某核电厂放射性流出物及外围环境样品中氚和碳-14的监测.pdf
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1、30第 22 卷第 4 期核 安 全NUCLEAR SAFETY2023 年 8 月践核 电 厂 实甄丽颖,林颖慧,梁国帅,等.某核电厂放射性流出物及外围环境样品中氚和碳-14 的监测 J.核安全,2023,22(4):30-39.Zhen Liying,Lin Yinghui,Liang Guoshuai,et al.Monitoring of Tritium and Carbon-14 in Radioactive Effluent and Peripheral Environmental Samples of a Nuclear Power PlantJ.Nuclear Safety,2
2、023,22(4):30-39.某核电厂放射性流出物及外围环境样品中氚和 碳-14的监测甄丽颖,林颖慧,梁国帅,欧阳俊,陈日荣,张家俊(广东省环境辐射监测中心,广州 510300)摘要:本文介绍了广东省环境辐射监测中心自 2017 年以来对某核电厂放射性流出物及外围环境样品中氚和碳-14 的监督性监测情况。结果表明:该核电附近空气中偶尔可监测到高于探测限的氚,液态流出物排放口附近海水中能监测到高于本底水平的氚,未出现累积效应;核电附近降水、地表水、饮用水、地下水、生物样品及厂内监测井水中的氚均小于探测限;核电附近的空气碳-14 和生物碳-14 与对照点分析结果处于同一放射性水平,未发现异常。该
3、核电厂流出物氚和碳-14 的排放满足国家审管部门的批复要求。关键词:核电厂;氚;碳-14;放射性流出物中图分类号:TL75+1 文章标志码:A 文章编号:1672-5360(2023)04-0030-10及对环境和公众剂量的影响逐渐引起政府部门和公众的重视与关注5-7。中华人民共和国放射性污染防治法 第二十四条规定,国务院环境保护行政主管部门应对核设施实施监督性监测,并根据需要对核设施的流出物实施监测。广东省环境辐射监测中心(以下简称中心)自 2017 年以来,对某核电厂的外围辐射环境进行监督性监测,每月抽样监测放射性流出物。本文对该核电厂运行以来其放射性流出物及外围环境介质中氚和碳-14的监
4、测结果进行数据统计,分析讨论该核电厂运行对周围环境的影响,为核与辐射监督管理提供了科学依据及数据支撑,同时为公众提供了环境质量信息。氚和碳-14 是核电厂流出物排放控制的主要核素,也是压水堆核电厂放射性流出物归一化排放量居前两位的核素1-2。核电运行产生的氚和碳-14 释放至环境中的量与反应堆类型及流出物处理过程密切相关,其中碳-14 大部分以气态流出的物形式释放至环境中,在液态流出物中占比较少。相关研究指出,预计 AP1000 和 EPR核电机组运行中碳-14 的排放量占批复限值的比例较传统压水堆核电要高3,4。氚和碳-14 虽然属于低毒性核素,但其稳定核素是组成生物机体的重要元素,碳-14
5、 和氚参与自然循环和动植物生命代谢过程,经呼吸和食入进入人体,能引起生物辐射效应。近些年,随着全球核电的蓬勃发展,核电运行中氚和碳-14 的排放以收稿日期:2023-04-10 修回日期:2023-06-04作者简介:甄丽颖(1984),女,工程师,硕士,现从事辐射环境监测工作甄丽颖等:某核电厂放射性流出物及外围环境样品中氚和碳-14 的监测31Vol.22,No.4,Aug.20231 核电厂环境简况和运行概况1.1 环境简况该核电厂位于珠江八大尾闾之一的崖门和虎跳门出口,黄茅海西侧近出海口,位于台山市赤溪镇腰古村东北方约 1.2 km。核电厂半径 5 km 范围内人口最多的居民点为钦头村,
6、常住人口约 495 人。江门市、珠海市和澳门特别行政区距离核电厂分别约为 75 km、73 km 和 67 km。核电厂厂址区域属亚热带低纬度地区,受海洋性季风影响,气候温暖多雨,全年主导风向为 NNE。1.2 核电厂运行概况8-10核电厂厂址规划建设六台压水堆核电机组,一期建设两台 EPR 核电机组,1 号机组和 2号机组分别于 2018 年 12 月和 2019 年 9 月开始商业运行。2021 年,1 号机组运行过程中出现少量燃料棒破损(在技术规范允许范围内),但考虑到 1 号机组是全球首堆且投入运行不久,该核电厂根据核安全法规和核电厂运行规程,坚持安全第一、保守决策的原则,于 2021
7、 年 7月 31 日对 1 号机组进行停机检修(T199 大修),2022 年 8 月 15 日完成 T199 大修。2021 年 4月 2 日至 2021 年 6 月 10 日,2022 年 7 月 12 日至 2022 年 11 月 18 日 2 号机组完成了计划性大修任务。目前,核电厂两台机组正常功率运行。核电运行过程中,向环境排放的放射性核素主要来自反应堆燃料芯块内的链式反应产生的裂变产物(如85Kr、133Xe、137Cs、134Cs、131I、90Sr、95Zr 等)和活化产物(如3H、14C、54Mn、58Co、60Co、110mAg、124Sb 等)。该核电厂“三废”排放处于受
8、控状态,有适当的流量和浓度监测设备。国家环境主管部门对该核电厂两台机组批复了放射性气态和液态流出物的年排放限值,见表 1。自 商 业 运 行 以 来,该 核 电 厂 放 射 性 气态流出物氚全年排放量占年排放量限值的0.06%4.36%,气态流出物碳-14 全年排放量占年排放量限值的 0.63%34.9%,其余气态流出物的年排放量均小于年限值的 9%;液态流出物氚全年排放量占年排放量限值的2.18%33.3%,碳-14 的年排放量占年限值的 2.85%21.6%,除氚和碳-14 以外的其余核素的年排放量均小于年限值的 7%。由上述数据可知,该核电厂流出物排放的核素占比一直保持在相对较低水平,满
9、足国家审管部门的批复要求。表 1 核电厂气态和液态流出物年排放限值Tab.1 Annual emission limits for gaseous and liquid effluents from the nuclear power plant流出物类型年排放限值/(Bq a-1)气态流出物惰性气体1.451014碘1.38109粒子(半衰期8 天)5.14108氚1.561013碳-141.481012液态流出物氚1.411014碳-141.121011其余核素1.2710102 监测方案中心根据国家有关标准要求和该核电厂厂址周围环境特征等制定监督性监测方案,陆地环境介质中放射性核素水平重
10、点监测范围为核电厂周围 10 km;对于海洋环境,放射性监测主要在核电南边 5 km 海域,特别关注核电厂液体总排放口附近的海产品。监测布点考虑因素包括:关键居民组居住地区;主导风下风向厂区边界附近区域;与运行前本底调查时的测量或取样位置的一致性;最小风频下风向很少受核电排放影响的区域作为对照点;陆生和海生生物生长周期及采集样品的代表性等。该核电厂放射性流出物及外围环境介质中氚和碳-14 的监测方案见表 2。3 监测方法3.1 样品采集环境水样和生物样的采集及保存方法参照国家相关环境保护标准11-13。空气碳-14 样品的采集参照核工业标准 EJ/T 1008-9614。空气32核 安 全Vo
11、l.22,No.4,Aug.2023氚样品采集使用除湿机,采集水样量应不少于100 mL。采样过程中,用具有自动连续记录及存储功能的温湿度计记录温度和相对湿度。放射性流出物样品随机抽取核电厂采集的样品或由中心采样人员进入现场进行流出物现场见证采样,取见证样品进行测量。表 2 样品中氚和碳-14 的监测方案Tab.2 Monitoring programme for tritium and carbon-14 in samples监测对象监测点位监测项目监测频次空气新松水库、台山百米塔、钦头村氚、碳-141 次/月降水新松水库、台山百米塔、钦头村氚1 次/季地表水新松水库、台电大坑水库氚1 次/
12、半年饮用水龙颈村、核电南生活区氚1 次/季地下水赤溪镇氚1 次/半年监测井T1、T2、T3、T4 井 氚1 次/季海水TH1TH10氚1 次/半年松针、草下村、腰古氚、碳-141 次/年海藻下村氚1 次/年白花鱼下村氚1 次/年牡蛎下村氚1 次/年气态流出物 气态流出物排放烟囱氚、碳-141 次/月液态流出物 废液排放槽氚1 次/月备注:2018 年开始启用腰古监测点位,2017 年的监测点位为新松水库;方案未要求监测碳-14,2021 年和 2022 年增测了碳-14 项目。3.2 主要仪器设备1220 Quantulus 低 本 底 液 体 闪 烁 谱 仪,PerkinElmer 公司生产
13、;20 mL 聚乙烯计数瓶,PerkinElmer 公 司 生 产;20 mL 低 钾 计 数 瓶,PerkinElmer 公司生产。Vario EL cube 元素分析仪,德国 Elementar公司生产。OTCS11/3 型三温区开启式管式炉,上海怡星机电设备有限公司生产。3.3 测量方法与结果计算3.3.1 环境氚样品的分析测量环境氚样品的分析测量参考国家环境保护标准15。经前处理后,工作人员取蒸馏合格的水样 8 mL 于聚乙烯计数瓶中,加入 12 mL 的ULTIMA GOLD 闪烁液混合摇匀,在液闪谱仪中进行暗适应后测量 1000 min。3.3.2 环境碳-14 样品的分析测量环境
14、碳-14 样品的分析测量参考核工业标准 EJ/T 1008-9614。经前处理后,称取烘干后的 CaCO3样品 2 g,放于低钾计数瓶中,加入 14 mL 的 Triton-X100 甲苯闪烁液、4 mL 去离子水,混匀成悬浮液。在测量仪器中避光 23 h后测量 600 min。3.3.3 流出物氚和碳-14 样品的测量流出物氚和碳-14 样品的测量是直接取一定体积的样品加入闪烁液,暗适应 23 h 后测量 200 min。气态流出物氚取 5 mL 样品,加入15 mL 的 ULTIMA GOLD 闪烁液;气态流出物碳-14 取 6 mL 样品,加入 14 mL 的 Hisafe 3 闪烁液;
15、液态流出物氚取 1 mL 样品,加入 10 mL 的 ULTIMA GOLD 闪烁液。3.3.4 结果计算水中氚活度浓度由式(1)计算:C=610-2EVKNc-Nb (1)空气中氚活度浓度由式(2)计算:C1=610-2E K饱和HMNc-Nb (2)生物有机结合氚(OBT)比活度由式(3)计算:C2=610-2EVK182(Nc-Nb)n (3)生物自由水氚(TFWT)比活度由式(4)计算:C3=610-2EVK(Nc-Nb)(4)气态流出物氚活度浓度由式(5)计算:C4=60EVKV2V1(Nc-Nb)(5)甄丽颖等:某核电厂放射性流出物及外围环境样品中氚和碳-14 的监测33Vol.2
16、2,No.4,Aug.2023气态流出物碳-14 活度浓度由式(6)计算:C5=60V2EVNc-NbV1 (6)环境样品碳-14 比活度由式(7)计算:C6=600.12EmNc-Nb (7)式中,C 为水中氚活度浓度,Bq/L;C1为空气中氚活度浓度,mBq/m3;C2为生物有机结合氚(OBT)比活度,Bq/kg(本文 OBT 单位中的 kg为鲜样质量);C3为生物自由水氚(TFWT)比活度,Bq/kg(本文TFWT单位中的kg为鲜样质量);C4为气态流出物氚活度浓度,Bq/m3;C5为气态流出物碳-14 活度浓度,Bq/m3;C6为环境样品碳-14 比活度,Bq/g(本文环境样品碳-14
17、 比活度单位中g为碳元素的质量);Nb为本底计数率,min-1;Nc为样品计数率,min-1;E 为仪器探测效率,%;V 为样品测量用量,mL;K 为衰变因子;610-2为单位换算系数,(s min-1)/(mL L-1);M 为测量的样品质量,等于样品测量用量与水的密度乘积,默认水的密度为 1 g/cm3,g;饱和为采样平均温度下对应的饱和水蒸气密度,查表得出,g/m3;H 为采样(平均)相对湿度,%;n 为生物样品的干鲜比,为样品干重和鲜重之比;为样品氢含率,%;a 为鲜样含水率,a=(样品鲜重-样品干重)/样品鲜重,%;V1为液体采样量,mL;V2为气体采样量,m;60 为时间单位换算系
18、数;m 为碳-14 样品的 CaCO3测量用量,g;0.12 为 CaCO3中 C 的质量分数。4 质量保证中心严格按照本单位质量管理体系对样品采集与保存、仪器设备和分析测量等工作进行质量管理,保证采集样品的代表性。分析方法有国家或行业标准方法的均采用标准方法,对于没有标准方法的,采用经过资质认定的非标方法,分析测量过程规范操作。计量所用的标准物质需溯源至国家或国际标准。测量的仪器设备有专人负责维护,定期进行检定或内部校准。每半个月利用仪器自带标准源和本底样品对测量装置进行本底和效率测量,绘制质控图,检验其稳定性,一旦发现异常,及时查明原因;每年或检修后对测量装置进行泊松分布检验;定期对测量装
19、置进行刻度,一旦实验室环境条件发生变化,及时进行再刻度。5 监测结果与讨论5.1 气态流出物氚和碳-14 的抽样监测结果中心分别于 2018 年 6 月和 2019 年 6 月开始对该核电厂 1 号机组及 2 号机组的气态流出物氚和碳-14 进行抽样监测,每月随机监测一次核电厂气态流出物氚和碳-14 样品,并与核电厂自主监测结果进行比对,验证核电厂自主监测结果。图 1 图 2 给出了自监测以来抽测该核电厂 1 号机组和 2 号机组气态流出物氚活度浓度的测值情况(本文图中空心标记均为小于探测限)。1 号机组气态流出物氚活度浓度 在0.90205 Bq/m3,2 号机组气态流出物氚活度浓度在0.9
20、0238 Bq/m3,与文献报道的压水堆核电厂气态流出物氚活度浓度处于同一数量级水平5,7,16。经分析,图 1 中 2020 年 8 月、2022 年 2月和 5 月测到的几次氚活度浓度峰值分别处在 1号机组首次大修和 T199 大修期间;图 2 测到的氚活度浓度峰值处在 2 号机 2022 年度大修期间。在压水堆核反应堆运行中,燃料元件中三元裂变是氚的主要产生方式,由裂变产生的氚一部分由于其渗透特性会穿过完整的燃料包壳扩散到主回路中,另外主回路中还会因为 2 H、6 Li、10 B 等核素与中子发生活化反应产生氚,大修期间,一回路会对空,反应堆本体构件渗透的氚以及换料水池蒸发携带的氚等均会
21、经气态流出物排放系统排出,因此,通常会在大修期间监测到气态流出物氚活度浓度的峰值。与该核电厂的自主监测结果比较,1 号机组和 2 号机组气态流出物氚监测结果的相对偏差范围分别为-18%20%和-7.1%9.1%,参考辐射环境监测技术规范(HJ 61-2021)中关于平行样和复测样相对偏差 30%的控制指标要求,中心分析人员认为该核电自主监测结果与监督性监测结果相匹配。34核 安 全Vol.22,No.4,Aug.2023图 3 图 4 给出了自监测以来抽测该核电厂 1 号机组和 2 号机组气态流出物碳-14 活度浓度的测值情况。1 号机组气态流出物碳-14活度浓度在0.56215 Bq/m3,
22、2 号机组气态流出物碳-14 活度浓度在0.58323 Bq/m3。经分析,图 3 和图 4 中 1 号机组在 2020 年 6 月和8 月、2 号机组 2022 年 6 月、2 号机组 2022 年 8月和 10 月出现的测值峰值分别处在 1 号机组首次大修、2号机组含氢废气(TEG)排放量偏大、2 号机组 2022 年度大修期间。图 1 1 号机组气态流出物氚监测结果Fig.1 Monitoring results of tritium in gaseous effluent of No.1 unit01002003002018?062018?072018?082018?092018?10
23、2018?112018?122019?012019?022019?032019?042019?052019?062019?072019?082019?092019?102019?112019?122020?012020?022020?032020?042020?052020?062020?072020?082020?102020?112021?022021?052021?072021?082021?102022?012022?032022?052022?072022?092022?12?Bq?m?3?1?图 2 2 号机组气态流出物氚监测结果Fig.2 Monitoring results o
24、f tritium in gaseous effluent of No.2 unit2019?062019?072019?082019?092019?102019?112019?122020?012020?022020?032020?042020?052020?062020?072020?082020?092020?122021?012021?032021?042021?062021?092021?112021?122022?022022?042022?062022?082022?102022?11?30020010002?Bq?m?3?图 3 1 号机组气态流出物碳-14 监测结果Fig.3
25、 Monitoring results of carbon-14 in gaseous effluent of No.1 unit01002003002018?062018?072018?082018?092018?102018?112018?122019?012019?022019?032019?042019?052019?062019?072019?082019?092019?102019?112019?122020?012020?022020?032020?042020?052020?062020?072020?082020?102020?112021?022021?052021?072
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