碳量子点的合成、表面改性及应用研究进展_黄李纲.pdf
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1、文章编号:()碳量子点的合成、表面改性及应用研究进展黄李纲,吕冲,李欣欣,唐敢,游峰,张梦琪,刘仿军,江学良(武汉工程大学 材料科学与工程学院,湖北省等离子体化学与新材料重点实验室,武汉 ;江苏江东金具设备有限公司,江苏 南通 ;佛山(华南)新材料研究院,广东 佛山 )摘要:碳量子点()因其独特的物理或化学特性而被广泛应用于各领域。与传统半导体量子点相比,的最大优点是低细胞毒性,高生物相容性,同时对环境友好。通过选择特定的合成或改性方法来获得满足应用条件的碳点,是研究人员的迫切需求。综述了 的自上而下和自下而上的各种合成方法并描述了其合成后的各种特性,其中自上而下法偏向于生产较大量的碳点,但尺
2、寸和碳点形态难以控制。自下而上法能更好地控制碳点的尺寸及形状,但过程较为复杂耗时。再进一步探讨了 的表面改性包括表面钝化,表面功能化的研究进展。不同合成方法或改性方法制备的碳点特性具有较大差别,延伸出其在各方面的应用,包括细胞成像,荧光传感,药物递送,光催化,离子检测等。最后总结分析了碳点研究可进一步探索的方面,以期为碳点更深入的研究与更广泛的应用提供参考。关键词:碳量子点;合成;表面改性;应用中图分类号:;文献标识码:引言碳点(,)是一种零维纳米材料。年 等在用电泳纯化单壁碳纳米管时,偶然间发现了碳量子点,自发现以来吸引了大量学者的研究兴趣。碳点具有和传统半导体量子点高度相似的特点,如具有强
3、光致发光性(对激发波长具有依赖性),抗光漂白性,高导电性,较宽的激发光谱,高化学稳定性。并且可以通过改变制备方法来改变吸收波长与发射波长。同时原材料来源广泛,可从香榧种子中提取,用穿心莲作为原料合成碳点,甚至能用西瓜皮合成碳点。与传统半导体量子点相比,碳点的最大优点是低细胞毒性,高生物相容性,同时对环境友好。碳点的制备方法分为自上而下法和自下而上法两种,自上而下法是将较大的材料还原成碳纳米颗粒,包括电化学氧化,电弧放电和激光烧蚀。与此相反,自下而上的方法则是通过碳化将比碳点更小的分子转化为碳纳米颗粒,包括微波辅助法,热解法,水热法,超声波法。根据碳量子内核的不同可将碳点分为石墨烯量子点(,)和
4、无定形碳量子点(,)。石墨烯量子点由小于十层石墨烯晶格组成,具有比石墨烯更大的比表面积更多的表面活性中心和更易接近的边缘,由于量子限制和边缘效应,具有高速电子传输和优异的导电性,因此在电化学方面的应用广泛,一般是以石墨或石墨烯作为前驱体合成。无定形碳量子点的核心是准球形碳纳米颗粒,由不同比例的石墨和涡轮层状碳组成,尺寸范围在 之间。通常具有非晶态结构,主要由 杂化碳组成,合成原料来源广泛。碳量子点已广泛应用于各个领域,如细胞成像,荧光传感,药物递送,光催化,多色发光二极管()生产,能量转换和存储。本文主要综述了碳点常见的合成方法并描述了其合成后的各种特性,再进一步探探讨了 的表面改性包括表面钝
5、化,表面功能化的研究进展,并且延伸出其在各方面的应用。碳量子点的制备方法碳量子点的制备方法包括自上而下法和自下而上法。自上而下法包括电弧放电,激光烧蚀,化学烧蚀,电化学氧化。自上而下法偏向于生产较大量的碳点,但是缺点则在于需要苛刻的实验条件(强酸和电弧放电),昂 贵 的 设 备,同 时 尺 寸 和 碳 点 形 态 难 以 控制,。自下而上法包括模板法,微波法,反胶束法,水热法。自下而上法能更好地控制碳点的尺寸以及形状,因此在对碳点的形状与尺寸有要求的合成中得到了广泛应用。但是此过程较为耗时及复杂,。不同碳量子点的制备方法得到的碳量子点产率,形貌差异明显。通过查阅近年碳量子点相关文献研究进展,对
6、不同方法制备的碳量子点的应用、量子产率与粒径总结如表所示。下面将对各种制备方法的特点与相关应用进行分类介绍。黄李纲 等:碳量子点的合成、表面改性及应用研究进展基金项目:广东省基础与基础应用研究基金项目()收到初稿日期:收到修改稿日期:通讯作者:游峰,:作者简介:黄李纲(),男,在读硕士,师承游峰教授,主要从事功能高分子材料研究。表不同方法制备的碳量子点的应用、量子产率与粒径 ,自上而下法电弧放电法电弧放电法是最早碳点的制备方法。将正极放在离石墨棒几毫米的地方,石墨棒通过电弧蒸发,产生沉积在腔室壁上的烟灰产物,净化产物后可获得 。年,等在用电弧放电制备碳纳米管时,意外发现了一种粒径 的碳纳米颗粒
7、,这种纳米颗粒不仅具有优异水溶性,同时还具有荧光效应,于是将这种特殊的碳基纳米颗粒命名为碳量子点。接着 等 在电弧放电的基础上,掺杂了硼与氮元素,掺杂后得到发出强烈蓝光的 ,并具有与激发波长无关的 发射峰如图所示,基于此特性可在能源技术方面应用。图通过()二硼烷和()铵路线制备的掺杂 的紫外光谱和 光谱(在不同激发波长下记录)()()()近来,等 在用水中埋弧放电法()电蒸发大量的石墨制备了碳点,得到的 尺寸分布,量子产率达。此水中埋弧放电法最大的优点在于高量子产率,的量子产率是迄今为止报道的电弧放电法制备碳点中的最高水平,可应用于细胞成像。但仍未解决电弧放电法制得的 杂质含量较多难以提纯的问
8、题。激光烧蚀法激光烧蚀法是用激光照射碳靶,将其打碎成 ,在激光烧蚀过程中,局部高压和高温可以直接将目标 年第期()卷切割成无残留的纳米颗粒,避免引入杂质,消除污染。它具有快速、高效、可调性强,获得的 尺寸较小的特点,但存在产率低、量子产率低等问题。年,等 通过调整脉冲激光宽度来烧蚀石墨后分别获得了,和 的 ,量子产率为,和,分析原因是因为激光脉冲宽度对 的成核和生长条件有影响。在此基础上 等 通过调整激光密度,光斑大小和辐射时间来调控 的尺寸分布和光致发光特性,在后续研究中 等 再采用双脉冲飞秒激光烧蚀法制备了一种平均尺寸为 的 如图所示。尺寸越小比表面积越大,因此可提高 在传感和催化应用中的
9、性能。而 等 通过分束器将单束激光分为双束来对碳纤维布进行烧蚀以缩短激光烧蚀时间,提高烧蚀率,如图所示。获得的 比单束脉冲激光烧蚀获得的 更均匀,量子产率高达。因此,利用双光束脉冲激光的方法可改善激光烧蚀量子产率低的问题,或通过调节两束激光之间的延迟来获得更小尺寸的 。图碳点的 图像和相应的尺寸分布:(),()单脉冲激光烧蚀 和 制备的碳点;(),()脉冲延迟时间分别为 和 的双脉冲烧蚀制备的碳点。:(),(),;(),(),化学烧蚀法化学烧蚀需要使用强酸碳化有机小分子,因此容易产生环保问题,生成的产物需要进行净化、中和等步骤,产生的废水需要进行专门处理,同时化学烧蚀法得到的 尺寸控制较差。等
10、 通过使用作为强氧化剂与丁腈橡胶和酰肼衍生物反应放出大量热量使其发生自燃,经过透析提纯反应产物后获得平均粒径为 的碳点,但量子产率较低在之间,这种方法不需要加入外部热源,节能环保。年,等 使用浓硫酸与硝酸对桉树硫酸盐木浆进行脱水碳化,提纯后得到平均粒径为 的 。此方法的前驱体为可再生低成本的木浆,可作为低成本大规模生产 的重要策略。电化学法电化学 法 是 使 用 阳 极 电 解 含 碳 化 合 物 来 生 成 。该过程可通过控制离子液体电解质中的水含量进行调节 的结构。该方法成本低,产量高,但碳源及杂原子掺杂选择有限。年,等 以四丁基高氯酸铵为电解质,首次对多壁碳纳米管进行电化学处理得到了 。
11、年,等 提出了一种简单的一步电化学合成法,通过 的辅助在乙醇水溶液中合成了粒子尺寸在 的 ,量黄李纲 等:碳量子点的合成、表面改性及应用研究进展子产率可达到,并且与 结合后具有优异的可见光光催化活性可用于光催化领域。年,等 简单地对盐酸组氨酸进行电解如图所示,对比在有无卤化物(,和)时 的产量后发现在有卤化物时的产量大于无卤化物,卤化物之间的产量关系是 。为提高电化学氧化法 的产量提供了新的思路,同时该碳点对 的灵敏度较高可 应 用 于 金 属 离 子 检 测。等 在 乙 醇 和 溶液中电氧化制得尺寸在 之间的 ,并利用碳点羧基在聚苯胺上的静电吸附,以聚苯胺为核,以碳点为壳,制备了超级电容器性
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