的任务,因为药物载体材料必须具有良好的生物相容性和低毒性。MO F s材料有类似于大型生物分子系统和酶,能够在受到限制的环境下封装客体分子,可以精准的进行表面修饰,如使用脂族烃进行官能团化后可获得生物相容性和两亲性的超分子,1 6同时,由于其高的载药量和功能的多样性,可以被广泛用于制药领域的递送剂和药物载体。2 MO F s材料在多巴胺检测方面的应用随着当今社会经济迅速地发展,人们的健康意识有了很大的提升,对医疗水平的要求也越来越高。基于MO F s材
24、料具有许多卓越的特点,其必将在医学诊断、药物控释、免疫分析等生物领域得到蓬勃发展。本文将综述从运用MO F s材料的电化学性质、光性质、催化性质进行检测多巴胺的研究进展。2.1 MO F s材料的电化学性质应用于多巴胺检测电化学方法是一类简单方便的分析方法,其具有容易小型化、高的灵敏度、低廉的成本等优点,比较适合用于D A的检测。MO F s材料的多活性位点、多孔和高比表面积等特点使得其可以单独当作修饰材料修饰电极表面。2 0 1 9年,T u等1 7采用微波技术,以C o(I I)2甲基咪唑酸盐MO F(Z I F 6 7)为载体,对玻碳电极(G C E)修饰改性,同时测定D A和对乙酰氨基
25、酚。为得到亚微摩尔数量级的检测限从而利用差分脉冲法,作者认为MO F与它们之间的强相互作用是使得Z I F 6 7对D A和对乙酰氨基酚信号起到促进的原因。被测物中含有的苯环结构与Z I F 6 7的咪唑配体之间的 堆积作用,还有被测物中的氮原子与金属节点C o(I I)之间的配位作用都加强了修饰电极表面聚集分析物分子,从而提升了电子迁移速率。但是鉴于MO F s直接应用于电化学传感的一些缺点,即其导电性较差,影响了电荷的传输。此外,很多MO F s材料与裸露的电极如玻璃碳电极的表面亲合度较低,往往会造成性能不稳定,甚至会直接脱落。目前,已有较多的研究通过复合MO F s材料与具有优异导电性能
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