皖南某典型富硒区土壤-水稻重金属生态风险评估.pdf
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1、第44卷第2 期2023年6 月DOI:10.16788/j.hddz.32-1865/P.2023.02.005引用格式:陶春军,李明辉,马明海,等.皖南某典型富硒区土壤-水稻重金属生态风险评估J1.华东地质,2 0 2 3,44(2):16 0-17 1.(TAO C J,LI M H,MA M H,et al.Ecological risk assessment of heavy metals in soil-rice in a typical selenium-rich area ofsouthern Anhui ProvinceJJ.East China Geology,2023,4
2、4(2):160-171.)皖南某典型富硒区土壤-水稻重金属生态风险评估华东地质EAST CHINA GEOLOGYVol.44No.2Jun.2023陶春军1,李明辉1,马明海,张笑蓉1,杜国强1,梁红霞1(1.安徽省地质调查院,安徽合肥2 3 0 0 0 1;2.黄山学院生命与环境科学学院,安徽黄山2 450 41)摘要:为了解皖南某典型富硒区土壤-水稻重金属生态风险状况,在该地区采集水稻籽粒样品以及对应的根系土壤样品各43 件,采用单因子污染指数和综合污染指数法、危害商法及潜在生态危害指数法等,对土壤-水稻系统中重金属污染生态风险进行了评价。结果表明:水稻样品均达到富硒标准;水稻籽粒及土
3、壤中Cd元素生态风险较高,部分稻米Cd超标。成人和儿童通过食用稻米摄人重金属的复合健康风险指数(THQ)平均值分别为0.8 9 7 和1.076,说明儿童面临的健康风险高于成人,Cd是主要影响元素。研究区总体上为轻微生态风险,但部分Cd元素达到了中等和强生态风险。关键词:富硒土壤;重金属;水稻;生态风险评估;皖南中图分类号:X53X173文献标识码:A文章编号:2 0 9 6-18 7 1(2 0 2 3)0 2-16 0-12硒是人体必需的微量元素,被誉为“生命之火”1。人体摄取硒的主要途径是农产品,而水稻作为中国第一大粮食作物,通过摄入富硒大米是改善我国人体膳食硒营养的重要途径,起到提高免
4、疫力与预防疾病的效果2-3 。富硒土壤是生产天然富硒农产品的基础,是具有重要经济价值的稀缺资源4。然而,近年来农田土壤重金属污染现象较为常见,进一步导致水稻等农产品重金属含量超标,这些重金属通过食物链进人人体,危害人类健康5-9 。如何在重金属含量较高的农田中保障粮食的安全生产,是一个需解决的问题。为此,本文选择安徽省南部拟开发天然富硒大米的某典型富硒区作为研究区开展土壤-水稻重金属生态风险评估研究(图1)。研究区内土壤及农产品富含硒元素,主要农产品为水稻和茶叶。通过前期土地质量地球化学调查发现,研究区内土壤硒含量高,达到富硒土壤标准,但同时土壤中重金属含量也相对较高,尤其是重金属镉,给富硒产
5、业的发展带来制约。要利用好富硒资源优势,开发天然富硒农产品尤其是富硒水稻,首先要进行重金属生态风险评价。土壤-水稻系统中重金属迁移转化规律相对复杂,受多重因素影响,存在土壤重金属超标但水稻不超标或土壤不超标而水稻超标的现象,这也导致人们对土壤-水稻系统中重金属生态风险难以准确评价。前人已针对土壤-水稻系统中Cd、A s、H g、Pb 等重金属元素污染状况做了大量研究,正在构建不同的评价模型,试图定量评估土壤-水稻中重金属的生态风险10-13 。例如,杨琼等10 研究土壤-水稻中重金属积累特征发现,在酸性、强酸性的农田土壤中Cd等重金属元素含量低,但生物有效性高,仍需要关注其生态风险。李子杰等1
6、2 1研究某流域农田土壤-水稻重金属污染状况发现,不同区域的重金属风险存在明显差异。夏蔓蔓等13 研究了土壤类型及其性质对稻米Cd积累的影响。根据以往研究发现,水稻中 Cd的*收稿日期:2 0 2 2-0 4-3 0基金项目:安徽省自然资源科技项目“安徽省高镉富硒土壤资源开发利用研究(编号:2 0 2 0-K-7)”、安徽高校自然科学研究项目“练江流域生态环境风险评价及协同保护研究(编号:KJ2020A0690)”和安徽省重点研究与开发计划项目“池州市天然富硒土壤开发利用关键技术研究与示范(编号:2 0 2 0 0 4a06020048)联合资助。第一作者简介:陶春军,19 8 2 年生,男,
7、正高级工程师,硕士,主要从事生态地球化学调查及应用研究工作。Email:t c j 9 9 0 3 s i n a.c o m。修订日期:2 0 2 2-0 9-0 9责任编辑:袁静第44卷第2 期陶春军,等:皖南某典型富硒区土壤-水稻重金属生态风险评估161N+35Q6Q6609NhZ,1d4501-h一65Qhu1Nh10Q6111.第四系全新统芜湖组;2.下奥陶统印埠组;3.上寒武统西阳山组;4.上寒武统华严寺组;5.上寒武统杨柳岗组;6.中寒武统大陈岭组;7.下寒武统荷塘组;8.上震旦统皮园村组;9.下震旦统蓝田组;10.南华系;11.青白口系;12.闪长珍岩;13.断层;14.地质界
8、线;15.产状;16.研究区;17.水系;18.水稻及根系土壤采样点hNhFou60y68E.dPC.hC.h600.h23E.h41213图1研究区地质简图Fig.1 Geological map of the study aread32QhwSuDE.hOxE.h159E.ydO,xX3530E.h30y0500mE,dCd5Ed6E2h71430158Z9161718积累受到土壤中Cd含量及土壤理化性质等因素影响,且Cd污染风险存在空间上的差异,因此需要加强土壤-水稻系统中Cd的生态风险评价。目前,有学者已在研究区内开展了土壤-水稻系统中硒的含量水平、存在形态及迁移转化规律等方面的研究1
9、4-19 ,但对区内富硒水稻中重金属的生态风险评估则关注较少。本文利用水稻、根系土壤协同采样方法,对典型富硒区内土壤-水稻系统中重金属生态风险开展评价工作,以期为当地更好地利用富硒土壤资源及种植开发安全富硒水稻提供理论依据。1材料与方法1.1石研究区地质概况研究区面积约2 4km,区内地形复杂,海拔一般为50 10 0 0 m,地势总体北西为山地,中间为河谷平原。出露地层由老至新为青白口系、南华系、震旦系、寒武系、奥陶系、志留系及第四系,并以寒武系为主,岩性主要为灰岩、页岩和碳质硅质岩等。其次为南华纪砂砾岩、泥岩;奥陶系主要以泥岩和砂岩为主;第四系岩性主要为冲洪积物。区域断裂主要为NNE向、N
10、E向及近SN向3 组,局部出露侵人岩(图1)。成土母质类型主要有冲洪积物、碳酸盐岩类风化物、浅色碎屑岩类风化物。土壤类型主要为石灰岩土、红壤、粗骨土及水稻土。土地利用类型以林地为主,其次为水田和旱地,多分布于山间盆地。根据本文前期调查结果:研究区表层土壤硒含量为0.2 7 15.7 9 mgkg-1,平均值为0.8 7 mgkg-1;富硒土壤占全区面积的9 2%,其余均为硒适量土壤;镉平均含量为0.6 4mgkg-1,土壤镉环境质量评价显示超过风险筛选值的土壤占全区面积的80.32%,其中超过风险管控值的面积占全区面积162的0.0 6%。水稻和茶叶是研究区内种植最为广泛的农作物。水稻种植区主
11、要沿主干水系两侧分布,土壤类型主要为水稻土,成土母质主要为碳酸盐岩类风化物和河流冲积物母质,母质层质地黏重;土壤主要为富硒土壤,同时也分布着镉风险土壤。1.2样品采集及分析笔者等前期调查发现,影响水稻种植区内土壤环境质量综合评价结果的指标主要为Cd,Cd元素含量为0.112 5.8 3 0 mgkg-1,平均含量为0.64mgkg-1。因此,本次研究选择在土壤富硒、但镉元素土壤环境质量分级不同的田块内分别采集水稻及根系土壤样品。样品采集方法及质量要求严格执行DZ/T02952016土地质量地球化学评价规范2 0 1要求,在水稻成熟收获期,采用对角线法多点采集水稻籽实,等量混匀组成一件混合样品;
12、根系土壤样品与水稻籽实样品同点采集,等量混匀组成一件样品。采集水稻籽实与根系土壤样品各43 件,土壤采集0 2 0 cm土柱,每件样品质量不少于10 0 0 g。土壤经自然风干后过10 目筛待检,水稻籽实经脱壳后制成糙米样品待检。样品测试在安徽省地质实验研究所完成。根系土壤中Cr、Pb 及Zn采用X射线荧光光谱法(XRF)测定,Cu、Ni采用电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-AES)测定,Cd采用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)测定,As、Se、H g 采用王水溶样-原子荧光光谱法(AFS)测定,有机质采用容量法测定,pH值采用离子选择性电极法(ISE)测定。水稻中Hg、Cd、Cr、P
13、b 采用电感耦合等离子体光谱法(ICP-AES)测定,Se采用电感耦合等离子体质谱法(ICP-MS)测定,无机As采用原子荧光光谱法(AFS)测定。测试时采用国家一级标准物质(GBW07386一GBW07389、G BW0 7 458 G BW0 7 46 1)监控分析质量,所有元素相对偏差均 2 0%,准确度、精密度、监控样合格率、元素报出率、重复样合格率均符合D Z/T 0 2 9 5一2 0 16 土地质量地球化学评价规范2 0 1的要求,数据质量可靠。1.3研究方法1.3.1数据处理采用MicrosoftExcel2016及SPSS19.0统计分析软件进行地球化学特征参数统计、相关性分
14、析及显著性检验,采用MapGIS6.7、土地质量地球化学调查与评价数据管理与维护(应用)子系统3.0 等华东地质软件进行相关图件绘制。1.3.2水稻安全性评价采用单因子指数法对区内水稻进行生态安全性评价2 1-2 2 ,计算公式为E;=Ci;/Li,式中:E;为水稻i中重金属i的单因子超标指数;C;为水稻i中重金属i的含量测定值;Li为水稻i中重金属i的食品安全国家标准限量值。参考GB27622017食品安全国家标准食品中污染物限量2 3 中水稻的标准限量值,无机As、Cd、Cr、H g、Pb分别取值为0.2 mgkg-1、0.2 mg kg-l、1 mg.kg1,0.02 mg.kg-1,0
15、.2mg.kg。根据E;值的大小,将水稻i超标程度分为3级,分级标准为:E;1.0,未超标;1.0 2.0,重度超标。1.3.3水稻重金属污染程度评价本文采用单因子污染指数法和综合污染指数法对研究区内水稻重金属污染状况进行评价18 ,计算公式如下。单因子污染指数为P;=C;/S;,式中:Ci为水稻中重金属i的实际含量测定值;S;为重金属i在水稻中的食品安全国家标准限量值;P;为水稻中重金属i的单项污染指数。综合污染指数为P综合=(C;/S,)max+(C;/S,)a)J/2)1/2,(3)式中:(C;/S,)m a x 为水稻中所测全部重金属单项污染指数最大值;(C;/S,)a r e 为水稻
16、中所测全部重金属单项污染指数平均值。P值越大,表示受污染程度越严重,水稻重金属污染的状况分级指数见表1。表1水稻重金属污染指数分级Table 1Pollution index classification of heavy metals in rice等级污染指数1P0.720.7P1.031.0P2.042.0P3.01.3.4人体健康风险评价农田重金属污染不仅会使土壤肥力下降,影响2023年(1)(2)污染程度污染水平安全清洁警戒级尚清洁轻度污染开始受污染中度污染受中度污染重度污染受污染相当严重第44卷第2 期农作物的产量和品质,而且会通过食物链最终危害人类健康。如果农产品中重金属含量较高
17、,那么人食用后就可能导致一定的健康风险2 4。人体健康风险评价是对有毒有害物质造成人体健康损害的可能性及损害程度进行概率估算,它以健康风险度表征。根据美国环保署(USEPA)的健康风险评估模型,农产品经口摄人的健康风险采用危害商法(Hazard quotient,H Q)评价2 5-2 9 。计算公式为HQ=(C;XVIR)/(BWXRfD。),(4)式中:C;为农产品中重金属i的实测含量;VIR为食品摄入量,BW表示体重,fD。为口服参考剂量。参考中国健康和营养调查(CHNS)的数据3 0-3 1及美国环保署暴露因子手册2 8-2 9 ,结合实地调查情况,本次人体健康风险评价取值采用成人稻米
18、摄人量为0.2 0 kg?d-1,儿童稻米摄人量为0.12 kgd-l成人平均体重取值6 0 kg,儿童平均体重取值3 0 kg。上述数据结合美国环保署污染物的口服参考剂量(砷,3.0E-03 mgkg-1.d-l;镉,1.0 E-03mgkg-1.d-l;铬,3.0 E03mg.kg-1.d-1;汞,3.0 E04mg.kg-1d-1;铅,6.1E-03mgkg-1d-1)28-29计算 HQ值。多种重金属复合健康风险指数(THQ)计算公式为THQ=ZHQ。如果HQ(或THQ)1,表明该污染物可引起人体的健康风险;HQ(或THQ)值越大,表明该污染物对人体的健康风险越大。轻微潜在单因子生态危
19、害系数(E)40潜在生态危害指数(RI)SeZnCuHgAsNiPbCr。其中,Cd元素As最小值0.006最大值0.032平均值0.015农产品中硒含量水平受诸多因素影响,其中土壤硒及有机质含量是重要的影响因素18 。根据前期调查结果,发现研究区表层土壤硒含量受地质高背景及后期次生富集作用影响,水稻根系土壤中硒含量相对较高;水稻Se含量与根系土Se含量呈显著正相关(图2),相关系数为0.56 8。土壤有机质含量也能够影响农产品对土壤Se的吸收,增加土壤有机质含量会促进作物对硒吸收量的增加2 1-18。富含有机质土壤能增多土壤团粒结构,增大土壤比表面积,从而导致吸附Se能力加强,有机质含量越高
20、则吸附Se能力越强18。土壤中有机质及矿物分解出的稳定形态的Se,在一定条件下可转化为易被作物吸收的Se,因此,水稻中Se可能部分来源于这些被活化的Se。根据笔者等前期调查成果:研究区内水稻根系土壤中有机质含量为2 3 3 6 gkg-1,平均值为2 9 gkg-1,为中等一较丰富水平,因而有利于水稻吸收土壤中Se。华东地质表3 水稻中元素含量及相关参数统计结果Table 3Statistics of element contents in rice and related parameters样点数/最小值/元素件(mgkg-1)(mgkg-1)(mgkg-1)430.036430.0384
21、30.016430.001430.011430.064Table 4Bio-concentration factors of heavy metals and selenium in riceHgCd0.0080.0580.1490.9200.0370.2672023年最大值/平均值/0.1770.090.5130.1910.0370.0220.0210.0030.0920.0340.3720.152表4水稻重金属及硒元素的生物富集系数CrSe0.00020.00040.00050.00330.00030.00120.40.200图2水稻Se含量与根系土Se含量相关图Fig.2 Correla
22、tion of Se in rice and root soil2.2水稻安全性评价富硒大米是研究区富硒产业中重要的农作物,为保障粮食安全,需重点评价其安全性。由表4可知,水稻样品中无机As、C r、Pb 的平均含量分别为限量值/标准离差(mgkg-1)0.0300.20.1360.20.00510.0030.020.0210.20.070的生物富集系数为0.0 58 0.9 2 0,平均值最大(0.2 6 7),远高于其他重金属元素,反映水稻对土壤Cd的吸收能力相对较强,较其他元素易产生富集。Se的生物富集系数为0.117 0.46 5,平均值为0.2 0 7 仅次于Cd,反映了Se从土壤到
23、水稻的转运能力要强于除Cd以外的其他重金属元素。Pb0.1170.4650.207y=0.186 6x+0.014 2R2=0.323(n=43)0.20.4根系土Se含量/(mgkgl)超标数/件(重度超标数/件)014(6)01(0)0Cu0.0540.1030.0770.6超标率/%032.602.30Zn0.1330.2400.1830.81.0Ni0.0030.0210.0091.21.4第44卷第2 期0.09 mg.kg-1、0.0 2 2 mg kg-1、0.0 3 4 mg kg-1,依据GB27622017食品安全国家标准食品中污染物限量2 3 中水稻的污染物限量值标准,所
24、有样品均符合食品安全国家标准,不存在超标现象。Cd的含量为0.0 3 8 0.513 mgkg-1,平均含量为0.191mgkg-1,与食品污染物限量标准对照,有14件样品存在Cd超标。Hg含量为0.0 0 1陶春军,等:皖南某典型富硒区土壤-水稻重金属生态风险评估1650.021mg.kg-1,平均含量为0.0 0 3 mg.kg-1,有1件样品Hg超标。研究区内超标水稻根系土壤类型主要为水稻土,成土母质主要为碳酸盐岩类风化物母质,其次为河流冲积物母质;大部分根系土壤重金属环境质量低于风险筛选值,仅少部分高于风险管控制,主要风险因子为Cd元素。表5水稻中超标元素含量及超标程度统计结果Tabl
25、e 5Statistics of content and exceeding degree of excessive elements in rice样点编号Cd/(mgkg-1)ISD020.403SD060.185SD070.238SD080.401SD110.254SD270.504SD280.330SD290.260SD300.513SD320.391SD330.336SD360.427SD390.456SD410.315SD420.24243件稻米生态安全性的评价结果显示(图3),共有15件样品重金属超标,超标率3 4.9%。Cd、H g 超标水稻样品的含量和单因子超标指数见表5,其
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