碳点的性质及其在化学发光分析中的研究进展.pdf
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1、第 3 3 卷 第 6期 2 0 1 6年 6月 应 用 化 学 C HI N ES E J OUR NAL OF AP P L I ED C HEMI S T RY V0 1 33 I s s 6 J u n e 2 0 1 6 碳点的性质及其在化学发光分析 中的研究进展 郭 颖 李午戊 刘 洋 ( 咸阳师范学院化学与化工学院陕西 咸阳7 1 2 0 0 0 ) 摘要碳点是一种新型的荧光碳纳米颗粒, 与传统的半导体量子点相比, 碳点具有毒性低、 生物相容性好、 原料丰富廉价、 光稳定性好等特点, 得到引了化学、 材料和生物等各领域科学家的高度关注。本文介绍了碳点 的基本概念和性质、 探讨了碳
2、点在化学发光领域的应用研究进展并进行了展望。 关键词碳点; 化学发光; 研究进展 中图分类号: 0 6 5 7 3 文献标识码 : A 文章编号: 1 0 0 0 - 0 5 1 8 ( 2 0 1 6 ) 0 6 -0 6 2 4 -09 D O I : 1 0 1 1 9 4 4 j i s s n 1 0 0 0 -05 1 8 2 0 1 6 0 6 1 5 0 4 1 1 碳点 ( C D s ) 是指粒径在 1 1 0 n m具有荧光性质 的碳颗粒 , 包括碳纳米点 、 石墨烯量子点和聚合物 点。碳点最初是 2 0 0 4年 S c fi v e n s 课题组 在提纯单壁碳纳米管
3、 的实验过程中, 偶然发现 的一种未知名 的具有荧光性能的碳纳米颗粒。 2 0 0 6 年, S u n 等 利用激光消融碳靶物再钝化处理的方法, 首次制备出 了具有荧光性能碳纳米粒子 , 并将其命名为碳点 。并得 到了越来越 多的科研人员 的关注。碳源种类繁 多 , 小到实验室常用的化学试剂 , 大到 自然界 的花草树木等均可以作为碳源合成荧光碳点 。最近几 年来, 关于碳点的研究, 在实验和理论方面均已取得了较大的进展 。 。 , 在化学传感、 光电器件、 生物成 像 、 生物标记 、 光催化等领域展现出了广阔的应用前景。化学发光( c L ) 分析方法因不需要外来光源 , 减 少 了拉曼
4、和瑞利散射 , 能避免背景光和杂散光干扰 , 同时还具有灵敏度高 、 仪器简单 、 廉价等优点 , 在化 学 、 生物、 环境等领域得到了广泛的应用 。 传统的化学发光研究 已经进行 了很多年 , 也取得了许多研究成果 。 。近年来 , 纳米材料的迅速发 展为化学发光分析提供了新的机遇, 将纳米材料引入到液相化学发光的研究 , 为化学发光方法注入了新 的活力 , 已成为当前化学发光分析的一个研究热点。本文拟对碳点 的物理化学性质及其在化学发光分 析领域的应用进展进行综述 。 1 碳点的物理化学性质 1 1吸收和 荧光 性质 碳点在紫外区显示 出强的光吸 收, 并逐 渐衰减一 直延伸 到可见光
5、区 ( 图 1 ) , 碳点通 常在 2 7 0 3 9 0 n m 处有特征吸收峰 ( 活性炭为碳源制备的碳点在 2 5 03 0 0 n m范围内有 吸收峰 , 有机硅烷作为配 位剂合成的碳点在 3 6 0 n m处有 吸收峰 ) 。一般 认为 , 这些 吸收 峰来源 于 c O键 的 n 一 盯 跃 迁或 者 C C 的1 T 叮 T 跃迁 。 碳点所具备的优 良性质 , 尤其是荧光性质使其成为一类新型的荧光标记材料而引起 了研究者 的广 泛关注。碳点发光性质最大的一个特色就是发射波长可 “ 调谐 ” 。 碳 点的荧光发射波长跨度范 围广 , 可 以从可见光区一 直延伸 到近红外 区 ,
6、 这 弥补 了传 统 的有机试 剂在 近红 外 区种类 少 的不足。最 早文 献 蚰 报道的碳点大多数具有激发波长依懒性, 即碳点的荧光强度随着激发波长的增加而不断降低, 而且荧光发射光谱也随之变化, 逐渐红移, 呈现出多元激发、 多元发射的光谱特性( 见图2 A ) 。 这一性质 是由于量子尺寸效应还是其表面的能量阱的存在而产生的, 至今无确定的机理解释 。 最近我们课 2 0 1 5 一 l 1 - 2 3收稿 , 2 0 1 6 - 0 1 1 8修回 , 2 0 1 6 -03 -02接受 国家 自然科学基金项 目( 2 1 4 7 5 1 1 3 ), 陕西省科技研究发展计划项 目(
7、 2 0 1 4 J M 2 0 4 9 ) 及咸 阳师范学院专项科研 基金项 目( 1 4 X S Y K 0 1 6 1 0 X S Y K 3 1 1 ) 资助 通讯联系人: 郭颖, 讲师; T e l : 0 2 9 - 3 3 7 2 0 7 0 4 ; F a x : 0 2 9 3 3 7 2 2 2 0 6 ; E - m a i l : g u o y i n g 2 0 7 1 2 6 c o m; 研究方向: 发光分析 应 用 化 学 第 3 3卷 1 3电化学发光性质 电化学发光 ( E C L ) 是电化学和化学发光相结合 的产物 ” , 具有很多不同于荧光和化学发光
8、分析 的优点。国内池毓务课题组 钊报 道了碳点 的电化 学发光行为( 图 4) , 其研究表 明硝酸氧化 活性炭制 备 的氧化 型碳 点可 以某 一 特定 电位 下 (一1 5 1 8 V) 被氧化或还原 , 并且通过一定的湮 灭反应发 生相应的 电化学发光 过程。所制备 的碳 点还能 以 s : O i 一 为共反应剂产生强的E C L 。 庞代文课题组 首次将碳点作 为联吡啶钌 的共 反应剂引入 到 E C L 体系。碳点的 E C L和其他量子点 E C L体 系类似 , 通 常认为通过以下两种途径发生 : 一是 由 自由基 湮灭途径 , 通过 电化学氧化和还原反应生成阴、 阳离 子的碳
9、 自由基 , 生成的阴阳离子 自由基通过发生 电 子转移反应而湮灭 , 产生 E C L; 另一种是共反应剂途 P o t e n t i a l V( v s A 窑 A g C 1 ) 图4 碳点与s o 2 一 的电化学发光 F i g 4 EC L a n d e l e c t r o c h e mi c a l r e s p o n s e s o b t a i n e d f o r o x i d i z e d c a r b o n d o t s a n d E C L r e s p o n s e s o f o x i d i z e d c arb o n
10、d o t s S 2 0 一s y s t e m 径, 碳点最常用的共反应剂是s O ; 一 , s 0 i 一 在还原时可以生成一种强氧化剂 s o l 一 , 该氧化剂可以和电 化学发光体碳点发生电子转移反应产生 E C L 。发光机理如下 : R e_ _ +R + R +e_ _ + R R e R 一 s 2 o i 一 + e s o - 。 + s 0 一 R + R_ 。 R + R s o ; + R 一 R + s 0 : 一 R _ _ +R + R - _ +R + R 和 R 一分别是在电极表面电生成的带正负电荷的碳点自由基。 1 4 化学发光性质 目前关于碳点的
11、研究工作主要集中在碳点的荧光性 质及其应用方面 , 对于碳点在化学发光分析 中 的研究还处于起步阶段。 L in等 等首次对碳点的化学发光性能进行了详细研究。 研究发现, 碳点的 化学发光性能与一些半导体量子点 , 如 C d T e 4 , 很相似。碳点 的化学发光被认为是 由于体系中产生 的带正电荷的碳点( C D ) 和带负电荷的碳点( C D ) 经过复合形成了激发态的碳点( C D ) , 激发态的 碳点在返 回基态时产生化学发光。 1 5 催化性质 碳点具有 良好 的催化特性 。例如碳点可作为过 氧化物模拟酶催化 H O 与四甲基联苯胺 ( T MB ) 显 色反应 j 。其机理解
12、释为 : 碳点可催化 H : O : 分解产 生羟基 自由基 , 羟基 自由基进 一步氧化 T MB变蓝 色。最近 , 我们 的研究结果 _ 2 引还表明 , 碳点 的催化 性质与其表面结构有关 , 表面一 C O基可增强 C D s 的催化能力 ( 图 5 ) 。因此可通过改变表面基 团调控 碳点的催化活性。此外, 我们还发现石墨烯量子点 ( G Q D ) 和纳米金形成的复合材料( G Q D A u N P s ) 有更高的催化活性 。因为 G Q D具有良好的电子 转移能力, 电子供体上的孤对电子转移给 G Q D, 增 加了 G Q D费密能级和从最低未 占分子轨道( L U MO)
13、 到 A u N P s 的电化学势, 使 G Q D A u N P s 表面的电子 T u n e s 图5 不同表面结构碳点的催化活性 F i g 5 Ca t aly t i c a c t i v i t i e s o f d i ff e r e n t C Ds 口 CDs ;6 r _ C Ds ;c o x i d i z e d r CDs 孙 密度和流动性得到增加, 进而加速了电子受体与电子供体之间电子转移, 提高了电子受体的分解能力。 6 3 0 应 用 化 学 第 3 3卷 张筱, 张文君, 张祖星, 等掺氮高荧光碳点的一步法制备及对痕量 H g ( ) 离子的选择
14、性检测 J 无机化学学报 , 2 0 1 5 , 3 1 ( 1 ) : 1 - 6 7 R E N X i a n y a n , L I U L i h u a , L I Y u P r e p a r a t i o n a n d P r o p e r t i e s o f C a r b o n Q u a n t u m D o t s p h o t o 1 Ma g n e t i c R e s o n a n c e R e s p o n s e J C h i n e s e J L u m i n , 2 0 1 5 , 3 6 ( 8 ) : 8 6 1 -
15、8 6 7 ( i n C h i n e s e ) Ma t e r i als wi t h 任先艳, 刘丽华, 李瑜 兼具磁共振响应的碳量子点光致发光材料的构筑和性能 J 发光学报, 2 0 1 5 , 3 6 ( 8 ) : 8 6 1 8 6 7 8 D E N G S h u a i , L I Y u s h a n , D U A N Y a n f a n g , e t a 1 F l o u r e s c e n t I m a g i n g a n d T o x i c o l o g y S t u d y o f C a r b o n D o t s i
16、n T r a n s p a r e n t Z e b r a f i s h e s J C h i nes e J L u mi n , 2 0 1 5 , 3 6 ( 4 ) : 4 8 5 - 4 9 0 ( i n C h i n e s e ) 邓帅 , 李雨珊, 段延芳, 等荧光碳点在脊椎类模式动物斑马鱼中的活体成像与毒理学研究 J 发光学报, 2 0 1 5 , 3 6 ( 4 ) : 4 8 5 -49 0 9 P a n D, G u o L , Z h a n g J , e t a 1 C u t t i n g s p C l u s t e r s i n G
17、r a p h e n e S h e e t s i n t o C o l l o i d a l G r a p h e n e Q u a n t u m D o t s w i t h S t r o n g G r e e n F l u o r e s c e n c e I J 1 JMa t e r C h e m, 2 0 1 2 , 2 2 ( 8 ) : 3 3 1 4 3 3 l 8 1 0 S u n D, B an R, Z h a n g P H, e t a 1 H a i r F i b e r a s a P r e c u r s o r f o r S
18、 y n t h e s i z i n g o f S u l f u r and N i t r o g e n - c o - d o p e d C a r b o n D o t s w i t h T u n a b l e L u m i n e s c e n c e P r o p e rt i e s J C a r b o n , 2 0 1 3 , 6 4 : 4 2 4 _ 4 3 4 I 1 D e n g H, R e n Y, S h e n W, e t a 1 A n U h r a s e n s i t i v e H o mo g e n e o u
19、s C h e m i l u m i n e s e e n t A s s a y f o r Mi c r o R N A s J C h e m C o m mu n , 2 0 1 3 , 4 9 ( 8 2 ) : 9 4 0 1 - 9 4 0 3 1 2 L i B, Z h ang Z, J i n YP l a n t T i s s u e b a s e d C h e mi l ( 6 ) : 1 2 0 3 1 2 0 6 1 3 L i B, D e n g Q, G u o L, e t a 1 S e c o n d a r y F l o w B i o s
20、 e n s o r f o r G l y c o l i c A c i d J A n a l C h e m, 2 0 0 1 , 7 3 Emi s s i o n o f t h e L u mi n o l - f e r r i e y a n i d e S y s t e m I n d u c e d b y R e d u c i n g A g e n t s J Mi c r o c h i mA c t a , 2 0 0 8 , 1 6 2 ( 1 ) : 1 8 9 - 1 9 8 1 4 J i a n g H, J u H E l e c t r o c
21、h e m i l u mi n e s c e n c e S e n s o r s fo r S c a v e n g e r s o f H y d r o x y l R a d i c al B a s e d o n I t s A n n i h i l a t i o n i n C d S e Q u a n t u m D o t s F i l m P e r o x i d e S y s t e m J A nal C h e m, 2 0 0 7 , 7 9 ( 1 7 ) : 6 6 9 0 -66 9 6 1 5 Wa n g Y, L u J , T a
22、n g L , e t a 1 G r a p h e n e O x i d e A m p l i fi e d E l e c t r o g e n e r a t e d C h e mi l u mi n e s c e n c e o f Q u ant u m D o t s S e l e c t i v e S e n s i n g for G l u t a t h i o n e f r o m T h i o l c o n t a i n i n g C o m p o u n d s J A n a l C h e m, 2 0 0 9 , 8 1 ( 2 3
23、) : 9 7 1 0 - 9 7 1 5 a nd I t s 1 6 E d a G, L i n Y Y, Ma t t e v i C, e t a 1 B l u e P h o t o l u mi n e s c e n c e fr o m C h e mi c a l l y D e ri v e d G r a p h e n e O x i d e J A d v Ma t e r , 2 0 1 0 , 2 2 ( 4 ) : 5 0 5 - 5 0 9 1 7 Z h a n g X T, A n ant h a n a r a y a n an A, L u o K
24、 Q, e t a 1 G l o w i n g G r a p h e n e Q u a n t u m D o t s a n d C a r b o n D o t s : P r o p e r t i e s , S y n t h e s e s , a n d B i o l o g i c al A p p l i c a t i o n s J S ma l l , 2 0 1 5 , 1 1 ( 1 4 ) : 1 6 2 0 1 6 3 6 1 8 B h u n i a S K, P r a d h a n N, J a n a N R V i t a m i n
25、B 1 D e ri v e d B l u e a n d G r e e n F l u o r e s c e n t C a r b o n N a n o p a r t i e l e s fo r C e l l I m a g i n g A p p l i c a t i o n J A C S A p p l Ma t e r I n t e a c e s , 2 0 1 4, 6 ( 1 0 ) : 7 6 7 2 - 7 6 7 9 1 9 X u Z Q, Y a n g L Y, F an X Y, e t a 1 L o w T e mp e r a t u r
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- 关 键 词:
- 性质 及其 化学发光分析 中的 研究进展
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