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浙江省某尾矿库周边农田土壤重金属污染特征及来源解析.pdf
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1、浙江省某尾矿库周边农田土壤重金属污染特征及来源解析吕玉娟1,王秋月1,2,孙雪梅1,2,张志伟1,张毅敏1,高月香1*1.生态环境部南京环境科学研究所2.河海大学环境学院摘要尾矿库周边生态环境安全受到高度关注,土壤重金属污染是农田治理和保护的风险源之一。以地处浙东丘陵山地的浙江省某铜矿尾矿库周边农田为研究对象,测定了农田土壤中 8 种重金属元素 Cd、Hg、As、Pb、Zn、Cu、Cr、Ni 的浓度,运用地累积指数法、污染指数法、潜在生态风险指数法和生态风险预警指数法对农田土壤重金属污染程度以及生态风险进行评价,结合正定矩阵受体模型(PMF),定量解析农田土壤重金属的来源。结果表明:1)研究区
2、农田土壤中 Cd、Hg、Cu、Zn 浓度分别是土壤元素背景值的 5.36、2.06、8.19、5.36 倍,具有高度变异性;污染指数评价结果表明,Cu、Zn、Cd 重度污染占比均达到 10.5%,中度污染占比为 5.26%,靠近尾矿库(300 m)的 15.8%的点位处于重度污染等级;地累积指数评价结果表明,Cd、Cu、Zn 和 Hg 可能具有累积风险。2)潜在生态风险评价结果表明,Cd 为很强生态风险,Hg 为较强生态风险,Cu 为中等生态风险,其余重金属均为轻微风险;综合潜在生态风险指数(RI)为 308.91,综合潜在风险为较强风险。生态风险预警评估结果表明,Cu 为重警,Cd 和 Zn
3、 为中警,Hg 为轻警,As 为预警,Pb、Cr 和 Ni 为无警;综合生态风险预警指数(IER)为 16.06,综合生态风险预警为重警。RI 和IER 空间分布基本一致,主要受 Cd、Cu、Zn 和 Hg 的影响。3)PMF 解析出 3 个源,Cd、Zn、Cu 主要受铜矿尾矿库尾砂和坝下渗水的混合源影响,贡献率分别为 94.4%、94.3%和 67.1%;Hg 可能是以肥料、农药施用等农业活动源为主,贡献率为 61.5%;Cr、Ni、Pb 和 As 主要受成土母质和交通运输活动混合源的影响,贡献率分别为 89.7%、82.7%、75.0%和 68.3%。关键词尾矿库;土壤重金属;污染评价;潜
4、在生态风险;正定矩阵受体模型(PMF);源解析中图分类号:X53 文章编号:1674-991X(2023)04-1464-12doi:10.12153/j.issn.1674-991X.20221193Pollution characteristics and source identification of heavy metals in farmlandsoils around a tailing pond in Zhejiang ProvinceL Yujuan1,WANG Qiuyue1,2,SUN Xuemei1,2,ZHANG Zhiwei1,ZHANG Yimin1,GAO Yu
5、exiang1*1.Nanjing Institute of Environmental Science,Ministry of Ecology and Environment2.College of Environment,Hohai UniversityAbstractThe safety of the ecological environment around tailing ponds has received high attention,and soilheavy metal pollution is one of the risk sources of cultivated la
6、nd management and protection.The concentrations ofeight heavy metals Cd,Hg,As,Pb,Zn,Cu,Cr and Ni were measured in the soil of a copper mine tailing pond inZhejiang Province,which was located in the hilly mountainous area of east Zhejiang Province,and the degree of soilheavy metal pollution and ecolo
7、gical risk around the tailing pond were evaluated by using the geo-accumulationindex method,pollution index method,potential ecological risk index method and ecological risk warning indexmethod.The sources of heavy metals in farmland soils were quantitatively analyzed by combining the positivedefini
8、te matrix factor(PMF)receptor model.The results showed that:1)The concentrations of Cd,Hg,Cu and Znwith a character of high variability in farmland soils in the study area were 5.36,2.06,8.19 and 5.36 times higherthan the background values of soil elements,respectively.The pollution index showed tha
9、t the percentage of heavypollution of Cu,Zn and Cd all reached 10.5%,the percentage of moderate pollution was 5.26%,and 15.8%of the 收稿日期:2022-11-29基金项目:国家自然科学基金项目(72174127,42107098);中央高校建设世界一流大学(学科)和特色发展引导专项(B22017010204)作者简介:吕玉娟(1987),女,助理研究员,博士,主要从事土壤污染与氮循环研究,lv_*责任作者:高月香(1981),女,副研究员,硕士,主要从事湖泊生态修
10、复及黑臭河道治理技术研究,gyxnies.org Vol.13,No.4环境工程技术学报第 13 卷,第 4 期Jul.,2023Journal of Environmental Engineering Technology2023 年 7 月吕玉娟,王秋月,孙雪梅,等.浙江省某尾矿库周边农田土壤重金属污染特征及来源解析 J.环境工程技术学报,2023,13(4):1464-1475.L Y J,WANG Q Y,SUN X M,et al.Pollution characteristics and source identification of heavy metals in farmla
11、nd soils around a tailing pond in ZhejiangProvinceJ.Journal of Environmental Engineering Technology,2023,13(4):1464-1475.points near the tailing pond(440极强风险35中警320极强风险5重警 1.3.2.2生态风险预警指数生态风险预警是指对自然资源或生态风险可能出现的衰竭或危机而建立的报警,其计算公式如下:IER=ni=1IERi=ni=1(CiCRi1)(5)IERiCRi式中:IER 为综合生态风险预警指数;为单一重金属 i 生态风险预警指
12、数;为第 i 种重金属的临界浓度限值,mg/kg,选用绍兴市土壤元素背景值作为临界限值。生态风险预警指数划分标准见表 211。1.3.3重金属污染源解析方法PMF 模型是一种基于受体模型对污染源进行矩阵分析的定量方法,该模型在求解过程中对因子载 图 2 尾矿库周边农田土壤样品采集点位分布Fig.2 Distribution of soil sample collection points in cultivated land around a tailing pond 表 1 土壤重金属污染评价等级标准Table 1 Assessment classification criteria of
13、heavy metalpollution in soil地累积指数(Igeo)单因子污染指数(Pi)内梅罗综合指数(Pn)数值污染程度数值污染程度数值污染程度0无污染1.0无污染0.7无污染01轻度污染1.02.0轻微污染0.71.0尚清洁污染12中度污染2.03.0轻度污染1.02.0轻度污染23偏重污染3.05.0中度污染2.03.0中度污染34重度污染5.0重度污染3.0重度污染4严重污染第 4 期吕玉娟等:浙江省某尾矿库周边农田土壤重金属污染特征及来源解析 1467 Xabfkbgakeab荷和因子得分均做非负约束,确保因子矩阵分解的结果中不出现负值,使得到的源成分谱与源贡献率具有更实
14、际的物理意义24-26。该模型将原始矩阵因子化,分解为 2 个因子矩阵和以及 1 个残差矩阵,计算公式如下:Xab=la=1mb=1gakfkb+eab(6)Xabgakfkbeab式中:a 为样品数量;b 为元素数量;为第 a 个样品的第 b 个重金属元素的浓度(a=1,2,l;b=1,2,m);为源 k 中对样品 a 的相对贡献;为元素b 在源 k 上的含量;为残差矩阵。PMF 模型需要通过多次迭代计算分解原始矩阵,最终得出最优化的污染源贡献因子矩阵 G 和污染源因子矩阵 F,使得目标函数 Q 最小化。目标函数 Q 定义如下:Q=la=1mb=1(eabuab)2=la=1mb=1Xabp
15、k=1gakfkbuab2(7)式中:uab为第 a 个样品的第 b 个重金属元素的不确定度;p 为潜在源种数。uab当各个重金属元素含量小于或等于相应的方法检出限(MDL)时,不确定度的计算公式为:uab=56MDL(8)uab当各个重金属元素含量大于相应的 MDL 时,不确定度的计算公式如下:uab=(EFCi)2+(0.5MDL)2(9)式中 EF 为相对标准偏差。1.4数据处理采用 Excel 2019 和 Origin 2022 软件进行数据处理分析,采用 SPSS 16.0 软件进行相关性分析和主成分分析,采用 ArcGIS 10.3 软件进行空间插值制图,源解析基于 EPA PM
16、F5.0 模型完成。2结果与讨论 2.1农田土壤重金属浓度特征由描述统计结果(表 3)可知,尾矿库周边农田土壤中 8 种重金属元素偏度为 0.013.44,属右偏分布。Cd、Hg、Cu、Zn 浓度均值分别是 0.75、0.31、172、419 mg/kg,分别是土壤元素背景值的 5.36、2.06、8.19、5.36 倍。其中,Cd、Cu、Zn 浓度均值高于 风 险 筛 选 值,超 标 率 分 别 为 25.0%、72.7%、39.7%。与土壤元素背景值和农用地土壤污染风险筛选值相比,Cd、Hg、As、Pb、Cu、Zn 6 种元素浓度均存在不同程度的超标,其中 Cu 元素超标率最高,只有 1
17、个采样点(S15)浓度低于背景值,其余点位均高于背景值;而所有点位的 Cr、Ni 浓度均低于背景值,说明研究区基本上不存在 Ni、Cr 污染风险。变异系数是衡量各参数在数据上的变异程度,空间变异性可以说明自然因子或外界因子的干扰程度。尾矿库坝下农田土壤中各重金属浓度表现出很大的变异性。根据 Wilding27对变异系数的分类,Pb 和 Ni 的变异系数介于 15%36%,属中等变异;Cd、Hg、As、Cu 和 Zn 的变异系数为 37%211%,属高度变异。重金属元素的空间分布具有自然变异性和外在变异性,自然变异性主要是由于自然界母质岩风化释放导致的,而外在变异性则是由于研究区域人类活动影响致
18、使重金属进入土壤中导致的。研究区 Cd、Hg、As、Cu 和 Zn 的浓度均值都明显高于绍兴市土壤元素背景值,这些重金属元素在土壤中高度富集,同时具有较高的变异性,说明它们在研究区域的空间分布极其不均匀。这有可能是局部区 表 3 农田土壤重金属浓度统计结果Table 3 Heavy metal content in farmland soil指标最大值/(mg/kg)最小值/(mg/kg)均值/(mg/kg)标准差/(mg/kg)检出限/(mg/kg)背景值1)/(mg/kg)筛选值/(mg/kg)偏度峰度变异系数/%超标率/%Cd4.840.070.751.310.070.140.62.36
19、4.6717525.0Hg1.780.070.310.380.0020.153.43.4413.11230As10.61.715.862.140.015.40250.190.14370Pb3715255.632.031.61700.750.55230Zn2 825374198092.078.23002.334.3119339.7Cu1 53619.41723651.221.01003.1410.421272.7Cr3523293.363.047.62500.010.86120Ni189121.991.521.51901.082.741701)为绍兴市土壤元素背景值18。注:采集样品数量为19个
20、。1468 环境工程技术学报第 13 卷域人为活动所导致的结果。与之相反,Cr 元素的浓度和变异程度均较低,说明 Cr 在土壤中主要来自于自然源。Pb 和 Ni 元素在研究区域土壤中的浓度均值低于背景值,却表现出中度变异性,说明 Pb 和Ni 有可能受到自然因素和人为活动双重因子的影响。空间插值法是采用观测值预测未知区域的一种空间分析方法,目前被广泛应用于生态环境治理领域28。对研究区 19 个采样点 Cd、Hg、As、Pb、Cu 和 Zn 浓度进行反距离权重插值并进行掩膜提取,结果(图 3)显示,Cd、As、Pb、Cu、Zn 5 种重金属浓度最大值点位均分布在距尾矿库 200 m 以内,呈现
21、靠近尾矿库的区域浓度较高的现象。Cd、Cu、Zn 大部分点位浓度超过背景值,靠近尾矿库的 3 个点位(小于 200 m)均超过筛选值,而 As、Pb 在此区域浓度均超背景值,但未超筛选值,As 在中部区域浓度也处于背景值和筛选值之间;Hg 空间分布呈现距尾矿库 400650 m 区域浓度高的特点,且处于背景值和筛选值之间,其中距尾矿库 500550 m 区域浓度最高,这可能与该片区地块长期零散种植蔬菜有关。2.2农田土壤重金属污染评价 2.2.1地累积指数评价尾矿库周边农田土壤中重金属 Igeo评价结果如图 4 所示。Igeo均值由高到低依次为 CdCuZnHgAsPbCrNi。其中,As、P
22、b、Cr 和 Ni 的 Igeo均值均小于 0,总体上处于无污染状态,但仍有 10.53%的采样点 As 为轻度污染状态;Hg 的 Igeo均值小于0,分别有 36.84%、5.26%和 5.26%的采样点达到了轻度污染、中度污染和偏重污染;Cd、Cu 和 Zn 的Igeo均值为 01,总体为轻度污染,但有 10.53%的采样点为重度污染,5.26%的采样点为中度污染。2.2.2污染指数评价使用单因子污染指数和内梅罗综合指数对尾矿库周边农田土壤重金属污染状况进行评价(表 4)。农田土壤重金属单因子指数污染程度排列顺序为 图 3 农田土壤重金属浓度空间分布Fig.3 Spatial distri
23、bution map of six heavy metals content in farmland soil 第 4 期吕玉娟等:浙江省某尾矿库周边农田土壤重金属污染特征及来源解析 1469 CuZnCdAsPbCrHgNi。Cu、Zn、Cd 单因子污染指数分别为 0.1915.36、0.129.42、0.128.07,重度污染率均为 10.5%,中度污染率均为 5.26%。As、Pb、Cr、Hg、Ni 单因子指数均小于 1.0,处于无污染等级。内梅罗综合污染指数为 0.2211.2,变异系数达到 197%,属于高度变异,15.8%的点位(S17、S18、S19)处于重度污染等级,其他点位无
24、污染,靠近尾矿库的部分农田具有较高的污染风险。重金属 Hg 单因子污染指数判断为无污染,而考虑区域背景值的 Igeo评价结果却存在中度污染和偏重度污染。综上可知,研究区农田土壤重金属 Cd、Cu 和 Zn 存在一定程度的污染,需同时关注区域重金属 Hg 的累积污染风险问题。2.3农田土壤重金属潜在生态风险评价 2.3.1潜在生态风险评价根据绍兴市的土壤元素背景值计算农田土壤重金属潜在生态风险指数,结果见图 5。土壤中 8 种重金属元素的单项生态风险指数平均值表现为CdCuHgAsZnPbNiCr。其中,As、Pb、Cr、Ni 和 Zn 的均值小于 40,属于轻微生态风险等级;Cd 属于很强生态
25、风险,其中轻微、中等、较强和极强生态风险等级样点占比分别为 47.37%、26.32%、10.53%和 15.79%;Hg 属于较强生态风险,其中轻微、中等、较强、很强和极强生态风险等级样点占比分别为 36.84%、36.84%、15.79%、5.26%和 5.26%;Cu 的生态风险等级以轻微为主,占比为 84.2%,较强、很强和极强占比均为 5.26%。农田土壤重金属的 RI 为 79.11 302,平均值为 308.9,属于较强生态风险。其中轻微、中等、较强和极强生态风险样点占 比 分 别 为 15.79%、57.89%、5.26%和 21.05%。Cd、Hg、Cu 元素潜在生态风险和
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