不同稀释剂条件下甲烷非催化部分氧化数值模拟.pdf
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1、文章编号:1006-3080(2023)04-0457-08DOI:10.14135/ki.1006-3080.20220430001不同稀释剂条件下甲烷非催化部分氧化数值模拟杨梦如1,仇鹏1,许建良1,代正华1,2,王辅臣1(1.华东理工大学资源与环境工程学院,上海市煤气化工程技术研究中心,上海200237;2.新疆大学化工学院,乌鲁木齐830046)摘要:以工业装置中 O2与 CH4体积比为 0.69 的操作条件为基础,使用 ANSYSFluent16.1进行数值模拟,采用基于雷诺平均方程(RANS)的Realizablek-湍流模型,以及涡耗散概念(EDC)模型耦合 GRI3.0详细化学
2、反应机理来模拟转化炉内湍流燃烧与化学反应过程。考察了3 种稀释剂(N2、H2O、CO2)对转化炉内温度、自由基(OH、CH2O)分布以及炉膛火焰反应区分布的影响。结果表明:N2和H2O 稀释对转化炉内温度、自由基及反应区分布的影响差别很小,CO2稀释的影响最显著。在 CO2稀释下,炉膛内的最高火焰温度降低了约 50K;OH 和CH2O 自由基峰值分别降低了约 33.0%和 24.5%。此外,CO2稀释的 3 种不同效应对转化炉内温度和自由基分布的影响大小依次为:稀释效应热效应化学效应。关键词:非催化部分氧化;稀释剂;CO2稀释;火焰温度;化学效应中图分类号:TE646文献标志码:A非催化部分氧
3、化(Non-catalyticPartialOxidation)是天然气、焦炉气等气态烃生产合成气的重要工艺,合成气中 H2与 CO 的体积比约为 2,适用于油品、甲醇、乙二醇等的生产,已得到广泛的工业应用1。但在实际生产过程中,气态烃在纯氧环境下剧烈复杂的燃烧反应导致转化炉内的温度较高,喷嘴和耐火砖易烧蚀,使其寿命缩短2。因此,降低炉内最高温度对非催化部分氧化转化炉装置的长期稳定运行至关重要。CO2的捕集及利用(CarbonCaptureandUtilization,CCU)技术被广泛认为是在全球范围内减少温室气体排放的有效途径3,合理地利用 CO2气体对工业生产具有很大的环保意义。近年来,
4、CO2等气体对调节气体产物组成、研究火焰稳定性、改善系统的温度分布等方面的影响也得到了广泛关注4-5。在工业燃烧系统中,常见的稀释剂有N2、CO2、H2O等。杨曹立等6以甲烷为燃料,考察了 CO2作为稀释剂对双通道烧嘴的甲烷非催化部分氧化转化炉内烧嘴端面温度的影响,结果表明 CO2稀释可以降低反应 速 率,降 低 烧 嘴 端 面 温 度。栾 聪 聪 等7基 于WSR(Well-StirredReactor)反应器,利用数值模拟的方法考察了不同物质的量之比和不同稀释剂(CO2、H2O)条件下 CH4的燃烧反应特性,研究表明 CO2和 H2O的稀释介质会降低反应器内的温度,增大温和燃烧区的面积。D
5、uan等8利用 Chemkin软件,研究了不同稀释剂对甲烷/空气混合物的火焰燃烧速度及火焰结构的影响,结果表明 N2、H2O、CO2的添加使得绝热火焰温度和燃烧速度降低,CO2的影响最为显著。Hu 等9研究了不同稀释气体(He、Ar、N2、CO2)对甲烷空气预混燃烧系统中的层流燃烧速度的影响,认为 N2对层流燃烧速度的抑制主要是因为其稀释效应,而 CO2对层流燃烧速度的影响包含 3 种效应(稀释效应、热效应和化学效应),其中稀释效应的作用最大,化学效应的贡献最小。Wang 等10研究了不同CO2稀释程度下 CH4和 H2的燃烧过程,结果表明,相比于其化学效应,CO2的热效应对火焰特性起主导作收
6、稿日期:2022-04-30基金项目:上海科技创新行动计划(21DZ1209003);上海市优秀技术带头人项目(19XD1434800);国家自然科学基金(21776087)作者简介:杨梦如(1995),女,山东济宁人,硕士生,主要研究方向为天然气非催化部分氧化。E-mail:通信联系人:代正华,E-mail:引用本文:杨梦如,仇鹏,许建良,等.不同稀释剂条件下甲烷非催化部分氧化数值模拟 J.华东理工大学学报(自然科学版),2023,49(4):457-464.Citation:YANGMengru,QIUPeng,XUJianliang,et al.NumericalSimulationof
7、Non-CatalyticPartialOxidationofMethaneBasedonDifferentDiluentsJ.JournalofEastChinaUniversityofScienceandTechnology,2023,49(4):457-464.Vol.49No.4华东理工大学学报(自然科学版)2023-08JournalofEastChinaUniversityofScienceandTechnology457CO2+HCO+OH用。Liu 等11运用构造虚拟 CO2的研究策略,分析了 CO2的化学效应对乙烯扩散火焰的影响,相比于在燃料侧添加 CO2,在氧化剂侧添加 C
8、O2的化学效应可以降低火焰温度和组分浓度,同时促进反应。可以看出,稀释气体对于系统的影响的研究主要集中在各种不同的惰性和氧化性氛围的燃烧系统中。目前,在高温还原性气氛下甲烷非催化部分氧化反应中,不同稀释气体对转化炉内的温度、火焰情况的影响以及稀释剂效应方面的研究较少。本文以工业装置中 O2/CH4体积比为 0.69 的操作条件为基础,考察了不同稀释剂(N2、CO2、H2O)对转化炉内的温度及火焰反应区分布的影响,并分析了 CO2稀释的不同效应之间的影响大小。为实现利用 CO2调节合成气 H2与 CO 的体积比、改善转化炉内的高温燃烧环境提供理论指导。1研究对象及数值模型的建立 1.1 物理模型
9、和操作工况的确立建模对象基于实验室甲烷非催化部分氧化转化炉12。该转化炉的结构如图 1 所示,整体高度 800mm,内径 100mm。所选用的燃料喷嘴为双通道喷嘴,位于炉顶,中间通道的面积为 1.77mm2,外通道的面积为 2.55mm2,其内部为耐火砖衬里,喷嘴结构示意图如图 2 所示。氧化剂和 CH4分别由内通道和外通道以反扩散的方式进入炉膛发生反应。整个炉膛在空间上具有对称性,因此,Fluent 软件中的计算域采用简化后的二维轴对称网格,基于计算效率,所选的计算域长为 800mm,宽为 50mm,并对边界处进行了加密处理。模拟工况的设定如表 1 所示(其中,表示稀释剂在氧化剂中的体积分数
10、;工况 1 是未用稀释剂稀释的工况,工况 1*用于模型的验证13,工况 2、3、4 分别是氧化剂中稀释剂 CO2、N2、H2O 的体积分数为30%的工况),以符合实际天然气非催化部分氧化工业条件下 O2与 CH4的体积比为 0.69 作为研究背景14,分析了不同稀释剂的添加对甲烷非催化部分氧化过程的影响。初始燃料和氧化剂均为常温常压下的状态。1.2 数值模型的确立采用 Fluent16.1 进行输运方程的求解。以 Reali-zablek-湍流模型耦合标准壁面函数来模拟炉内的湍流流动。为了模拟炉内燃烧及湍流-化学反应相互作用,采用涡耗散概念(Eddy-Dissipation-Concept,E
11、DC)模型与 GRI3.0 详细化学反应机理相耦合15。GRI3.0普遍应用于天然气燃烧的动力学分析,并且通常在高于 1000K 的环境下模拟结果和实验结果的吻合性更高16。EDC 模型假定反应发生在可视为理想搅拌反应器(PSR)的细微结构中,结构的长度尺度()与反应的平均停留时间()可分别表示为17:=C(2)1/4(1)=C()1/2(2)表1模拟工况Table1SimulationconditionsCase/%Flow/(Ls1)VO2/VCH4CO2N2H2OCH4O210000.2550.1770.691*0000.2040.1410.69230000.2550.1770.6930
12、3000.2550.1770.69400300.2550.1770.69图1非催化部分氧化转化炉的结构示意图Fig.1Structure diagram of the non-catalytic partial oxidationreformerO2CH41.501.902.623.02(b)Top view of the burner(Unit:mm)(a)Front view of the burner图2喷嘴结构示意图Fig.2Structurediagramoftheburner458华东理工大学学报(自然科学版)第49卷其中:C代表体积分数常数,取值为 2.1377;C是时间尺度常数
13、,常取值为 0.4082;代表湍动能;代表湍流耗散率;是动力学黏度。采用离散坐标(DiscreteOrdinates,DO)模型计算炉内气体的辐射换热;耦合灰气体加权模型(WeightedSumofGrayGasesModel,WSGGM)用来计算气体混合物的吸收系数。速度-压力的求解过程采用 SIMPLE 算法,判断计算过程收敛的依据是能量方程和辐射传输方程的残差分别小于 105和 106,出口的温度波动小于 1K。1.3 模型验证1.3.1网格无关性验证取表 1 中工况 1 的中密度(65000 个单元)网格和高密度(91124 个单元)网格进行无关性验证。对比两种不同的网格在对称轴的不同
14、轴向距离(x)处的温度、速度的轴向分布,模拟结果如图 3 所示。从图 3 可以看出,不同网格数所对应的温度、速度的分布没有明显的区别。所以,选择中密度网格进行计算,在满足精确度的同时减少计算消耗。1.3.2模拟与实验结果对比为了验证所选模型的准确性,采用工况 1*中得到的数据进行验证,模拟与实验结果对比如图 4 所示(其中 r 代表距离炉膛轴线处的径向距离)。选取 x 轴方向上不同径向位置处的 3 个不同的温度值进行研究,结果表明,实验中用热电偶所测得的温度值与模拟结果中的温度值基本一致。这说明上述数值模型的选择对于该非催化部分氧化转化炉内的反应情况的模拟是适用的。2结果与讨论 2.1 不同稀
15、释剂条件下炉膛内温度及 O2摩尔分数的分布XO2TN2TH2OTCO2添加 3 种稀释剂条件下和未稀释条件下的温度和O2摩尔分数()沿转化炉轴线的分布情况如图 5所示。从图 5(a)可以看出,添加不同的稀释剂稀释O2后,转化炉内的温度相比未稀释之前有所降低,但3 种稀释剂条件下温度的降低幅度是不一样的。N2和H2O稀释后的温度降低幅度和分布基本一致,添加稀释剂CO2后对炉内温度的影响最显著,CO2稀释下的温度峰值较前两者降低约50K;炉内温度的整体分布表现为。CO2稀释对温度的影响最显著,这种现象可以解释为:(1)添加稀释剂后,稀释效应导致卷吸回流气体增多,使炉内反应物的浓度降低,整体反应速率
16、00.200.400.600.801 0001 2001 4001 6001 8002 000Temperature/Kx/m(a)65 000 cells 91 124 cells20406080100Velocity/(ms1)65 000 cells 91 124 cells00.200.400.600.80 x/m(b)图3表 1 中工况 1 的不同密度网格的温度(a)和速度(b)模拟结果比较Fig.3Comparisonofsimulationresultsoftemperature(a)andvelocity(b)fordifferentdensitygridsofcase1inT
17、able10.200.300.400.500.601 0001 1501 3001 4501 600Temperature/Kx/m(a)r=0 Experiment Simulation0.200.300.400.500.601 0001 1501 3001 4501 600Temperature/Kx/m(b)r=25 mm Experiment Simulation图4模拟与实验结果对比Fig.4Comparisonofsimulationandexperimentalresults第4期杨梦如,等:不同稀释剂条件下甲烷非催化部分氧化数值模拟459降低,从而降低了温度。(2)稀释剂的热效
18、应与气体的物理性质相关:在相同的温度范围内,3 种稀释剂中 CO2的比热容最大,CO2稀释 O2后,转化炉内的温升更小;而且 CO2的密度较大,运动黏度较小,使得转化炉内流体之间的摩擦力较小,湍流混合尺度增强。(3)CO2和 H2O还可以参与炉内的吸热或放热反应(具有化学效应),而 N2为惰性气体,不参与化学反应,仅受到稀释效应和热效应的影响。CO+H2OCO2+H2TN2 TH2O TCO2此外,尽管 H2O 的比热容和热导率大于 N2的比热容和热导率,但 H2O 和非催化部分氧化反应后的生成物 CO在炉中发生了的放热反应,中和了 H2O 稀释后热力学效应的作用,导致H2O 稀释后的炉内温度
19、分布基本和 N2稀释后的炉内温度分布一致。所以,炉膛温度的整体分布表现为:。XO2XO2XO2从图 5(b)中的分布可知,在添加稀释剂后,O2被消耗完全的位置延后,的最低值在炉内所处的位置由原来的 0.15m 变为 0.20m,说明反应区随稀释剂的添加而增大;且转化炉上游更低,表明稀释效应导致 O2浓度降低。2.2 不同稀释剂条件下炉膛火焰反应区分布添加稀释剂之后 O2的消耗被减缓,这说明不同稀释剂的添加影响了炉内的反应速率。进一步分析火焰反应区的分布,图 6 示出了不同稀释剂条件下火焰反应区分布,图 7 示出了不同稀释剂条件下OH、00.200.400.600.801 0001 2001 4
20、001 6001 8002 000Temperature/Kx/m(a)No dilution CO2 dilution N2 dilution H2O dilution00.20.40.60.81.0XO20.200.400.600.80 x/m(b)No dilution CO2 dilution N2 dilution H2O dilutionXO2图5不同稀释剂下转化炉内温度(a)和(b)的分布XO2Fig.5Temperature(a)and(b)profilesinthereformerunderdifferentdiluents0.05110631065106710691061.
21、11051.41050.0500.050.05000.050.050.40.30.20.10 x/mr/mr/mr/m CO2 dilution N2 dilution H2O dilutionXOH:图6不同稀释剂条件下火焰反应区分布Fig.6Flame reaction zone profiles under different diluentconditions00.51.01.52.0XOH/105 CO2 dilution N2 dilution H2O dilution0.200.400.600.80 x/m02.04.06.0XCH2O/104 CO2 dilution N2 d
22、ilution H2O dilution0.200.400.600.80 x/m(a)(b)XCH2O图7不同稀释剂条件下 XOH(a)和(b)的轴向分布XCH2OFig.7AxialprofilesofXOH(a)and(b)underdifferentdiluentconditions460华东理工大学学报(自然科学版)第49卷XCH2OCH2O 的摩尔分数(XOH、)的轴向分布。Medwell 等18认为OH 可以当作火焰分布的标记物,与火焰亮度有关。同时OH、CH2O 可以作为自燃行为的指示剂,因为CH2O 于OH 之后出现,所以通常认为CH2O 是自燃的产物19。从图 6 可以看出,
23、H2O 稀释和 N2稀释条件下的反应区分布差别不大,CO2稀释条件下的火焰反应区向炉膛上游和下游位置扩展,火焰锋面更模糊且火焰暗淡。XCH2OXCH2OXCH2O图 7 的预测结果表明,添加稀释剂 N2和 H2O时,XOH和的峰值位置和值域相差不大,XOH在0.15m 左右的位置达到最高值(约 1.5105),在 0.10m 左右的位置达到最高值(约 5.3104);但CO2稀释时峰值有较大变化,XOH和的峰值分别降低了大约 33.0%和 24.5%,并向下游小幅移动,说明 CO2稀释相比于 N2和 H2O 稀释能更有效地使XCH2O炉内的自燃行为延迟。自燃延迟行为加强了炉内反应物与回流烟气的
24、混合,也可以降低热量释放强度,从而使温度峰值降低20。因此,CO2稀释对转化炉内自由基分布与温度分布的影响一致。此外,从图 7(b)看出,相比于其他工况,在 x0.15m 的位置处,CO2稀释下,被消耗完全的速度更慢一些。2.3 不同稀释剂条件下出口气体组成分析nH2/nCOnH2/nCOnH2/nCO添加不同的稀释剂会影响转化炉出口气体组成(表 2)。如表 2 所示,相比于未添加稀释剂的工况,添加 N2稀释剂后,出口气体中 N2摩尔分数上升,变化不大;添加 H2O、CO2稀释剂后,出口气体中 CO2的摩尔分数上升,变化较大,其中CO2稀释下的变化显著,CO2稀释可以把脱碳单元的 CO2循环进
25、入转化炉,减少 CO2的排放。因此,H2O、CO2可用于实现合成气组成的有效调节。表2不同稀释剂条件下出口气体组成Table2OutletgascompositionunderdifferentdiluentconditionsDilutionMolefractionnH2/nCOH2H2OCH4COCO2N2N20.38770.23000.02970.19180.03820.07382.02H2O0.39740.29140.03140.18700.04630.00082.13CO20.36520.25890.03610.23900.05980.00081.53No0.44600.22160.
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