鲁西北平原地下水高氟与高碘成因分析.pdf
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1、吴光伟,李浩林,王庆兵,等.鲁西北平原地下水高氟与高碘成因分析J.岩矿测试,2023,42(4):793808.doi:10.15898/j.ykcs.202207190134.WU Guangwei,LI Haolin,WANG Qingbing,et al.Mobilization Mechanisms of High Fluorine and Iodine Groundwater in theNorthwestShandongPlainJ.RockandMineralAnalysis,2023,42(4):793808.doi:10.15898/j.ykcs.202207190134.鲁
2、西北平原地下水高氟与高碘成因分析吴光伟1,李浩林2,王庆兵1,顾莎3,郭梓烽4,刘中业5(1.山东省国土空间生态修复中心,山东济南250014;2.中南民族大学资源与环境学院,湖北武汉430074;3.山东省地质矿产勘查开发局八一水文地质工程地质大队,山东济南250014;4.山东昊润自动化技术有限公司,山东滨州256209;5.山东省地质调查院,山东济南250014)摘要:地下水作为鲁西北平原的主要水源,查明高氟、高碘地下水的成因和联系十分必要,可为当地的饮用水安全及解决地方病的研究提供借鉴。目前中国对鲁西北地区浅层高氟地下水的研究较多,但对深层高氟地下水的成因、高氟地下水和高碘地下水的联系
3、有待加强。本文旨在揭示鲁西北平原地下水中氟与碘的空间分布特征,推测高氟地下水的形成机制,查清碘在地下水系统中富集的关键水文地球化学过程,探讨地下水中高氟与高碘的关系。采集浅层(055m)、中层(55225m)、深层(225m)地下水样品 326 件,并对 18 个水化学参数进行层次聚类分析,将地下水样品划分为高氟地下水、高碘地下水和高氟高碘地下水。再结合常规水化学指标和沉积物组分特征进行相关性分析,探讨高氟、高碘地下水的成因及联系。结果表明:高氟地下水与高碘地下水通常伴生出现,且高氟地下水和高碘地下水分布区水化学环境类似,高氟地下水主要集中在地面以下 040m、50110m 以及 225305
4、m 深度内,其最大值(13.71mg/L)出现在地面以下 110m 深度处;高碘地下水主要集中在地面以下 010m、5565m 以及 225285m 深度内,其最大值(4.601mg/L)出现在 234m 深度处。含氟矿物萤石(CaF2)的溶解、强烈的蒸发浓缩作用、离子交换可能是高氟地下水的主要形成机制;地下水中的碘主要来自鲁西北平原沉积物中海洋生物和有机质,地下水受强烈的蒸发作用,水走盐留,水中碘浓度不断增加,沉积物淋溶以及氨氮和硫化物的还原溶解可能是导致地下水高碘的主要过程,弱碱性的水环境、还原条件和有机质的存在都是高碘水形成的重要因素。研究区强烈的蒸发浓缩作用、弱碱性的还原条件同时促进了
5、氟和碘的富集。关键词:鲁西北平原;地下水;氟;碘;电感耦合等离子体质谱法;层次聚类分析要点:(1)高氟地下水与高碘地下水通常伴生出现,具有类似的分布,前者主要集中在地面以下 040m、50110m 以及 225305m 深度内;后者主要集中在地面以下 010m、5565m 以及 225285m 深度内。(2)溶滤作用和离子交换作用是高氟高碘地下水的主要成因。(3)研究区强烈的蒸发浓缩作用、弱碱性的还原条件同时促进了氟和碘的富集。中图分类号:P66;P345文献标识码:A收稿日期:20220719;修回日期:20221103;接受日期:20230516基金项目:山东省自然资源厅委托项目“地质灾害
6、调查监测与治理”(37000021P140003100625)作者简介:吴光伟,高级工程师,主要从事地下水动态监测、地质灾害防治工作。E-mail:。2023年7月岩矿测试Vol.42,No.4July2023ROCKANDMINERALANALYSIS793808793根据全国重点地方病防治规划(20022010 年),4194 万人居住于中国饮用水型氟中毒(氟含量大于 1mg/L,见 GBT148482017地下水质量标准)地区。另根据中国水源性高碘地区划分标准(GB/T193802016)饮用水碘中位数限值为100g/L,以此值为碘含量标准值,则目前中国有 9个省份 3000 多万人饮用
7、水存在碘过量问题,山东省同时被划分为全国饮用水型氟中毒地区和饮用水碘过量地区1-2。鲁西北平原是山东省水源性高碘典型地区之一3,地处黄河冲积平原,地下水中氟与碘含量普遍偏高。地下水作为当地居民的主要生活饮用水来源,人们长期饮用高氟高碘地下水会导致氟中毒与碘中毒,氟斑牙、甲状腺肿大已成为鲁西北平原的地方病4-6。避免鲁西北平原居民受到高氟高碘地下水危害,是亟待解决的问题。2010 年以来,许多学者对鲁西北及其他地区开展氟中毒流行病学调查7-9,查清了浅层高氟地下水化学特征、分布规律及成因分析9-11,开展健康风险评估12,但对高碘地下水以及其与高氟地下水之间关系的研究较少。已有研究表明:弱碱性环
8、境、HCO3含量高的区域、较浅的埋深、较平缓的地势和强烈的蒸发浓缩作用利于高氟地下水的形成。当地下水以垂直交替为主时,水解和阳离子吸附交替作用明显,此时方解石、萤石和石膏的溶解与沉淀平衡以及阴阳离子交替吸附作用主要影响浅层高氟地下水的形成和分布9,13-14;土壤类型和人类过度开采也影响高氟地下水的形成和分布15。例如黏土中氟离子含量高于粉砂中氟离子含量16;沉积环境和地下径流条件是影响中国高碘地下水分布的主要因素17;一个地区的环境地质状况、是否有咸水入侵、大气降水状况以及是否有频繁人类活动如地下水的开采是影响该地区高碘地下水分布的重要因素18。总之,浅层地下水的蒸发作用和深部富含有机质的、
9、偏还原的地下水环境中的微生物作用是形成高碘地下水的重要机制19-21。地下水作为鲁西北平原的主要水源,查明高氟、高碘地下水的成因和联系十分必要,可为当地的饮用水安全及解决地方病的研究提供借鉴。多元统计技术已被广泛应用于分析水文地球化学数据22-24,该方法不仅有助于理解各因素间的因果关系,还可以提供有关水化学过程的信息25。因此,本文采用层次聚类分析(HCA)方法,划分出高氟高碘地区,再结合常规水化学指标和沉积物组分特征,探讨控制鲁西北平原地下水中氟与碘富集的主要地球化学过程。本研究的主要目的是:揭示鲁西北平原地下水中氟与碘的空间分布特征;推测高氟地下水的形成机制;查清碘在地下水系统中富集的关
10、键水文地球化学过程;探讨地下水中高氟与高碘的关系。1研究区概况鲁西北平原属于华北平原的一部分,在国家水文地质分区中位于东部大平原半湿润气候季风带水文地质分区的黄淮海平原亚区,鲁西北平原松散盐类水文地质区。鲁西北平原来源于华北地台渤海凹陷,由于晚第三纪的新构造运动,渤海凹陷加剧,海水入侵到凹陷至海平面以下的区域16。以黄河为主的多泥沙河流不断冲填,使地面不断升高,海水不断东退,逐渐形成了广阔的黄泛大平原和深厚的第四纪沉积层19(图 1),厚度在 200900 余米。鲁西北平原岩浆活动剧烈,岩浆岩广泛发育,岩浆活动后期形成萤石。岩浆活动形成的岩浆岩主要有两类:侵入岩和和火山岩。侵入岩分布最广泛,岩
11、石类型复杂,中生代印支期和燕山期侵入岩以花岗岩为主,由更长石、钠长石、钾长石石英、黑云母或白云母组成。鲁西北地区自西南向东北地势逐渐降低。由于黄河多次改道,地面略有起伏,地表以粉砂、黏质砂土为主。鲁西北平原位于黄河下游以北,属半干旱大陆性气候,海拔 370m,地形平坦,地下水资源丰富。年平均降水量为 600mm(70%集中在夏季),年平均蒸发量为 18002000mm。区域内流经的较大河流有马颊河、京杭大运河、徒骇河等。潜水水位的变化过程与降水的变化过程一致,时间上略有延迟,在一个水文年内呈现下降上升下降的规律。鲁西北平原潜水水平运动缓慢,蒸发为其主要排泄方式。黄河等地上河流经鲁西北平原,经常
12、性补给地下水。地下水水平运动条件差,在强烈蒸发作用下,原有的水盐均衡被改变,经常发生土壤盐渍化。鲁西北平原地区的地下水类型主要为第四系孔隙水,鲁西北平原从山前到平原、从平原到滨海,水文地质条件具有明显的变化规律,松散岩类含水岩组富水程度从东北向西南从极弱到强,滨海区域存在咸水层(矿化度大于 2g/L)。浅层地下水山前倾斜平原区地下水径流较快为全淡水区,黄泛平原区地下水流速滞缓变为淡水咸水淡水的三层水质结构区,滨海平原区成为咸水淡水的双层水质结构以至全咸水区。第4期岩矿测试http:/2023年794 2实验部分 2.1研究方法2.1.1样品采集项目组分别于 2019 年 57 月和 2020
13、年 46月在 163 个采样点共采集地下水样品 326 件,包括浅层地下水(地下水埋深55m)样品 132 件、中层地下水(地下水埋深范围为 55225m)样品 64 件以及深层地下水(地下水埋深225m)样品 130 件。采用便携式水质多参数分析仪现场测定地下水样品的温度(T)和 pH 值;采用便携式水质分析仪现场测定地下水中氧化还原敏感指标(HS、NH4+-N)。所有仪器在使用前均进行校正。样品均现场通过 0.45m微孔滤膜,过滤后水样分成三份:一份装入 100mL 干净的棕色塑料瓶中,用于地下水中碘元素的分析;两份装入 100mL 干净的聚乙烯瓶中,其中一份加入优级纯硝酸进行酸化至 pH
14、2,用于主要阳离子和微量金属元素的分析;另一份不酸化,用于主要阴离子的分析。所有地下水样品在检测之前均在 4 条件下冷藏保存。另于 2020 年 12 月在研究区内钻取两个钻孔(G09、ZK02)采集沉积物样品。根据沉积物岩性变化每隔 13m 截取一段 15cm 长的沉积物样品,立即用保鲜膜包裹,再用锡箔纸包裹严实,置于30cm 高的塑料罐中,拧紧盖子,18 冷冻保存。2.1.2样品分析地下水样品测定指标均按照地下水质量标准(GB/T148482017)规定的具体要求执行。总硬度、钠、铁、锰、铜、锌、铝、铅及其他阳离子采用电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-OES)进行测定;溶解性固体总量(T
15、DS)采用 105 干燥重量法测定;挥发性酚采用分光光度法测定;微量元素如砷、镉等和碘化物采用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)进行测定;氟化物、氨氮及部分阴离子采用离子色谱法(IC)进行测定。采样后 24h 内采用酸碱中和滴定法测定总碱度。采用波长射散型 X 射线荧光光谱仪(XRF)及X 射线衍射仪(XRD)分别测定沉积物化学元素组成及其矿物组成。样品分析各指标的测定方法及其检出限见表 1。2.1.3多元统计分析的数据准备本文用平方欧几里德距离将参数划分为初始簇,利用组间连接方法连接产生的初始簇21,23-24。然后,利用SPSS 软件(V26.0)进行层次聚类分析(HCA)。对于浓度低
16、于检测限的组分,在进行多元统计分析之前,用检测限值表示浓度。为了达到正态分布和均匀性的目的,将数据标准化为相应的 Z 分数,该分数是通过从每个数据中(Xi)减去正态分布的平均值,再除以分布的标准差(s)得到的,即 Zi=(Xi平均值)/s26。进行多元统计分析时,为了避免欧氏距离的计算受方差最大参数的影响,必须要进行数据标准化处理22-23。对于采集的数据进行合理性检验,选取 8 大离子(K+、Na+、Ca2+、Mg2+、HCO3、CO32、Cl、SO42)进行阴阳离子电荷守恒平衡的检验,先计算出阴阳离40kmN钻孔采样点城市图1研究区域与采样点分布图(图中黑色箭头指向为地下水流向)Fig.1
17、Thestudyareaanddistributionofsamplingpoints.第4期吴光伟,等:鲁西北平原地下水高氟与高碘成因分析第42卷795子的毫克当量浓度(meq/L)分别为 mc和 ma,再利用公式 E=(mcma)/(mc+ma)100%计算出相对误差 E。数据为实测值时,E 一般应小于5%。计算结果表明相对误差在5%以内的样品占 80%以上,相对误差在10%以内的样品占 90%,由于部分样品在人类聚集区域采集,考虑误差较大的样品出现的原因是人类活动造成的地下水污染。3结果 3.1地下水及沉积物组分特征从表 2 地下水样品测试结果可看出,研究区不同深度的地下水样品 pH 集
18、中在 6.2510.42 之间,表1样品分析指标的测定方法、仪器、检出限和精密度Table1Measurementmethod,instrument,detectionlimitandprecisionofanalysisindicatorsforsamples.分析指标测定方法和仪器方法检出限方法精密度(RSD)pH现场测定(雷磁 DZB-712 型,上海仪电科学仪器股份有限公司)0.011.0%HS、NH4+-N现场测定(DR2010 型,美国 HACA 公司)0.0001mg/L1.0%钠电感耦合等离子体发射光谱法(Optima8300 型,美国 PerkinElmer 公司)0.001
19、mg/L0.5%铁、锰、铜、锌、铝、铅电感耦合等离子体发射光谱法(Optima8300 型,美国 PerkinElmer 公司)0.00001mg/L0.5%砷、镉电感耦合等离子体质谱法(NexION300X 型,美国 PerkinElmer 公司)0.00001mg/L1.0%碘化物电感耦合等离子体质谱法(NexION300X 型,美国 PerkinElmer 公司)0.001mg/L1.0%氟化物、氨氮离子色谱法(ICS-900 型,美国 ThermoFisher 公司)0.01mg/L1.0%挥发性酚分光光度法(722G 型可见分光光度计,上海仪电分析仪器有限公司)0.0003mg/L0
20、.5%表2地下水水化学组分特征Table2Hydrochemistryindicatorsingroundwateratdifferentdepths.水样参数pH总硬度(mg/L)TDS(mg/L)铁(mg/L)锰(mg/L)铜(mg/L)锌(mg/L)铝(mg/L)挥发性酚类(mg/L)浅层最大值9.5525414910170.202723.845360.340500.3755532.944650.0146最小值6.8360333-0.00069-平均值7.66253787460.002430.894560.008320.028641.871060.0018中层最大值9.912532410
21、63870.013866.0810521.494631.1992518.972290.0626最小值6.2518417-0.00293-平均值8.04221981120.001030.655940.182820.062151.472280.0032深层最大值10.429359393602.418377.384550.237920.935387.201630.0278最小值7.255372-0.01223-平均值8.75130050800.058860.700260.008340.066930.603950.0038水样参数氨氮(mg/L)氟化物(mg/L)碘化物(mg/L)汞(mg/L)砷(m
22、g/L)铅(mg/L)钙离子(mg/L)镁离子(mg/L)钾离子(mg/L)浅层最大值8.103.781.9200.073200.037890.044371078.675872.91969.98最小值-0.13-2.7512.210.32平均值0.291.250.3320.001460.001400.00260204.95488.4123.84中层最大值9.1413.711.7080.099900.011930.677511117.985628.00771.97最小值-1.403.310.24平均值0.251.350.3960.001270.000600.00779188.22421.6120
23、.49深层最大值14.265.284.6010.291700.013090.074611679.831830.3750.69最小值-0.160.57平均值0.441.920.5810.004640.001070.00248159.83217.256.71水样参数类型硫酸根(mg/L)硝酸根(mg/L)重碳酸根(mg/L)类型硫酸根(mg/L)硝酸根(mg/L)重碳酸根(mg/L)浅层平均值正常1342.4812.94598.50高碘2055.441.42670.43平均值中层正常-高碘1513.441.25381.24平均值深层正常543.984.57229.15高碘780.411.65351
24、.70第4期岩矿测试http:/2023年796属弱碱性环境,TDS 含量差异大,部分区域铁、锰、铜、铝含量异常高,汞、砷、铅也有不同程度的超标。沉积物分析结果显示,研究区岩性浅层主要为粉质黏土和粉土,夹杂少量粉砂和细砂,中层转向粉质黏土、粉土和黏土为主,夹杂少量粉砂和细砂,深层以黏土和粉质黏土为主,夹杂少量粉砂和细砂。沉积物 pH 值为 7.239.44,均值为 8.05;浅层、中层、深层的氟含量均值分别为 0.00672mg/L、0.01033mg/L、0.01099mg/L;与中层和深层地下水相比,浅层地下水具有更高浓度的 Na+、Cl、SO42(表 3)。研究区矿物主要由石英组成,占比
25、达 50%以上,其次为黏土矿物和长石,占比在 10%20%,有少量方解石、白云石等,占比小于 10%。研究区地下水平均流速分别为:浅层 0.0137cm/d,中层 0.0133cm/d,深层 0.0127cm/d。3.2高氟高碘地下水划分及其特征3.2.1浅层地下水本文对 132 个浅层地下水样品进行了 18 个水化学参数(pH、溶解性总固体、硫酸根、氯、铁、挥发性酚、碘、氟、砷、铅、钙、镁、钾、重碳酸根)的层次聚类分析(HCA)(图 2)。按照如下步骤对地下水样表3钻孔沉积物组分特征Table3Thecontentofeachcomponentinsedimentsatdifferentde
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