镓基氧化物薄膜日盲紫外探测器研究进展.pdf
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1、日盲紫外探测器在国防和民用领域均具有广阔的应用前景。基于宽禁带半导体材料的日盲紫外探测器具有无需昂贵的滤光片、工作电压低、全固态、体积小、重量轻、抗干扰能力强、工作温度范围广等特点,是公认的新一代紫外探测器。在众多的宽禁带半导体材料中,以 Ga2O3作为典型代表的镓基氧化物材料因其优异的电学和光电特性已经成为近年来微电子学和光电子学领域的研究热点,特别是其本征日盲、耐高温、耐高压、化学稳定性好等优异特点使得该类材料在日盲紫外光电探测领域展现出巨大的发展潜力。鉴于此,本文综述了不同晶体结构的 Ga2O3、镓酸盐氧化物、镓锡氧化物、镓铝氧化物等镓基氧化物薄膜及其日盲紫外探测器研究进展。关键词:日盲
2、;紫外探测器;Ga2O3;镓基氧化物;镓酸盐氧化物;含镓三元合金氧化物中图分类号:O484.4;TN36 文献标识码:A DOI:10.37188/CJL.20230146Research Progress in Gallium Based Oxide Thin Film Solar-blind Ultraviolet PhotodetectorsCHEN Xing1,2,CHENG Zhen1,LIU Kewei1,2*,SHEN Dezhen1,2*(1.State Key Laboratory of Luminescence and Applications,Changchun Inst
3、itute of Optics,Fine Mechanics and Physics,Chinese Academy of Sciences,Changchun 130033,China;2.Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering,University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China)*Corresponding Authors,E-mail:;Abstract:Solar-blind ultraviolet photodetectors ha
4、ve broad application prospects in the fields of national defense and civilian use.The solar-blind ultraviolet photodetectors based on wide bandgap semiconductor materials are recognized as new generation of ultraviolet detector with the characteristics of no expensive filter,low working voltage,all-
5、solid-state,small size,light weight,strong anti-interference ability,and wide operating temperature range.Among these wide bandgap semiconductors,gallium containing oxides with Ga2O3 as a typical representative have become research hotspot in the field of microelectronics and optoelectronics because
6、 of their excellent electrical and optoelectronic properties,especially their unique characteristics such as intrinsic solar-blind,high temperature resistance,high pressure resistance and good chemical stability,which makes such materials show great potential in the field of solar-blind ultraviolet
7、photodetectors.In view of this,this article reviews the research progress in the past five years of gallium-based oxide films such as Ga2O3 with different crystal structures,gallate oxide,gallium aluminum(or tin,indium)oxide and their solar blind ultraviolet detectors.文章编号:1000-7032(2023)07-1167-19收
8、稿日期:20230615;修订日期:20230702基金项目:国家自然科学基金(62074148,61875194,11727902);中组部万人计划青年拔尖项目;长春市科技发展计划(21ZY05);中国科学院青年创新促进会(2020225);吉林省自然科学基金(20220101053JC,20210101145JC);吉林省中青年科技创新创业卓越人才(团队)项目(20220508153RC)Supported by The National Natural Science Foundation of China(62074148,61875194,11727902);The National
9、 Ten Thousand Talent Program for Young Topnotch Talents;The Key Research and Development Program of Changchun City(21ZY05);Youth Innovation Promotion Association,CAS(2020225);Jilin Province Science Fund(20220101053JC,20210101145JC);Jilin Province Young and Middleaged Science and Technology Innovatio
10、n Leaders and Team Project(20220508153RC)第 44 卷发光学报Key words:solar-blind;ultraviolet photodetectors;gallium oxide;gallium-based oxide;gallate oxide;gallium containing ternary oxides1引言紫外线是指波长范围在 10400 nm 的电磁波,根据波长的不同,可以分为 UVA(Ultraviolet A,320400 nm)、UVB(Ultraviolet B,280320 nm)、UVC(Ultraviolet C,20
11、0280 nm)和真空紫外 VUV(Vacuum ultraviolet,10200 nm)4 个波段。在人类生产生活中,最常见的紫外辐射源是太阳,太阳光谱 UVC 波段的紫外光由于大气中臭氧的强烈吸收,无法到达地表,因此 UVC 波段又被形象地称 为 日 盲 紫 外 波 段(Solar-blind ultraviolet,SBUV)。工作在该波段的日盲紫外探测器由于没有太阳辐射的干扰,具有背景噪声低、灵敏度高、抗干扰性强等特点。事实上,除了太阳之外,诸如火箭和导弹的发动机尾焰、高压输电线路的电晕放电、极端雷暴天气、火焰燃烧等都会辐射紫外线。对以上情况辐射的紫外线进行探测可以实现火箭发动机工况
12、监测、导弹预警、高压输电线路排查、极端天气预警、火灾预警等,对人类的生产生活和国家安全具有重要意义。此外,紫外线还可以用作保密通讯的信号源、紫外固化和紫外杀菌的光源等。在上述应用中,不仅需要优秀的人造紫外辐射源,还需要对紫外信号进行探测。因此,日盲紫外探测技术在众多国防和民用领域具有广阔的应用前景1-2。目前商用的紫外探测器件主要是真空光电倍增管和 Si 基光电二极管。其中真空光电倍增管耐高温和抗电磁干扰能力不强,且一般需要在高压下工作;而 Si基光电二极管需要昂贵的滤光片来消除可见光的干扰。宽禁带半导体紫外探测器具有本征日盲、不需高压即可工作、体积小、重量轻、抗干扰能力强、工作温度范围广等特
13、点,成为日盲紫外探测器领域研究的热点。适用于制备日盲紫外探测器的宽禁带半导体主要包括 AlGaN、ZnMgO、Ga2O3、ZnGa2O4等,相关紫外探测器的结果已被大量报道3-4。其中,AlGaN 和 ZnMgO 可以分别通过控制 Al/Ga 和 Zn/Mg 的元素比例使材料带隙在 3.46.2 eV 和 3.37.8 eV 之间连续可调,探测波段可覆盖整个紫外波段,且具有电子饱和迁移速度大、抗辐射能力强等优势,已在太阳紫外线监测、污水监测、火焰监测等多种场合实现了产品化应用。为了实现高性能的日盲紫外波段探测,通常需要精准调控 AlGaN 和 ZnMgO 材料中金属元素的比例以获得合适的带隙,
14、并且还要克服掺杂或合金化过程带来的结晶质量和材料性质变差的问题。以 Ga2O3为代表的镓基氧化物半导体因其天然的本征日盲吸收特性、优异的化学和热稳定性以及相对简单、低成本的制备工艺而成为制备日盲紫外探测器的热点材料,并展现出巨大的应用前景。本文主要概述了近五年来镓基氧化物薄膜日盲紫外探测器的相关研究进展。首先介绍了不同晶相的 Ga2O3日盲紫外探测器的主要进展,Ga2O3具有 6种不同的晶相,分别为 alpha()相、beta()相、gamma()相、delta()相、epsilon()相及 kappa()相。其中-Ga2O3是 6 种结构中最稳定的,关于其紫外探测器的研究也最多,因此相关内容
15、是本文介绍的重点,同时也对 相、相和 相等其他相 Ga2O3器件进行了简单介绍总结。然后介绍了非晶 Ga2O3器件,相比于晶体材料,非晶材料的制备温度更低,在柔性光电探测器方面具有重要的应用潜力。最后介绍了镓酸盐氧化物及含镓的三元合金氧化物器件。以镓酸锌为代表的镓酸盐类氧化物近年来引起了人们越来越多的关注,它们具有各向同性的尖晶石结构,高载流子浓度下依然保持高迁移率,并且理论上可以通过反位阳离子缺陷实现半导体导电类型的调控,因此成为紫外探测器领域的新兴材料;而 SnxGa2-xO3、AlxGa2-xO3等三元合金氧化物则具有可调的禁带宽度及电学和光电特性,为高性能紫外探测器的设计和性能调控提供
16、了可能。2Ga2O3材料及器件Ga2O3具有 6 种不同的晶相,其中 相是最稳定的相。-Ga2O3属于单斜晶系,空间群为 C2/m,晶 格 常 数 a=12.2310-10 m,b=3.0410-10 m,c=5.8010-10 m,=90,=103.7。针对-Ga2O3日盲紫外探测器的研究最为广泛,因此本文首先介 绍 -Ga2O3基 日 盲 紫 外 探 测 器 的 主 要 研 究进展5。1168第 7 期陈星,等:镓基氧化物薄膜日盲紫外探测器研究进展2.1Ga2O3基 MSM 型器件MSM 型器件由光敏材料及背靠背的两个肖特基接触(具有整流电压电流特性的金属半导体接触)电极构成,当外加偏压施
17、加在器件上时,其中一个肖特基结为正向偏置,另一个结为反向偏置,因此暗电流较小。同时器件还具有结构简单、容易制备、结电容小等优点。因此,大多数已报道的-Ga2O3日盲紫外探测器都是基于 MSM型。为了获得高性能的器件,研究者们探索了衬底材料和生长工艺对-Ga2O3基 MSM 型器件的影响。最常选用的衬底是蓝宝石,此外,还包括SiC6、Si7、TiO28、MgO9等。最主要的生长方法为金属有机化学气相沉积(MOCVD),此外,还包括磁控溅射10、脉冲激光沉积(PLD)11、离子切割12、溶胶凝胶13、气溶胶沉积14、雾状化学气相沉积(Mist-CVD)15、喷墨打印16等。2022年,中国科学技术
18、大学 Ding等通过喷墨打印的方法,利用 Ga(NO3)3作为前驱体在云母衬底上制备了-Ga2O3日盲紫外探测器,图 1是器件制备流程和原子力显微镜(AFM)的表征结果16。研究发现,对喷墨打印后的样品先后在 100,350,900 温度下定型、烘烤和退火后,薄膜的粗糙度产生明显变化。350 烘烤时粗糙度的降低应归因于膜成分的重组,而 900 退火时粗糙度增加可能是由于退火过程中形成的致密晶粒。900 退火后薄膜的厚度为 15 nm。同时,打印胶片器件阵列的大小均匀,形状均一。器件在 15 V 偏压下,对 540 W/cm2的 254 nm 紫外光响应度为 1.3 A/W,探 测 率 为 1.
19、461014 Jones,下 降 时 间 为 26 ms。在云母衬底上的柔性器件还表现出良好的机械韧性和热稳定性。此外,得益于通过高通量喷墨打印实现的像素均匀性,-Ga2O3阵列器件的探测单元性能较为均匀,可以实现简单的成像测试。2023 年,中国科学院长春光机所 Sun 等通过MOCVD 外 延 生 长 纯 的 和 Zn 原 子 数 百 分 比(%(at)为 7.5%的合金化-Ga2O3外延薄膜,然后在氧气气氛中进行 600 退火,通过 Zn 合金化和随后的氧退火处理,可以观察到-Ga2O3紫外探测器的巨大性能增强17。由退火的-Ga2O3Zn膜制成的器件在 10 V 偏压下暗电流为 3.7
20、10-11 A,响应 度 为 2.8103 A/W,紫 外 可 见 抑 制 比(Rpeak/R400 nm)为 5.6105,探测率为 5.91016 Jones。退火的-Ga2O3Zn 器件性能得到巨大提升的主要原因是 Zn的施主补偿效应和深能级陷阱去除效应。此外,Mg18、Nb19、Si20、Sn21、Ta22、Ti23等元素均成功用于制备掺杂的-Ga2O3基 MSM 型日盲紫外探测器。(a)(b)(c)(d)Printing12 nm-12 nm5 m0S900Ra=1.14 nmRa=0.22 nmS350S100Ra=0.29 nmThickness15 nm100 shaping3
21、50 baking900 annealing500 mN2图 1(a)基于喷墨打印的-Ga2O3日盲紫外探测器制备流程;(b)上述三个阶段的薄膜的 AFM 图像和粗糙度;(c)900 退火后 15 nm薄膜的 AFM 图像;(d)打印胶片阵列的照片和特写16。Fig.1(a)Schematics of the device fabrication process,including printing,100 shaping,350 baking,and 900 annealing.(b)AFM images and roughness of the printed films at the a
22、bove three stages.(c)The AFM profile of the 15 nm film after 900 annealing.(d)Photograph and close-up view of the printed film array16.1169第 44 卷发光学报由于-Ga2O3基 MSM 型单元探测器件具有出色的工作性能,研究者们针对该类器件的研究也从单元器件拓展到了阵列成像器件。2019年,郑州大学 Chen 等制备了 44 的 MSM 型-Ga2O3紫外探测器阵列24。器件在 10 V 偏压下,在 256 nm处的峰值响应度约为 1.2 A/W。由于所有
23、 16个紫外探测器单元具有较好均匀性,使用掩膜将不同图形的紫外光投影照射在探测器阵列上,可以实现简单的成像测试。此外,其他课题组还陆续报道了 1825,8826,16427等-Ga2O3基 MSM 型紫外探测器阵列。2019 年,南京大学 Chen 等利用-Ga2O3单晶中各向异性跃迁的光偏振特性,实现了极窄带日盲紫外探测器28。偏振透射光谱测试表明,对于偏振方向平行于 c 轴和 b 轴的入射光,-Ga2O3(100)单 晶 的 吸 收 边 分 别 位 于 4.53 eV 和 4.76 eV。偏振相关的光响应特性验证了在-Ga2O3单斜晶体能带结构中,带间跃迁的顺序遵循价带分裂的选择规则。通过
24、将探测器与-Ga2O3(100)单晶滤光片正交排列的结构设计,结合频率为 17 Hz的斩波器,实现了窄带日盲紫外检测。器件在262 nm 处的峰值响应度为 0.23 A/W,外量子效率为 110%,探测带宽为 10 nm。2023 年,长春光机所 Zhang 等首次设计并构建了一种基于-Ga2O3膜的嵌入式铟锡氧化物(ITO)电极的全透明 MSM 日盲紫外探测器29。在预先制备了透明 ITO 叉指电极的 c面蓝宝石衬底上,直接选择性外延-Ga2O3薄膜,提出了一种无损伤的制备内嵌式电极结构 MSM 紫外探测器的新方法。图 2是器件结构示意图以及不同位置的X 射线衍射谱和扫描电子显微镜照片。从图
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