铁矿粉流态化还原气体利用率_祝明妹.pdf
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1、 第5 8卷 第7期 2 0 2 3年7月钢 铁I r o na n dS t e e lV o l.5 8,N o.7,p 1 7-2 6 J u l y2 0 2 3 D O I:1 0.1 3 2 2 8/j.b o y u a n.i s s n 0 4 4 9-7 4 9 x.2 0 2 2 0 8 0 3铁矿粉流态化还原气体利用率祝明妹,郑 忠,唐则吉,许玉忠,何 徐(重庆大学材料科学与工程学院,重庆4 0 0 0 4 4)摘 要:流态化炼铁工艺作为典型的非高炉炼铁新工艺和新技术之一,不仅可以促进节能减排、降低炼铁成本,还有利于推动钢铁行业的低碳绿色可持续发展。还原气体利用率是流态
2、化炼铁还原工艺的关键参数之一,直接影响炼铁新工艺技术的工业化应用。在对C O和H2混合气体还原铁氧化物热力学分析的基础上,采用流态化还原试验方法研究了铁矿粉流态化还原过程的气体利用率变化规律。利用微型流化床系统进行了铁矿粉的流态化还原试验,以4 0m g巴西铁矿粉在流态化状态下被完全还原来研究反应温度、矿粉粒径、气体流量和混合气体体积配比等因素对试验过程还原气体利用率的影响规律。研究结果表明,在试验条件下,降低反应温度和减小矿粉粒径有利于C O气体利用率增加;C O利用率随着气体流量的增加呈现出先增加后减小的趋势,改变C O与H2配比也具有随着C O配比增加C O利用率先增加后急剧下降的类似情
3、况;C O利用率在C O气体流量为4 0 0m L/m i n、C O体积分数为5 0%时达到最大值。因此,对流态化预还原过程,应考虑H2的配比情况确定适宜的气体流量,并改善还原的热力学与动力学条件,以尽可能提高还原气体的利用率。研究结果能够加深对流态化气体还原行为的认识,并为流态化炼铁新工艺工程应用的工艺参数选择和反应器设计提供一定的理论支撑。关键词:铁矿粉;流态化还原;C O和H2混合气体;气体利用率;微型流化床文献标志码:A 文章编号:0 4 4 9-7 4 9 X(2 0 2 3)0 7-0 0 1 7-1 0G a su t i l i z a t i o nr a t eo f i
4、 r o no r e f i n e s f l u i d i z e dr e d u c t i o nZ HU M i n g m e i,Z HE NGZ h o n g,T ANGZ e j i,XU Y u z h o n g,HEX u(C o l l e g eo fM a t e r i a l sS c i e n c ea n dE n g i n e e r i n g,C h o n g q i n gU n i v e r s i t y,C h o n g q i n g4 0 0 0 4 4,C h i n a)基金项目:国家自然科学基金重点项目资助项目(5
5、 1 8 7 4 0 5 6)作者简介:祝明妹(1 9 7 7),女,博士,副教授;E-m a i l:z h u m i n g m e i c q u.e d u.c n;收稿日期:2 0 2 2-1 2-2 6通信作者:郑 忠(1 9 6 3),女,博士,教授;E-m a i l:z h e n g z hc q u.e d u.c nA b s t r a c t:A so n eo f t h e t y p i c a ln e wn o n-b l a s t f u r n a c e i r o n m a k i n gp r o c e s s e sa n dt e c
6、 h n o l o g i e s,f l u i d i z e di r o n m a k i n gp r o c e s sc a nn o to n l yp r o m o t ee n e r g yc o n s e r v a t i o na n de m i s s i o nr e d u c t i o n,r e d u c et h ec o s to f i r o n m a k i n g,b u ta l s op r o m o t e t h e l o w-c a r b o ng r e e ns u s t a i n a b l ed e
7、v e l o p m e n to f t h e i r o na n ds t e e l i n d u s t r y.R e d u c t i o ng a su t i l i z a t i o nr a t ei so n eo f t h ek e yp a r a m e t e r so f f l u i d i z e d i r o n m a k i n gr e d u c t i o np r o c e s s,w h i c hd i r e c t l ya f f e c t s t h e i n d u s t r i a l a p p l
8、i c a-t i o no fn e wi r o n m a k i n gt e c h n o l o g y.B a s e do nt h e t h e r m o d y n a m i ca n a l y s i so f t h er e d u c t i o no f i r o no x i d eb yC Oa n dH2m i x e dg a s,t h ev a r i a t i o nr u l eo f g a su t i l i z a t i o nr a t e i n t h e f l u i d i z e dr e d u c t i
9、o np r o c e s so f i r o no r e f i n e sw a s s t u d i e db yu s i n gt h e f l u i d i z a t i o nr e d u c t i o ne x p e r i m e n tm e t h o d.T h ef l u i d i z a t i o nr e d u c t i o ne x p e r i m e n to f i r o no r ef i n e sw a sc a r r i e do u tb yu s i n gt h em i c r o-f l u i d i
10、 z e db e ds y s t e m.4 0m gB r a z i l i a ni r o no r ef i n e sw e r ec o m p l e t e l yr e d u c e di nt h ef l u i d i z a t i o ns t a t e t os t u d y t h e i n f l u e n c eo f r e a c t i o n t e m p e r a t u r e,p a r t i c l e s i z eo f o r e f i n e s,g a s f l o wr a t e a n dg a sm
11、 i x-t u r er a t i oo n t h e r e d u c t i o ng a su t i l i z a t i o n r a t e i n t h e e x p e r i m e n t p r o c e s s.T h e r e s u l t s s h o wt h a t u n d e r t h e e x p e r i m e n-t a l c o n d i t i o n s,r e d u c i n gt h er e a c t i o nt e m p e r a t u r ea n dp a r t i c l es
12、i z eo fo r ef i n e sw o u l db eb e n e f i c i a l t ot h e i n c r e a s eo fC Og a su t i l i z a t i o nr a t e.W i t ht h e i n c r e a s eo f t h eg a sf l o wr a t e,t h eC Ou t i l i z a t i o nr a t es h o w sat r e n do f f i r s t l yi n-c r e a s e da n dt h e nd e c r e a s e d.C h a
13、n g i n gt h er a t i oo fC Ot oH2a l s oh a sas i m i l a rs i t u a t i o nt h a t t h eC Ou t i l i z a t i o nr a t ei n c r e a s e df i r s t a n d t h e nd r o p p e ds h a r p l yw i t h t h e i n c r e a s eo f t h eC Or a t i o,a n dr e a c h e d t h em a x i m u mv a l u ew h e n t h eC O
14、g a s f l o wr a t ew a s4 0 0m L/m i na n dv o l u m ep e r c e n to fC Oi s5 0%.T h e r e f o r e,f o r t h ef l u i d i z a t i o np r e-r e d u c t i o np r o c e s s,t h ep r o p o r t i o no fH2s h o u l db ec o n s i d e r e dt od e t e r m i n et h ea p p r o p r i a t eg a sf l o wr a t e,a
15、 n dt h et h e r m o d y-n a m i c a n dk i n e t i c c o n d i t i o n so f r e d u c t i o ns h o u l db e i m p r o v e d t o i n c r e a s e t h eu t i l i z a t i o nr a t e o f r e d u c e dg a s a sm u c ha sp o s s i b l e.T h er e s e a r c hr e s u l t s c a nd e e p e n t h eu n d e r s t
16、 a n d i n go f t h e r e d u c t i o nb e h a v i o r o f f l u i d i z e dg a s,a n dp r o v i d e ac e r t a i nt h e o r e t i c a l s u p p o r t f o r t h es e l e c t i o no fp r o c e s sp a r a m e t e r sa n dr e a c t o rd e s i g nf o r t h ee n g i n e e r i n ga p p l i c a t i o no f
17、t h en e wf l u i d i z e d i r o n m a k i n gp r o c e s s.K e yw o r d s:i r o no r e f i n e s;f l u i d i z e dr e d u c t i o n;C Oa n dH2m i x e dg a s;g a su t i l i z a t i o nr a t e;m i c r of l u i d i z e db e d钢 铁第5 8卷 钢铁工业作为国民经济的支柱产业,能源消耗量和碳排放量大,其能耗和碳排放主要集中在高炉炼铁系统。流态化炼铁工艺作为典型的非高炉炼铁新工艺
18、和新技术之一,具有可以直接利用细粒径铁矿粉和非焦煤资源的优势,不仅可以减少铁前工序环节,促进节能减排、降低炼铁成本,更有利于推动钢铁行业的低碳绿色可持续发展。流态化炼铁的还原气体主要是C O和H2的混合气体,还原气体利用率是指在氧化铁还原过程中产物气体量与气体总量的比值,是还原工艺中的关键参数之一,直接影响这项新技术的工业化应用1-1 9。通过热力学计算进行理论分析是研究氧化铁还原过程中气体利用率的主要方法之一。热力学计算分析得到的气体利用率为理论利用率,是理想情况下能达到的最大限度。CHE N H等2 0-2 1研究证明了铁氧化物在还原过程中并非严格按照单步反应逐次逐级还原,而是多步反应同时
19、进行,因而需要将各个反应步骤进行综合考虑来得到综合的热力学利用率。Y ILY等2 2从热力学角度计算了铁氧化物不同还原阶段还原气体的理论利用率,并指出由于C O和H2还原F e O时热效应相反,当混合气体中H2含量高于吸热和放热平衡计算值时属于类H2还原气体。当温度小于6 5 0 时,F e3O4F e O为综合气体利用率的关键步骤,当温度大于6 5 0时,F e OF e阶段为关键步骤。WANGZC等2 3将热力学利用率定义为理想煤气量与理论煤气量的比值,对竖炉内还原煤气的热力学利用率进行了分析,研究结果表明,当H2C O(体积比)小于13时,煤气利用率随着温度的升高而降低,而H2C O(体
20、积比)大于31时则情况相反;8 0 0 是一个分界点,温度小于8 0 0时,气体利用率随着煤气中氢含量的增加而增加,煤气中氧化性气氛含量增加,煤气利用率快速下降。李彬等2 4基于最小吉布斯自由能原理研究了H2和C O混合气体还原铁氧化物的热力学平衡,发现H2和C O的剩余率不随还原气体总量和还原气体成分比例变化;另外,通过理论推导了平衡时气体总利用率的计算公式,得到了混合气体利用率与单组分气体利用率之间的定量关系,进而推导出了与单反应平衡常数之间的定量关系。该关系式与WE I S SB等2 5给出的H2和C O混合气体还原铁氧 化物热力 学平衡的经 验 公 式 相 吻合。B I L I KJ等
21、2 6计算表明,H2的理论利用率随着反应温度的升高而增加,其试验结果也表明还原气体中加入H2会减少间接还原过程中还原剂的消耗。通过热力学分析得到的理论气体利用率虽然可以明确还原反应能够进行的程度和界限,但是热力学分析是基于化学反应过程达到平衡时或处于准平衡状态时进行的理论计算,工程应用中,还原反应还未达到平衡状态,还原气体利用率会明显低于理论值。为此不少学者进行了还原试验研究,以探究气体利用率的变化规律及影响因素。试验过程中气体利用率主要是通过样品的失氧量和物质守恒关系来间接计算,也有学者通过质谱仪直接检测产物气体来计算。肖玮等2 7开展的钛铁矿还原试验结果表明,富氢气体中的C O能在金属铁的
22、表面形成一定量的表面碳,并能将H2O分子重新还原为H2,从而提高了H2在还原过程中的利用率。庞建明等2 8研究13mm铁矿粉还原时发现,C O气体利用率随着反应的进行逐渐下降,但随着温度升高逐渐升高。郭培民等2 9-3 0建立了移动床内氧化铁还原与气体氧化动力学模型,探究了标况气速、气矿比等典型工艺参数对气体利用率的影响规律;分别研究了固定床和流化床中H2在纯氧化铁还原过程中的气体氧化动力学,结果表明还原率较低时气体利用率较高,但随着还原分数的提高而降低;相比于固定床,单级流化床的气体利用率有限,需要串联多个来降低吨铁气体消耗。L Q等3 1采用热重试验的 方法研究表明,在10 0 0、H2体
23、积分数大于1 5%时,气体利用率将降低。P A R KTJ等3 2指出,H2的表观气体利用率受到碳活性的影响,由C O和H2在上一层生成的C O2和H2O将在下一焦炭层中与碳进一步发生反应,因而气体利用率降低,而且随着C O分压的增加进一步降低。上述研究显示温度、气速、颗粒性质、还原度和气体组成等因素对气体利用率有较大影响。流态化炼铁工艺的还原气体主要成分为C O和H2的混合气体,目前关于混合气氛下 气 体 利 用 率 的 研 究 较 少,有 必 要 进 一 步探究。本文在对C O和H2混合气体还原铁氧化物热力学分析的基础上,采用流态化还原试验的方法研究了铁矿粉 流态化还原 气体利用率 的变
24、化规律,具体研究反应温度、矿粉粒径、气体流量和还原气体配比对 试验过程还 原气体利用 率的 影响规律,期望研究结果能够加深对流态化气体还原行为的认识,并为流态化炼铁新工艺工程应用的工艺参数选择 和反应器设 计提供一定 的理 论支撑。81第7期祝明妹,等:铁矿粉流态化还原气体利用率1 研究方法与试验方案1.1 研究方法本文在对混合气体还原热力学分析的基础上,采用流态化还原试验的方法研究了反应温度、矿粉粒径、气体流量和气体配比对试验过程还原气体利用率的影响规律。采用中 科 院 过 程 工 程 研 究 所 的 微 型 流 化 床(MF B,m i c r o-f l u i d i z e db e
25、 d)进行铁矿粉的流态化还原试验,微型流化床设备如图1所示。该设备主要由微型流化床反应器、电阻炉温控系统、气体供应系统和质谱仪4部分组成。微型流化床上部的气体出口处与质谱仪直接连接,实时跟踪检测还原气体成分变化,其采样频率为2次/s,精度为0.0 0 01%。图1 微型流化床反应分析系统F i g.1 M i c r o-f l u i d i z e db e dr e a c t i o na n a l y s i s s y s t e m铁氧化物还原本质上是一个失氧过程,反应过程的转化率与试验过程还原气体利用率的计算均基于质谱仪采集的气体强度信号曲线。以8 0 0 下C O还原F e
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