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负压条件下地层中VOCs污染的数值模拟分析.pdf
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1、6环境科学导刊2023,42(4)CN 53-1205/XISSN 1673-9655负压条件下地层中 VOCs 污染的数值模拟分析程 昕1,3,赵胜豪2,钱 瑜1,3(1.南京大学污染控制与资源化研究国家重点实验室,江苏 南京 210023;2.南京国环科技股份有限公司,江苏 南京 210042;3.南京大学环境学院,江苏 南京 210023)摘 要:以ASU House为场地案例进行三维数值模拟,使用达西定律与多孔介质中稀物质传递定律,模拟土壤气速度场与进入建筑物的三氯乙烯通量,从而获得负压条件下地层中气态三氯乙烯的时空分布规律。结果显示,与基线状态相比,负压条件下土壤气中的三氯乙烯浓度上
2、升,蒸气入侵效应显著增强;距负压中心与地下污染源的距离越近,三氯乙烯浓度越高。关键词:VOCs;蒸气入侵;负压控制;数值模拟中图分类号:X14 文献标志码:A 文章编号:1673-9655(2023)04-0006-050 引言蒸气入侵指VOCs从地下污染源通过挥发释放出来后,以气态形式经由土壤包气带孔隙运移到建筑物地基附近,最终进入建筑物室内,并产生人体暴露的过程1。在原址改造类的棕地再开发项目中,原场地部分或全部建筑物将被保留2,蒸气入侵成为VOCs暴露的重要途径,其风险评估结果尤为重要3-4。影响蒸气入侵风险评估准确性的最大因素是VOCs浓度具有时间和空间异质性,仅依据单次的地下水、土壤
3、、土壤气等采样结果,难以准确评估5。有学者提出,通过人工调控场地建筑物为负压状态后再开展污染物采样工作,可以消除时空异质性的干扰6。在实际场地调研方面,McHugh等7在美国六栋建筑中进行了压力控制方法的验证,在基线、负压和正压控制条件下分别进行VOCs采样。研究结果表明通过在窗户或门口安装风扇可以有效调控建筑物的气压状态,其中负压控制可以解决污染物的时空异质性以及背景干扰问题,该方法可以代替需要多次进行的土壤气采样监测。Holton等8针对ASU House开展长期实验,在超过一年的时间内执行负压控制,将各监测指标与自然状态进行对比分析。研究结果表明负压条件下污染物浓度的时空异质性降低,且监
4、测结果比自然状态高12个数量级,因此该方法可以用于最坏情形下蒸气入侵的评估。Guo等9-10在蒸气入侵污染场地多次执行负压控制实验,研究排风扇位置、室内外压差、压差控制持续时间、室内空气混合、室内空气取样位置与规范等因素对污染物采样结果的影响。在模型模拟研究方面,Song等11将现有的空气入渗建筑物模型与蒸气入侵模型相结合,构建烟囱效应(负压)、风效应与土壤气进入速率之间的定量关系。Yao等12通过数值模型,分析建筑物的室内压力波动对蒸气入侵的影响。研究表明当建筑物室内压力波动超过5 Pa/h时,室内污染物浓度将显著提高。目前针对负压控制下蒸气入侵风险评估的研究,大多为场地实验执行结果的分析与
5、讨论,而对负压条件下地层中VOCs时空分布规律的机理研究尚存不足。因此,本研究以污染场地ASU House为案例,使用达西定律与多孔介质中稀物质传递定律,构建负压条件下三氯乙烯蒸气在地层中迁移的三维数值模型,模拟负压条件下气态三氯乙烯的时空分布,分析其时空分布规律,指导蒸气入侵污染场地的调查与风险评估。1 负压条件下地层中 VOCs 迁移的模型1.1 模拟场景本研究所模拟的场景为典型蒸气入侵场景下,负压控制时VOCs蒸气在地层中的迁移过程。蒸气入侵概念模型如图1所示。负压控制通过利用建筑物现有的暖通空调系统或单独安装风扇风机来实现,其原理在于建筑物室内和土壤气之间的气压差决定了穿越地板的气流流
6、向13。负压控制执行时,建筑物内部形成负压中心,在压力的驱收稿日期:2022-11-25基金项目:国家重点研发计划项目(No.2016YFC0207603)。作者简介:程昕(1998-),女,硕士研究生,研究方向:土壤污染状况调查与风险评估。负压条件下地层中 VOCs 污染的数值模拟分析程昕7动下,地层中的VOCs蒸气向建筑物地基处迁移,并通过地基处的裂缝进入室内14。而本研究主要关注负压条件下,VOCs蒸气在地层中的迁移过程。模拟场景主要由以受污染地下水为主的挥发性气体释放源、土壤介质以及目标建筑物地基构成,且污染源与建筑物室内空气、地表大气之间存在明显的浓度差。图1 概念模型图1.2 模拟
7、方法及基础原理本研究使用的模拟软件为Comsol Multiphysics。构建模型的主要过程有:构建几何体、设置物理场、划分有限元网格、求解计算和结果后处理。模型涉及的物理场为达西定律和多孔介质中稀物质传递两个模块。其中,达西定律模块用于模拟流体在多孔介质中通过间隙的流动,主要适用于低速流动介质或渗透率和孔隙率较小的介质。对于这些介质,压力梯度是流体流动的主要驱动力,流动主要受孔隙内摩擦阻力的影响。而多孔介质中稀物质传递模块用于计算多孔介质中的物质浓度和输运,可以模拟物质在多孔介质中的扩散、对流、迁移、分散、吸附、挥发等过程,适用于一个或多个稀物质,在饱和或不饱和多孔介质中的移动。在达西定律
8、模块中,根据压力分布求解土壤气体流场:(1)式中:u土壤气的流速,m/s;k土壤的空气渗透系数,m2;土壤气的动态黏滞系数,g/(ms);土壤气的气压梯度,g/(m2s2)。在多孔介质中稀物质传递模块中,土壤气体浓度的时间和空间分布通过将土壤气体流速u代入以下公式求解:()gigeffgcaucDct=+(2)式中:ai总孔隙率,m3-soil gas/m3-soil;cg污染物在土壤气中的浓度,g/m3;t时间,s;u土壤气的流速,m/s;Deff 土壤中污染物的有效扩散系数15。iocwiocbgiiKfaHH=+(3)式中:ai总孔隙率,m3-soil gas/m3-soil;土壤中的气
9、体孔隙度,m3-soil gas/m3-soil;土壤中的水分孔隙度,m3-H2O/m3-soil;Hi污染物i的亨利常数,无量纲;土壤中有机碳对污染物i的吸附系数,L/g;foc土壤中的有机碳质量分数,无量纲;b土壤密度,g/L。10/310/322ggweffgtitDDDH=+(4)式中:Deff 土壤中污染物的有效扩散系数,m2/s;Dg气相中污染物的扩散系数,m2/s;Dw水相中污染物的扩散系数,m2/s;土壤中的气体孔隙度,m3-soil gas/m3-soil;土壤中的水分孔隙度,m3-H2O/m3-soil;土壤的气体孔隙度和水分孔隙度的总和。1.3 初始及边界条件设置模型设置
10、了多层土壤结构。假设污染源为无限大的地下水源,假设建筑物地基处的裂缝是污染物从土壤进入室内的唯一途径,不考虑污染物蒸气入侵过程中的生物降解作用,渗流区除地表外的边界表面的边界条件均考虑为无流量。通常地表都是直接与大气接触,因此该表面上的压强等于大气压。裂缝设置:根据场地的实地调研,获取地基处裂隙的位置、长度、宽度、深度等数值,以压力井的边界条件模拟裂隙,设置相应的井宽与压力参数。与过往学者研究中假设地基四周处存在裂缝相比,提高了模拟的准确性。污染源通量设置:基于负压是VOCs从地层迁移至建筑物内部的主要驱动力,模型将污染物的质量传递速度设置为裂缝处达西速度的垂向分量,从而获得污染源的通量大小。
11、具体计算过程如下:假设VOCs在水相-气相之间达到了分配平衡,则地下水中VOCs的浓度与土壤气中VOCs的浓度符合亨利定律:iigiwcHc=(5)式中:igc土壤气中污染物的浓度;Hi污染物的亨利常数;iwc地下水中污染物的浓度。根据环境科学导刊第 42 卷第 4 期2023 年 8 月8亨利定律,求解土壤气中VOCs的源浓度。根据达西定律模块模拟获得的土壤气体速度场,计算地基裂缝处土壤气达西速度在垂直方向的平均速度,作为进入建筑物室内的土壤气中VOCs的质量传递速度。2 案例研究2.1 场地概况ASU House是一栋两层的分体式房屋,位于朝南的斜坡上,占地面积约为85 m2。该建筑物下方
12、2.7 m处存在受氯化溶剂污染的地下水羽流,主要污染物包括:1,1,1-三氯乙烷、三氯乙烯(TCE)以及相关的降解子产物(如1,1-二氯乙烯)。本研究关注的目标污染物为三氯乙烯。根据过往四年的研究,地下水中TCE的浓度范围为1050 g/L,平均值为249 g/L。ASU House内部结构见图2,模型参数见表1,其中裂缝位置及土层厚度为场地实际调研获得,裂缝长度、裂缝深度、土层渗透率及孔隙率为文献经验值。ABCDA 车库C 洗手间裂缝D 卧室B 洗衣房图2 ASU House结构示意图2.2 模拟过程地下水中TCE浓度为24 g/L,根据文献调研,25时TCE的亨利常数为0.050916,因
13、此热力学平衡时,土壤气中TCE蒸气的浓度为9.30E-06 mol/m3。根据模拟土壤气体流场模拟结果(图3),地基底部土壤气达西速度在垂直方向的平均速度为 9.12E-04 m/s,最终计算得到进入建筑物室内的TCE通量为7.63E-12 mol/(m2s)。污染物浓度模拟最终结果见图4。为确保模拟结果准确性,使用污染物浓度实测数据对结果进行验证。根据11个土壤气监测点位处的模拟浓度与实测浓度对比,计算得到两组数据的MAPE为0.42,MAE为1.38E-06,MSE为6.17E-12,RMSE为2.48E-06。结果(见表2)表明,模型预测值与场地实测数据吻合度良好,其中靠近地基处的监测点
14、位具有更高的吻合度,因此认为该模型可以用于负压控制条件下地层中VOCs蒸气的分布模拟。而造成模拟差异的主要原因有:场地实验数据量不足;降解等过程的简化;裂缝等相关参数缺少实际数据而取自文献经验值;模型计算的迭代限制17等。2.3 VOCs时空分布规律分析根据模型模拟结果,以点位2为例,各时间点的TCE浓度模拟结果见表3,在负压施加的过程中,TCE浓度整体呈平稳上升趋势,增速先上升后下降。在t=76 h,浓度达到1.92E-06 mol/m3,与基线状态相比,污染物浓度波动性下降,蒸气入表1 模型参数参数数值模拟域长度/m50模拟域宽度/m50模拟域深度/m2.7地基长度/m11.3地基宽度/m
15、7.3地基深度/m0.2污染源浓度/(g/L)24裂缝长度/m0.3裂缝深度/m0.001裂缝处压强差/Pa-2.3-4.2-4.4有效扩散系数/m2/s4.5E-7土层厚度(a)/m0.9渗透率(a)/m21.02E-7孔隙率(a)0.375土层厚度(b)0.9渗透率(b)1.79E-9孔隙率(b)0.481土层厚度(c)/m0.7渗透率(c)/m21.79E-9孔隙率(c)0.481流线:达西速度场4040202000yzx1mmm10-42018161412108642图3 达西速度场模拟结果负压条件下地层中 VOCs 污染的数值模拟分析程昕9侵效应显著增强。污染物浓度随时间的变化规律如
16、图5所示。因此,建筑物压力控制技术可以用于污染场地蒸气入侵最坏情形的调查评估。点位1,2,3(a组)与点位9,10,11(b组)是两组平面位置相同而深度不同的采样点,横向纵向对比该两组点位的污染物浓度模拟结果(见表4与图6),分析污染物浓度的空间分布规律。水平方向上,a组点位浓度大于b组,浅层土壤处略有反常。对比两组点位的空间位置,与b组相比,a组与裂缝(即负压中心)之间的距离更小,推测这是a组浓度整体高于b组的原因。浅层土壤处,土壤气流速加大,土壤气中的污染物通过裂缝进入建筑物室内空间,这可能是点位1污染物浓度小于点位9的原因。因此,在负压控制下的蒸气入侵污染场地调查中,应重点关注裂缝附近的
17、污染情况,在裂缝处加密布置采样点位,以获取最坏情形下的评估结果。在垂直方向上,三层采样深度分别为0.7 m、1.6 m和2.5 m,随着深度的增加,污染物浓度逐渐提高。分析其原因为:流线:总通量 流线 Color:浓度/(mol/m3)10-6987654321040402020001mmmyzx图4 污染物浓度模拟结果表2 模型验证结果点位 模拟浓度/(mol/m3)实测平均浓度/(mol/m3)百分误差11.76E-081.64E-080.08 21.92E-061.17E-060.64 37.16E-064.80E-060.49 41.29E-081.62E-08-0.20 53.52E
18、-094.07E-09-0.13 64.97E-081.01E-07-0.51 74.36E-086.26E-08-0.30 85.56E-064.11E-060.35 94.45E-088.71E-08-0.49 108.33E-074.57E-06-0.82 115.14E-061.19E-05-0.57 MAPE(平均绝对百分比误差)0.42MAE(平均绝对值误差)1.38E-06MSE(均方误差)6.17E-12RMSE(均方根误差)2.48E-06表3 点位2处TCE浓度模拟结果时间/h浓度/(mol/m3)06.00E-1046.46E-0982.11E-08121.83E-081
19、62.15E-08202.51E-08244.81E-08288.84E-08321.35E-07362.28E-07403.21E-07444.50E-07485.93E-07527.48E-07569.28E-07601.11E-06641.31E-06681.51E-06721.71E-06761.92E-06时间/hR2=0.99632.50E-062.00E-061.50E-061.00E-065.00E-070.00E+00TCE浓度/(mol/m3)04812 16 20 24 28 32 36 40 44 48 52 56 60 64 68 72 76图5 点位2污染物浓度模拟
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