一回路冷却剂注锌模型开发和验证.pdf
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1、499Jun.2023Nuclear Science and Engineering2023年6 月No.3Vol.43工程核科学与第3期第43卷一回路冷却剂注锌模型开发和验证洪亮,厉井钢,金鑫(中广核研究院有限公司,广东深圳518 0 0 0)摘要:冷却剂注锌是降低腐蚀释放速率和堆外放射性水平的有效途径。本文基于腐蚀释放试验数据建立了冷却剂注锌对腐蚀释放的影响关系,基于PBR(Pi l l i n g-Be d w o r t h R a t i o)模型定量分析注锌对燃料污垢的影响,并为中广核自主污垢分析软件CAMPSIS开发了冷却剂注锌模型。根据注锌电厂的运行经验对注锌模型进行了初步验证
2、,软件计算结果表明,注锌后冷却剂中58 Co和6 0 Co的放射性水平会先升高,但是随着注锌的持续放射性水平逐渐降低;分别在第1循环和第8 循环开始注锌,主管道的剂量率会降低约30%。关键词:冷却剂注锌;腐蚀释放;燃料污垢中图分类号:TL341文章标志码:A文章编号:0 2 58-0 9 18(2 0 2 3)0 3-0 49 9-0 5A Model of Zinc Injection in the Primary Coolant and its VerificationHONG Liang,LI Jinggang,JIN Xin(China Nuclear Power Technology
3、 Research Institute,Shenzhen of Guangdong Prov.518000,China)Abstract:Zinc injection in the primary coolant is an effective approach to reduce the corrosionrelease rate and the radioactivity level on out-of-core surfaces.In this paper,influence of zincinjection on corrosion release is established bas
4、ed on experimental corrosion release data.Theinfluence of zinc injection on the fuel crud is quantitatively analyzed based on the PBR(Pilling-Bedworth ratio)analysis model.A zinc injection model is developed for CAMPSIS,anindependent crud analysis software in CGN.Preliminary verification of the zinc
5、 injectionmodel is conducted according to the operation experience of the zinc-injected plant.Calculation results of the software show that the radioactivity levels of 58Co and 60Co in theprimary coolant will first increase after zinc injection,but gradually decrease with continuationof the zinc inj
6、ection.The dose rate of the main pipes is decreased by about 30%with zincinjection in both the first and eighth cycles.Key words:Zinc injection in primary coolant;Corrosion release;Fuel crud收稿日期:2 0 2 2-0 9-15作者简介:洪亮(19 8 8 一),男,湖南衡阳人,工程师,硕士,现主要从事一回路污垢行为研究和污垢分析软件研发相关研究500反应堆运行时,一回路结构、系统和设备在高温高压水环境下会
7、发生腐蚀并释放腐蚀产物到一回路冷却剂中。随着冷却剂的循环流动,部分腐蚀产物沉积在包括燃料组件在内的一回路系统表面。在堆芯,由于过冷泡核沸腾(SNB)的存在,污垢内部存在硼锂富集,从而诱发硼沉积,导致反应堆轴向功率偏移异常,这一现象被称为反应堆污垢引起的轴向功率偏移异常,即CIPS(也被称为AOA)。同时,大修期间的氧化操作会影响堆芯污垢的释放以及堆外(主要是蒸汽发生器和主管道)辐射场的剂量水平。一回路水化学环境会影响金属材料的腐蚀和释放、污垢行为以及剂量水平,其中冷却剂注锌是一个重要的研究方向。美国通用电气公司在2 0 世纪8 0 年代发现,使用了黄铜材料的沸水堆冷凝器放射性水平较低1 2 1
8、3。经分析发现,黄铜中的Zn被选择性腐蚀并进入到一回路中。由于Zn在冷凝器表面形成的氧化膜更稳定,抑制了Ni、Fe 等金属元素向冷却剂中的释放,同时降低了58 Co、6 0 C o 在冷凝器表面的沉积,从而降低了放射性水平。加拿大原子能公司在2 0 世纪8 0 年代开始了重水堆注锌试验,证明了注锌可以抑制6 0 Co在镍基合金和不锈钢表面的沉积4。日本Fugen重水堆核电厂在19 9 8年开展了长期一回路注锌应用,证明了注锌对58Co、6 0 C o 在一回路主设备上的沉积有很强的抑制作用5。德国Biblis核电厂注锌后,长期来看,放射性水平持续降低6 。国内除三门和海阳核电厂引进的AP100
9、0机组外,其他机组暂未开展注锌应用,对注锌技术的研究主要以试验为主。潘向烽7 和王力8 等人研究了注锌对因科镍6 9 0、30 4不锈钢和316 不锈钢在高温水中均匀腐蚀行为的影响,发现注锌浓度在6 0 10-9 以下时,注锌浓度越高,对腐蚀的抑制越明显,注锌浓度超过6 0 10-9 后,对腐蚀的抑制作用非常小;海正银9 等人研究了注锌对316 L不锈钢和因科镍6 9 0 腐蚀行为的影响,对比了不同注锌浓度下金属材料的腐蚀释放速率,认为核电厂长期运行时应优先考虑采用较低的注锌浓度。世界范围内,注锌压水堆机组数量持续增加,2 0 0 4年注锌的机组数量为19 台。到2 0 14年,这一数字增加到
10、8 5个。为了定量分析冷却剂注锌对腐蚀释放和污垢行为的影响,有必要建立注锌模型。中广核自主研发了污垢分析软件CAMPSIS。该软件具备反应堆一回路污垢行为分析和源项分析能力,能够计算燃料和堆外表面的污垢分布,燃料污垢的硼沉积量,以及堆芯、堆外和冷却剂中的腐蚀产物源项。本文建立了冷却剂注锌对腐蚀释放和燃料污垢的影响关系,并为CAMPSIS软件开发了注锌模型。冷却剂注锌通过影响腐蚀释放速率和燃料污垢物性参数,改变堆芯污垢沉积量,进而影响腐蚀活化产物的量。堆芯区域腐蚀活化产物发生脱落,并释放到冷却剂中,以及在堆外区域沉积,这影响了冷却剂中放射性水平和堆外剂量率。注锌冷却剂放射性水平和堆外剂量率是电厂
11、关心的参数,电厂一般会对这些参数进行监测。本文根据注锌电厂的运行经验,基于冷却剂放射性水平和堆外剂量率对注锌模型进行了初步验证。1模型介绍基于中广核自主腐蚀释放试验和相关试验数据,建立冷却剂注锌对腐蚀释放速率的影响关系;基于PBR(Pi l l i n g-Be d w o r t h R a t i o)比例模型,以及污垢物性参数之间的推导计算,建立注锌对燃料污垢物性参数的影响关系。1.1注锌对腐蚀释放的关系在堆外表面的内层氧化物中,冷却剂中注入的锌替换了Ni和Fe元素10 ,形成了致密的Zn-Ni-Fe铬铁矿内层氧化物,从而减缓了堆外金属合金的腐蚀和释放速率。参考文献11给出的不同注锌浓度
12、下因科镍6 9 0 和不锈钢腐蚀性能试验数据,得到注锌前后一回路主要金属材料在PWR一回路环境下的腐蚀速率曲线、释放速率曲线和氧化膜中各种金属元素的含量。中广核开展了Inconel690TT,30 4不锈钢和316 L不锈钢的腐蚀释放试验。本文根据试验数据,得出注锌后腐蚀释放速率的抑制因子(即注锌后与注锌前的腐蚀释放速率之比),如图1所示。随着注锌的持续,抑制因子逐渐减小。5010.80.60.40.2002000400060008000100001200014000注锌时间/h图1腐蚀释放速率的抑制因子Fig.1The depression factor on the corrosion r
13、elease rate1.2注锌对燃料污垢的关系冷却剂注锌除了降低金属材料的腐蚀释放速率外,还可以改变燃料污垢的物理特性。FArjmand12的研究结论是,微量的锌会诱导压水堆金属表面尖晶石颗粒数量下降。文献13,14测定了注锌前后30 4不锈钢内部氧化物成分,即由Fe;O4和FeCr,04转变为ZnFe,O4和ZnCr,O4。这些研究表明,在锌的作用下,燃料污垢的密度增加,孔隙率和厚度降低。西屋公司在实验室模拟了反应堆污垢,并对未注锌工况下的污垢密度进行了测量15;EPRI在模拟污垢对硼的吸附时,基于多孔介质模型,给出了未注锌时污垢孔隙率、孔隙密度、孔隙平均半径等物性参数的推荐值16 ;Ji
14、n-SooChoi17等人通过池边检查,对比了注锌前后反应堆污垢中各种元素的摩尔分数。本文基于金属氧化物PBR分析模型18 和上述试验数据,定量分析了注锌对污垢物性参数的影响。假设燃料污垢为由Ni、Fe、C r、Zn 的金属氧化物组成的混合物,不考虑Co、M n 等微量元素。基于此假设,燃料污垢可写成aNiO+bFeO4+cCr,O,+dZnO的形式,其中a、b、c、d 是污垢中各金属氧化物摩尔比例系数。(1)金属氧化物的PBR金属氧化物生长过程可简单描述为:氧化初期,金属表面会生成少量氧化物。随着阴离子向氧化物内部扩散,在现有氧化物和金属表面之间,会形成一层新的氧化膜,从而导致金属氧化物体积
15、发生变化9 。通常把氧化物与生成该氧化物所消耗的金属体积比称为PBR,该值可用于判断氧化膜的完整性,也可以反映金属被腐蚀后体积的变化情况。当金属被氧化后,氧化膜的PBR越接近1,说明氧化膜对金属基体的保护性越强;反之,则说明氧化膜对金属基体的保护性越差19 。根据定义,PBR的计算公式可写为:VoMPBRM(1)nVMM式中:PBRM某种金属元素的PBR值;VoM某种金属氧化物的摩尔体积,cm/mol;VM某种金属的摩尔体积,cm3/mol;n生成1 mol某种金属氧化物对应的金属单质摩尔数。金属和金属氧化物的体积可通过公式(2)求解:V=M(2)P式中:M一一摩尔质量,g/mol;密度,g/
16、cm。根据各金属和金属氧化物的摩尔质量和密度,可以求得金属元素的PBR。(2)注注锌对燃料污垢密度的关系对燃料污垢,注锌前后如式(3)式(4)所示M,=aMnio+bMre,o.+cMcro,(3)Mz=aMnio+bMroo,+cMcro,+dMzo(4)式中:ad 污垢中各金属氧化物比例系数;上标一注锌与未注锌区别;M一一摩尔质量,g/mol。根据注锌前后堆内污垢密度的变化率,可得描述污垢密度变化的系数,如式(5)所示:kp,c=(1+p.)(5)式中:p。一一注锌前后燃料污垢密度的变化率;(3)注锌对燃料污垢孔隙率的关系由式(1)式(4),得到污垢体积变化的系数。注锌后污垢增加的体积为实
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