生物质快速热解下行式流化床反应器研究进展.pdf
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1、化工学报 2023年 第74卷 第6期|,2023,74(6):2249-2263 CIESC Journal生物质快速热解下行式流化床反应器研究进展杨峥豪1,何臻1,常玉龙1,2,3,靳紫恒1,2,江霞1,2(1 四川大学建筑与环境学院,四川 成都 610065;2 四川大学碳中和未来技术学院,四川 成都 610065;3 天府永兴实验室,四川 成都 610213)摘要:在碳中和目标下,未来发展之路是从化石能源的原料体系转变到可再生能源的原料体系。作为化石资源的重要替代品,生物质是唯一能够大规模取代化石资源的可再生碳资源。生物质快速热解技术是实现生物质资源转化为液体燃料的重要途经,其技术核心
2、是反应器。下行式循环流化床反应器具有产物停留时间短、近平推流性能等优点,在生物质快速热解方面具有广阔的应用前景。本文介绍了流化床反应器的特点及其中试和示范/商业级装置的研究现状,详细总结了下行床反应器的特点、结构、分类及流体力学特性,并分析了目前下行床反应器放大过程中的瓶颈问题以及进一步研究的方向,为推动下行床反应器在生物质快速热解工业应用提供参考。关键词:生物质;热解;下行床反应器;流化床中图分类号:TQ 35 文献标志码:A文章编号:0438-1157(2023)06-2249-15Research progress in downer fluidized bed reactor for
3、biomass fast pyrolysisYANG Zhenghao1,HE Zhen1,CHANG Yulong1,2,3,JIN Ziheng1,2,JIANG Xia1,2(1 College of Architecture&Environment,Sichuan University,Chengdu 610065,Sichuan,China;2 College of Carbon Neutrality Future Technology,Sichuan University,Chengdu 610065,Sichuan,China;3 Tianfu Yongxing Laborato
4、ry,Chengdu 610213,Sichuan,China)Abstract:Under the goal of carbon neutrality,the future development path is to change from the raw material system of fossil energy to the raw material system of renewable energy.As an important substitute for fossil resources,biomass is the only renewable carbon reso
5、urce that can replace fossil resources on a large scale.Fast pyrolysis of biomass is an important way to convert biomass resources into liquid fuels,and its core technology is the reactor.The downer circulating fluidized bed reactor has the advantages of short product residence time and near-plug fl
6、ow performance,and has broad application prospects in fast pyrolysis of biomass.In this paper,the characteristics of fluidized bed reactor and the research status of pilot and demonstration/commercial units are introduced.The characteristics,structure,classification and hydromechanical properties of
7、 downer reactor are summarized in detail,and the bottleneck problems in the process of downer reactor scale-up and the direction of further research are analyzed,which can provide reference for promoting the industrial application of downer reactor in fast pyrolysis of biomass.Key words:biomass;pyro
8、lysis;downer reactor;fluidized bedDOI:10.11949/0438-1157.20230170收稿日期:2023-02-27 修回日期:2023-06-09通信作者:江霞(1978),女,博士,教授,第一作者:杨峥豪(1998),男,硕士研究生,基金项目:四川省科技厅重点研发项目(2023YFS0357);四川省科技创新基地(平台)和人才计划项目(2021ZYCD006)引用本文:杨峥豪,何臻,常玉龙,靳紫恒,江霞.生物质快速热解下行式流化床反应器研究进展J.化工学报,2023,74(6):2249-2263Citation:YANG Zhenghao,HE
9、 Zhen,CHANG Yulong,JIN Ziheng,JIANG Xia.Research progress in downer fluidized bed reactor for biomass fast pyrolysisJ.CIESC Journal,2023,74(6):2249-2263综述与专论第74卷化 工 学 报引言随着经济总量迅速增长,中国CO2排放量2021年达到了114.7亿吨,占全球总排放量的33%1。在严峻的减排形势下,我国亟需碳中和技术创新。新形势下,我国亟待转变建立在化石能源基础上的产业体系,抢占可再生能源替代技术创新制高点,保障国家能源独立、自主和安全。生
10、物质是唯一能够大规模取代化石资源的可再生碳资源,也是国际公认的可再生能源中唯一零碳含碳燃料。据 3060零碳生物质能发展潜力蓝皮书2统计计算,我国生物质资源丰富,年产量超过35亿吨,生物质资源作为能源利用的开发潜力为4.6亿吨标准煤,生物质资源替代的 CO2减排潜力约 20 亿吨。国际能源署(IEA)预测,到2050年全球运输燃料的27%可由生物质和废物资源进行可持续供应3。因此,生物质零碳燃料替代技术是重点发展的方向。生物质燃料制备技术包括液化技术、沼气发酵技术、气化技术、燃料乙醇技术、生物柴油技术等。与其他技术相比,生物质液化技术能够直接得到液体燃料以代替常规燃料,或是进一步提质以获得更广
11、泛的应用4-5。在各种生物质液化技术中,快速热解被IEA工作组评估为最有前途的生物质直接液化路线6:生物质在完全缺氧或有限氧供给的情况下快速加热到400600后分解为气体产物(热解气)和一部分固体产物(热解炭),其中一部分气体产物快速冷凝即得到液体产物(生物油)7。生物质快速热解技术由于其具有反应条件(温度、压力等)适中,液体产率高(约70%),产物便于运输和储存等优势,有着较高的应用价值4,8,因此越来越受到国内外学者的关注和重视。生物质快速热解技术的核心部分是反应器,其类型和运行方式决定了生物油的产率和品质9。在各种生物质热解反应器中,流化床反应器最具代表性,其处理量大、产物停留时间短、可
12、连续运行。下行式流化床反应器则具有良好的流动结构和推流性能,赋予其在超短接触时间过程中的独特应用优势,特别是可以实现极短反应和停留时间的高操作要求,并且载气需求量相对较小,成本较低,应用前景大。目前,国内外一些团队聚焦于下行式热解反应器的研究,但大多仍处于试验或中试阶段,尚未有较为全面的下行床反应器研究进展的报道。因此,本文首先介绍了生物质快速热解技术的特点及其技术类型,其次分析了各类生物质快速热解反应器,着重介绍了流化床反应器的优势及其试验应用情况,最后详细综述了下行式循环流化床反应器的研究进展,对现有的下行式反应器的特点和结构进行总结,并从加热方式的角度提出分类,展望了未来发展的方向。本文
13、为推动下行床反应器在生物质快速热解工业应用提供参考,以期达到碳减排目标和实现碳中和。1 生物质快速热解技术1.1 生物质快速热解技术特点生物质快速热解技术作为生物炼油厂转化工艺的重要手段之一,具有工艺短、适应性强、响应快、转化率高、易商业化、反应条件温和等优点10。表1将生物质快速热解技术与其他热解技术的特点进行了对比,快速热解可最大限度地提高液体产率11。生物质快速热解工艺流程如图 1所示,在各个热解工艺系统中,最基本的四个单元就是预处理、热解、热解蒸汽冷凝和液体产物收集。生物质快速热解技术最主要的四个影响参数是加热速率、500左右的反应温度、不超过2 s的气相停留时间以及生物油的快速冷凝和
14、收集。气体产率会随着温度和停留时间的增加而增加,而固体产率又会随着温度和加热速率的降低而增加。因此,三相产物的产率极大程度地由以上四个热解工艺参数决定16。表 1生物质热解技术特点Table 1Characteristics of biomass pyrolysis technology技术类型快速热解12-13慢速热解13常规热解14闪速热解15加热速率/(/s)1000.110.111000温度/4006005509505006509001200压力/MPa0.10.10.10.1停留时间/s23005000.52075固体102535152515气体第6期1.2 生物质快速热解反应器类型
15、生物质快速热解工艺中热解单元(即反应器部分)的设计最为关键,反应器的类型和加热方式在很大程度上决定了其产物的分布和质量9。按反应器类型的不同可以分为流化床反应器、旋转锥反应器、烧蚀反应器、真空热解反应器和携带床反应器等。如表2所示,流化床反应器具有设计操作简便、可连续运行以及液体产率较高等优点。其不含运动部件,结构较为简单,工作可靠性大,运行寿命长。但流化气体的引入提高了系统的运行能耗,并且流化气体还稀释了热解产生的不可凝气体,使其热值大为降低17。其产物选择性更具优势18,运行成本更低。表3汇总了国内外中试和示范/商业级的热解装置。目前研究较多的热解反应器是流化床反应器,据Web of Sc
16、ience统计,近10年,国内外研究中流化床反应器占比高达40%。热解工艺在商业化过程中往往存在批量生产成本高和效率低的问题,而流化床在扩大生产规模方面具有明显优势,其因连续性、生物油产率高、操作方便等特点,得到广泛研究26。1.3 生物质快速热解循环流化床在 20世纪 70年代,循环流化床反应器得到开发并在工业上得到广泛应用,如生物质的热解液化、煤的热解液化和热解提质、石油催化裂化等35。循环流化床反应器中通常不包括任何床层,热载体在内部循环,且处理量更大,流体力学更为复杂36,对于要求气固流通量高,生产能力大,反应速率快,或是需要用颗粒将大量热量补入反应器的操作,其都是十分理想的反应器。在
17、循环流化床中颗粒浓度较大,提高了生物质与流化颗粒接触,增强传质传热效率37,使得原料及设备利用率高,能耗小,投资少,维修费用低,同时流化颗粒对反应器内壁面的作用和对流体的扰动还可以减少壁面附着的焦油,能够避免床层结焦堵塞的问题。现有的循环流化床反应器从颗粒流动方式来分,主要分为两类(图2):一是气固并流上行流化床反应器,也被称为提升管反应器,颗粒在气体的提升作用下由提升管底部逆重力向上流动;二是气固并流下行床反应器,即并流下行式循环流化床,也就是下行床。2 下行式循环流化床反应器20世纪80年代开始,人们逐渐对下行式循环流化床反应器进行研究。Berg等38-39提出了一种超快速流化反应器,并且
18、成功地应用于生物质热解。其表 2各类快速热解反应器特点Table 2Characteristics of various fast pyrolysis reactors反应器类型流化床反应器12-13,19-20旋转锥反应器12-13烧蚀反应器21真空热解反应器22-24携带床反应器25优点设计简单、操作方便、可连续运行、适合扩大规模设计紧凑、不需要载气、磨损小载气需求量小、生物质粒径要求低、设备规模小、操作成本低产品质量良好、生物质粒径要求低、载气需求量小、易提取组分且没有结焦问题挥发分停留时间短,无结渣问题,适用于高温高压条件,且适合扩大规模缺点生物质预处理要求高、载气需求量高、固体损耗大
19、颗粒粒径要求高、工艺复杂、难以放大反应速率较慢且难以放大投资和维护成本高且难以放大生物质粒径要求高、载气需求量高、设备规模大,并且很难从较低的蒸气分压中收集液体生物油产率/%7075707570655055图1 生物质快速热解工艺流程图Fig.1 Flow chart of biomass pyrolysis and liquefaction process2251第74卷化 工 学 报通常由一个混合器、一个下降管和一个气固分离器组成。Murphy40提出了一种催化裂化/重油裂化装置,该装置包括一个下流式反应器和一个提升管再生器。目前,下行式循环流化床主要有两方面的工业应用:一是针对重油的催化
20、裂化;二是煤、生物质、固体废物的热解41。一些工业示范工厂已经建成,如催化裂化工艺以及煤热解制乙炔42,但对生物质热解的应用研究较少43。2.1 下行式循环流化床特点如图2(b)和图3所示,在下行式循环流化床反应器中,生物质经过粉碎、干燥等预处理后成为含水率较低、粒径较小的生物质颗粒。预处理后的生物质颗粒从进料口进入下行式热解反应器,和来自燃烧室的热载体顺着重力场同时向下流动,在热解反应器中生物质颗粒在快速下落过程中经热载体或其他加热组件加热后发生热解反应,而后产物和热载体进行分离,热载体进入再生室,在再生室中燃烧再生后再次进入热解反应器,不断在系统中循环。而产物则继续通过气固分离器(如旋风分
21、离器)将油气分离出来,油气再经过喷淋塔快速冷却下来得到产品油和其他不可凝气体。在下行床中,流化气体与固体颗粒顺着重力场向下流动,气固流动属于广义流态化。因此,下行式循环流化床除具有循环流化床的一般特征,还具有以下特征44:(1)颗粒浓度及颗粒速度在径向分布较为均匀;(2)有效地克服了提升管中颗粒的轴向表 3国内外中试和示范/商业级生物质热解反应器研发情况Table 3Research and development of domestic and foreign pilot and demonstration/commercial biomass pyrolysis reactors年份201
22、920182017201420132005200420002000199819971996199519931993国家韩国中国加拿大荷兰芬兰马来西亚中国加拿大荷兰加拿大加拿大加拿大中国西班牙荷兰研发单位Research Institute of Petroleum Technology上海交通大学AE Cote-Nord Bioenergy/EnsynBTG-BTL/EMPYROFortum-VALMETGenting中国科学技术大学PyrovacBTG/KaraRTIDynamotiveRed Arrow-Ensyn沈阳农业大学/TwenteUnion Fenosa/WaterlooUniv
23、ersity of Twente规模/(kg/h)4220009000500010000200020350020020380016675020010反应器类型流化床/提升管流化床/下行床流化床/提升管旋转锥流化床/提升管旋转锥流化床真空热解旋转锥流化床鼓泡流化床流化床/提升管旋转锥流化床旋转锥加热方式不凝性气体的燃烧热载体和电加热器焦炭和不凝性气体的燃烧反应器壁加热焦炭和不凝性气体的燃烧反应器壁加热焦炭和不凝性气体的燃烧反应器壁加热反应器壁加热热解气、炭、其他生物质产品燃烧焦炭和不凝性气体的燃烧反应器壁加热丙烷燃烧,热循环气反应器壁加热文献272829-303132313329,323329,
24、3332,3432-33333333图2 提升管式循环流化床反应器(a);下行式循环流化床反应器(b)Fig.2 Riser circulating fluidized bed(a);Downer circulating fluidized bed(b)第6期返混,对于需要传热在极短时间完成,产物停留时间短的快速热解反应是有利的;(3)气固受重力驱动,操作成本更低;(4)可以减少气流输送的动量损耗;(5)气固在重力场作用下流动速度更快,气固或固固停留时间极短、反应快;(6)可灵活调节气固比或固固比。表4对比了下行床与提升管反应器的优缺点。与提升管反应器相比,下行床反应器具有颗粒浓度和速度的轴、
25、径向分布相对均匀,轴向返混更小,气固流动近平推流等优点45,弥补了提升管式循环流化床的缺陷,从而可使反应器性能得到大幅度改善,提高目的产品收率,减少过度反应及结焦量。2.2 下行式循环流化床反应器结构下行式循环流化床反应器主要包括反应器入口、反应器主体和反应器出口结构,分别需要考虑固固(固体热载体和固体原料颗粒)混合、下行床中的加热方式以及固固(固体热载体和焦炭)或气固(载气和固体)分离。这三个要素决定了整个热解表 4提升管反应器与下行床反应器的优缺点Table 4Advantages and disadvantages of riser reactor and downlink reacto
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