痕量爆炸物的激光诱导击穿光谱快速鉴别方法.pdf
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1、 痕量爆炸物的激光诱导击穿光谱快速鉴别方法谷天予,张大成,冯中琦,侯佳佳,朱江峰(西安电子科技大学 光电工程学院,西安7 1 0 0 7 1)摘 要:激光诱导击穿光谱(l a s e r-i n d u c e d b r e a k d o w n s p e c t r o s c o p y,L I B S)技术在爆炸物的实时和远程分析识别领域有着巨大的应用潜力。为将L I B S技术用于痕量爆炸物的快速准确检测,开展了铝合金基板上痕量爆炸物测量的模拟实验。利用1 0 6 4 n m的N d YAG激光器作为激发光源,烧蚀铝基板上浓度均为2 0 0 gc m-2的黑火药、2-硝基苯甲醚、
2、氨基甲酸乙酯和甘氨酸4种样品,获得等离子体光谱。将所采集的每种样品的1 0 0个光谱数据按7 3的比例划分为训练集与测试集进行化学计量建模分析。采用主成分分析法降低输入数据维度,再利用线性判别分析法建立光谱识别模型。在使用前3 0个主成分作为输入数据时,通过计算测试集与训练集样品之间的马氏距离来预测样品的所属类别,可得到测试集样品分类正确率为1 0 0%。研究结果表明,L I B S技术结合化学计量算法可准确识别铝合金基板上的痕量爆炸物,可为进一步开展痕量爆炸物的远程L I B S检测提供方法参考。关键词:激光诱导击穿光谱;爆炸物鉴别;主成分分析;线性判别分析;化学计量中图分类号:O 4 3
3、3 文献标志码:A D O I:1 0.1 2 0 6 1/j.i s s n.2 0 9 5 6 2 2 3.2 0 2 3.0 2 0 3 0 3收稿日期:2 0 2 2 1 2 0 2;修回日期:2 0 2 3 0 2 1 6基金项目:国家自然科学基金资助项目(U 2 2 4 1 2 8 8,U 2 0 3 2 1 3 6);陕西省自然科学基础研究计划资助项目(2 0 1 9 J CW-0 3)通信作者 张大成(1 9 8 1-),男,陕西咸阳人,教授,博士,主要从事激光光谱与激光技术研究。E-m a i l:d c h.z h a n g x i d i a n.e d u.c nI
4、d e n t i f i c a t i o n o f T r a c e E x p l o s i v e s b y L a s e r-I n d u c e d B r e a k d o w n S p e c t r o s c o p yGU T i a n y u Z HANG D a c h e n g F E NG Z h o n g q i HOU J i a j i a Z HU J i a n g f e n g S c h o o l o f O p t o e l e c t r o n i c E n g i n e e r i n g X i d i a
5、 n U n i v e r s i t y X i a n 7 1 0 0 7 1 C h i n a A b s t r a c t L a s e r-i n d u c e d b r e a k d o w n s p e c t r o s c o p y L I B S h a s b e e n d e m o n s t r a t e d a s a c a n d i d a t e m e t h o d t o i d e n t i f y t h e b u l k e x p l o s i v e s i n r e a l t i m e a n d r e
6、 m o t e a n a l y s i s T o a p p l y L I B S t e c h n o l o g y t o t r a c e e x p l o s i v e s d e t e c t i o n s i m u l a t i o n e x p e r i m e n t s o f t r a c e e x p l o s i v e s d e p o s i t e d o n t h e s u r f a c e o f a l u m i n u m a l l o y s u b s t r a t e a r e c a r r i
7、 e d o u t A N d YAG l a s e r w i t h 1 0 6 4 n m i s u s e d a s t h e e x c i t a t i o n l i g h t s o u r c e a n d p l a s m a s p e c t r a a r e o b t a i n e d b y a b l a t i n g b l a c k p o w d e r w i t h c o n c e n t r a t i o n s o f 2 0 0 m c m-2 o n t h e a l u m i n u m s u b s t
8、 r a t e a s w e l l a s f o u r s a m p l e s o f 2-n i t r o a n i s o l e e t h y l c a r b a m a t e a n d g l y c i n e 1 0 0 s p e c t r a d a t a o f e a c h s a m p l e c o l l e c t e d a r e d i v i d e d i n t o t r a i n i n g a n d t e s t i n g s e t s i n a 7 3 r a t i o f o r s t o i
9、 c h i o m e t r i c m o d e l i n g a n a l y s i s T h e p r i n c i p a l c o m p o n e n t a n a l y s i s P C A m e t h o d i s e m p l o y e d t o r e d u c e t h e d i m e n s i o n o f t h e i n p u t d a t a a n d t h e n t h e l i n e a r d i s c r i m i n a n t a n a l y s i s L D A i s u
10、 s e d t o 1-303020第1 4卷 第2期2 0 2 3年6月现 代 应 用 物 理MO D E R N A P P L I E D P HY S I C SV o l.1 4,N o.2J u n.2 0 2 3e s t a b l i s h a s p e c t r a l r e c o g n i t i o n m o d e l A s a r e s u l t 1 0 0%c l a s s i f i c a t i o n a c c u r a c y i s o b t a i n e d f o r s a m p l e s i n t h e
11、t e s t i n g s e t b y i n t r o d u c i n g M a h a l a n o b i s d i s t a n c e MD w h e n t h e f i r s t 3 0 p r i n c i p a l c o m p o n e n t s e x t r a c t e d b y P C A a r e u s e d a s i n p u t T h e r e s e a r c h r e s u l t s i n d i c a t e t h a t L I B S t e c h n o l o g y c o
12、 m b i n e d w i t h s t o i c h i o m e t r i c a l g o r i t h m s c a n a c c u r a t e l y i d e n t i f y t r a c e e x p l o s i v e s o n a l u m i n u m a l l o y s u b s t r a t e s p r o v i d i n g a m e t h o d r e f e r e n c e f o r f u r t h e r r e m o t e L I B S d e t e c t i o n o
13、 f t r a c e e x p l o s i v e s K e y w o r d s l a s e r-i n d u c e d b r e a k d o w n s p e c t r o s c o p y e x p l o s i v e i d e n t i f i c a t i o n p r i n c i p a l c o m p o n e n t a n a l y s i s l i n e a r d i s c r i m i n a n t a n a l y s i s c h e m o m e t r i c a l g o r i t
14、 h m s 爆炸物的高灵敏检测技术可为战场排爆和反恐等活动提供重要的侦测手段。在军事对抗中,通过检测爆炸物发现敌方隐藏的武器,可快速识别军事伪装并对目标进行有效打击1;在公共安全领域,快递和不明包裹等是恐怖分子进行爆炸物袭击的常用载体,在车站、机场及铁路等公共场所对其进行快速、实时的检测已成为反恐防爆工作的重点之一。然而,爆炸物通常被密封在特定容器中,很难对其进行直接检测,测量容器的表面痕量爆炸物是间接检测爆炸装置重要途径之一2。因此,亟需发展一种快速、实时、准确、无接触的物质表面痕量爆炸物检测 方 法3。激 光 诱 导 击 穿 光 谱(l a s e r-i n d u c e d b r
15、 e a k d o w n s p e c t r o s c o p y,L I B S)技术是一种基于等离子光谱分析的元素检测方法4,已广泛应用于矿物检测5、生物分析6、考古勘探7及食品药品安全8等领域的物质成分分析。由于L I B S技术具有无须样品制备、快速实时、多元素分析及远程无接触探测等特点,已成为国内外痕量爆炸物检测的研究热点之一。早在2 0 0 3年,美 国 陆 军 研 究 实 验 室(A r m y R e s e a r c h L a b o r a t o r y,A R L)的L u c i a等9就将L I B S技术应用于爆炸物检测,基于C,H,O,N等特征谱线
16、的比值对爆炸物光谱进行了分类,证明了L I B S技术在爆炸物检测领域应用的可行性。2 0 0 8年,A R L又使用主成分分析(p r i n c i p a l c o m p o n e n t a n a l y s i s,P C A)、簇类独立软模式(s o f t i n d e p e n d e n t m o d e l i n g o f c l a s s a n a l o g y,S I M C A)和偏最小二乘判别分析(p a r t i a l l e a s t s q u a r e s d i s c r i m i n a n t a n a l y s
17、 i s,P L S-D A)3种化学计量学方法,识别了铝基板上的爆炸物、细菌和灰尘,准确率高 于8 8%2。2 0 1 3年,西 班 牙 马 拉 加 大 学 的M o r o s等1 0使用L I B S技术测量了分别涂抹在3种快递包装上的2种自制爆炸物、4种有机爆炸物和1 7种常见干扰物,结合决策树模型得到高于9 0%的分类正确率。2 0 2 0年,印度海得拉巴大学的J u n j u r i等1 1将人工神经网络(a r t i f i c i a l n e u r a l n e t w o r k,A N N)算法应用于6.5 m距离远程L I B S爆炸物光谱数据分析,该方法对非
18、爆炸 物和爆 炸 物 的 识 别 正 确 率 高 于9 4%。国内关于L I B S爆炸物检测的报道相对较少,2 0 1 2年,北京理工大学W a n g等1 2使用P C A和P L S-D A研究了T N T、铝和7种塑料光谱的分类。2 0 1 9年,他们1 3使用基于标签扩展的半监督K-近邻(K n e a r e s t n e i g h b o r s,K N N)算法来识别爆炸物,对4种炸药和4种塑料的分类正确率可达到9 9.5 8%。自2 0 1 8年以来,西安电子科技大学超快激光技术与应用研究中心开展了有机物鉴别工作,利用化学计量法进行L I B S光谱特征分析,实现了对不同
19、地区银杏叶的高准确率识别1 4,也发展了远程非接触的L I B S测量,在2 5 m外实现了对铝合金中微量元素的定量检测1 5。为将L I B S应用于痕量爆炸物快速检测,本文开展了铝合金基底上痕量爆炸物识别方法的研究,使用P C A和线性判别分析(l i n e a r d i s c r i m i n a n t a n a l y s i s,L D A)2种化学计量学算法对不同种类样品光谱进行鉴别。1研究方法1.1实验装置图1为本实验使用的L I B S光谱测量装置示意图。烧蚀光源为N d YAG固体激光器(D a w a-3 0 0,B e a m t e c h,CHN),输出波
20、长为1 0 6 4 n m,脉冲宽度为1 0 n s,重复频率为1 0 H z,最大单脉冲能量为3 0 0 m J。激光脉冲由焦距为6 0 mm的平凸透镜聚焦后,在样品表面产生等离子体。光谱采集使用1台六通道光纤光谱仪(A v a S p e c M u l t i-C h a n n e l,A v a n t e s,N L D),光谱覆盖范围为2 2 08 8 0 n m,分辨率为0.0 80.1 1 n m,积分时间为2 m s。激光器与光谱仪由1台数字信号延迟发生器(D G 6 4 5,S R S I n c,U S A)触发,为减少等离子体连续辐射的干扰,激光脉冲与光谱仪信号采集之
21、间的延迟时间优化为5 0 0 n s。样品置于电控位移台上不断移动,避免激2-303020 谷天予 等:痕量爆炸物的激光诱导击穿光谱快速鉴别方法第2期光脉冲重复烧蚀同一位置。为提高测量重复性,每个样品测量1 0 0个光谱,每个光谱是1 0 0个激光脉冲作用的平均结果。图1 L I B S光谱测量装置示意图F i g.1 S c h e m a t i c d i a g r a m o f L I B S e x p e r i m e n t a l s e t u p1.2样品制备与测量三硝基甲苯(T NT)、三硝基苯(T N B)和季戊四醇四硝酸酯(T E P N)是3种常见的有机爆炸物
22、。表1为3种典型有机爆炸物的化学式。基于实验安全考虑,本文选取与这几种爆炸物元素组成相近的2-硝基苯甲醚(2-N i t r o a n i s o l e)、氨基甲酸乙酯(E t h y l c a r b a m a t e)和甘氨酸(G l y c i n e)作为模拟测量样品,也测量了1种无机爆炸物黑火药的光谱,4种待测样品的物理和化学性质如表2所列。表1 3种典型有机爆炸物的化学式T a b.1 T h r e e t y p i c a l o r g a n i c e x p l o s i v e sE x p l o s i v eC h e m i c a l f o r
23、 m u l aE x t e r i o rT N TC7H5N3O6Y e l l o w f l a k e p o w d e rT N BC6H3N3O6Wh i t e c r y s t a lT E P NC5H8N4O1 2Wh i t e c r y s t a l表2 4种待测样品的物理和化学性质T a b.2 T h e p h y s i c a l a n d c h e m i c a l p r o p e r t i e s o f 4 t e s t e d s a m p l e sE x p l o s i v eC h e m i c a l f o
24、r m u l aE x t e r i o rS o l u b i l i t y2-N i t r o a n i s o l eC7H7NO3L i g h t y e l l o w l i q u i dI n s o l u b l e i n w a t e r,s o l u b l e i n e t h a n o lE t h y l c a r b a m a t eC3H7NO2Wh i t e p o w d e rE a s i l y s o l u b l e i n w a t e r a n d e t h a n o lG l y c i n eC2H
25、5NO2Wh i t e o r o f f-w h i t e c r y s t a l l i n e p o w d e rE a s i l y s o l u b l e i n w a t e r,a l-m o s t i n s o l u b l e i n e t h a n o lB l a c k p o w d e rC,KNO3,SB l a c k p o w d e rI n s o l u b l e i n w a t e r o r e t h a n o l 爆炸物在封装过程中不可避免地吸附于容器表面,美国爱达荷州国家工程实验室的研究表明,残留在大小为
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