毕业设计(论文)多官能化非织造布对水中内分泌干扰物的强化吸附性能及机理研究.pdf
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1、学位论文的主要创新点一、根据目标污染物的结构特点,提出多官能化非织造布吸附材料 对水中内分泌干扰物(EDCs)分子的强化吸附作用机制。即 EDCs分子结构与吸附材料中的吸附位点之间能够空间匹配,分 子中的极性、非极性基团分别与吸附材料中的亲水基、疏水基 形成氢键、兀川或范德华力并协同作用;非织造布本身的微米 贯穿通道,可以有效增加有机物的扩散速率。一、通过探讨材料表面不同官能团对于吸附行为的影响,发现材料 对于邻苯二甲酸酯的吸附主要依靠疏水作用、氢键作用及兀-兀 作用三种吸附作用力的协同效应,其中71-71作用占主导作用;而亲水基团的引入一方面可以提高吸附对象向吸附材料表面的 扩散速率,降低吸
2、附过程中的活化能,加速吸附过程,另一方 面亲水基团与吸附对象形成氢键作用,强化吸附,提高吸附量。多官能化非织造布对邻苯二甲酸二丁脂和邻苯二甲酸二辛脂的 最大吸附量可达到184.9 mg/g和272.4 mg/go万方数据摘要内分泌干扰物(endocrine-disrupting chemical s,E DCs)是一种新兴的环境污 染物,因其对生物体内分泌系统的干扰作用而引起了公众的广泛关注。邻苯二甲 酸脂(PAE s)是一类重要的化合物和中间体,其中邻苯二甲酸二丁酯(DBP)和邻苯二甲酸二辛脂(DOP)是目前产量最高、应用最广泛的两种邻苯二甲酸脂,随着经济的快速发展而被大量应用于工业生产中。
3、作为典型的EDCs,DBP和 DOP在多种环境介质中被检测到,因此本研究选择它们为目标污染物。在本研究中,以PP非织造布为基体,甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)和正 辛基苯胺(n-OA)为单体,采用紫外辐照接枝和胺化开环的方法构建了一种含 烷基苯胺的PP非织造布吸附剂(PP-g-GMA-(n-OA)。采用FI R、XPS、SEM、接触角测量等技术对改性前后的PP非织造布的官能团构成、元素组成、表观形 貌、亲水性能进行了系统研究。为了阐明该材料的吸附作用机理,我们采用类似 的制备方法制备了 PP-g-GMA-DA材料作为对比吸附剂。通过吸附动力学、吸附 等温线和吸附热力学的分析,系统研究了 PP-
4、g-GMA-(n-OA)对DBP和DOP的吸 附性能和吸附行为,并详细探讨了其吸附机理。同时考察了温度、pH、离子强 度、腐殖酸(HA)等环境因素对其吸附过程的影响。最后,对PP-g-GMA-(n-OA)吸附-解吸再生性能进行了研究。主要研究结论如下:(1)实验结果表明:PP-g-GMA-(n-OA)对DBP和DOP的吸附动力学符合拟二 级动力学模型;吸附热力学符合Fruendl ich等温线模型,DBP和DOP的平衡吸附 量分别为184.9 mg/g和272.4 mg/g,表明对DBP和DOP和的吸附是一个非均质的多 层吸附过程;吸附是一个自发进行的放热反应。(2)在DBP和DOP的吸附过程
5、中,受温度、pH、和HA的影响较大,受离子 强度影响相对较小。高温不利于吸附,导致吸附量降低;强酸性或碱性条件下吸 附量降低;一定范围的离子强度能够促进吸附进行;存在腐殖酸时,吸附量大大 增加。(3)对吸附机理进行探讨。PAEs(DBP和DOP)的吸附主要依靠材料表面 与其形成的疏水作用、氢键作用及兀-兀作用三种吸附作用力的协同效应。(4)PP-g-GMA-(n-OA)具有较好的稳定性和再生,并经过5次吸附-解吸后,对PAEs(DOP和DBP)的吸附效率仍能达到原吸附量的91%以上。关键字:多官能化非织造布,邻苯二甲二丁酯,邻苯二甲酸二辛脂,强化吸附,协同效应万方数据ABSTRACTEndoc
6、rine-disrupting chemical s(EDCs),one sort of theemerging environmental contaminants,have attracted increasingconcern among publ ic in recent years because of they can disrupt the natural bal ance of hormones in both wil dl if e and humans.Phthal ic acid esters(PAEs)is a kind of important industrial
7、chemical s and intermediate,among them,dibuty phthal ate(DBP)and dioctyl phthal ate(DOP)are the two most widel y used PAEs,which is widel y used with the rapid devel opment of industry.As typical contaminant among EDCs,the chemical s are extensivel y detected in the worl dwide.Theref ore,this study
8、appl ied PAEs as the target contaminants.I n this study,a novel adsorbent(PP-g-GMA-(n-OA)was designed and prepared via graf ting pol ymerization of gl ycidyl methacryl ate(GMA),and subsequent amination modif ication of 4-n-Octyl anil ine(n-OA)on the surf ace of pol ypropyl ene nonwoven.The morphol o
9、gical structure,composition and wettabil ity of the PP-g-GMA-(n-OA)were thoroughl y characterized by SEM,FT-I R,XPS,water contact angl e.l b el ucidate the superiorities of the adsorbent,one specif ic structure were constructed as comparison(PP-g-GMA-DA).Theadsorption properties of DOP and DBPonto P
10、P-g-GMA-(n-OA)were investigated based on the adsorption behaviors incl uding adsorption isotherms,kinetics and thermodynamics studies,and the adsorption mechanism was al so investigated in detail.The ef f ects of temperature,PH,ionic strength and humic acid(HA)have been discussed by batch adsorption
11、 experiments.The reusabil ity and stabil ity of the adsorbent was al so studied.According to the characterization of adsorbent and the experimental data of adsorption,the f ol l owing concl usions were obtained:(1)The pseudo-second-order kinetic and Freundl ich isotherm model s were more appl icabl
12、e to simul ate the adsorption behavior,which indicated thatthe surf ace mul til ayer heterogeneous adsorption occurred on PAEs(DBP and DOP)adsorption process.The saturation adsorption capacity of DBP and DOPon PP-g-GMA-(n-0A)coul d reach 184.9 mg/g and 272.4 mg/g,respectivel y.The thermodynamic para
13、meters conf irmed the adsorption was spontaneous and exothermic process.(2)The presence of NaCl in the sol ution coul d f acil itate the adsorption process,whereas the strong acid or strong al kal iconditions and higher temperature of the 万方数据sol ution were unf avorabl e.Moreover,the humic acid in t
14、he sol ution coul d obvious f ecil itatethe adsorption process,resul ting in higher adsorption capacity.(3)Adsorption mechanism was al so investigated using the resul ts of adsorption behavior and specti-um anal yses af ter adsorption,which demonstrated thatsynergistic ef f ect of Tt-Tt interaction,
15、hydropl iobic interaction and hydrogen bonds,especial l y 冗-冗 interaction pl ayed a dominated rol e in PAEs(DBP and DOP)adsorption.(4)I n additional,the obtained adsorbents coul d be easil yregeneratedthrough methanol/water washing and the adsoiptioncapacity of PP-g-GMA-(n-OA)was wel l maintained at
16、 91%even f brf ive regeneration cycl es.Key words:non wo ven(PP);dibutyl phthal ate(DBP);dioctyl phthal ate(DOP);intensive adsorption;synergistic ef f ect万方数据目录第一章绪论.11.研究背景.11.2 内分泌干扰物概述.;.21.2.1 内分泌干扰物的种类.21.2.2 内分泌干扰物的特性.31.2.3 内分泌干扰物的危害.41.2.4 内分泌干扰物的处理技术.61.3 聚丙烯非织造布概述.101.4 本课题研究的意义及内容.121.4.1
17、 课题的提出及意义.121.4.2 课题的主要内容.12第二章多官能化聚丙烯非织造布的制备及表征.142.1 引言.142.2 实验试剂及仪器.142.2.1 实验试剂.142.2.2 实验仪器.152.3 烷基苯胺功能化聚丙烯非织造布的制备.1523.1 甲基丙烯酸缩水甘油酯的引入.162.3.2胺化开环反应.172.4 改性前后PP非织造布的表征方法.17*2.5 结果与讨论.182.5.1 PP-g-GMA-(mOA)制备研究.182.5.1.1 单体浓度对接枝率的影响.182.5.1.2 辐照时间对接枝率的影响.192.5.1.3 开环温度对开环率的影响.202.5.1.4 开环时间对
18、开环率的影响.212.5.2 改性前后PP非织造布的表征.22万方数据2.5.2.1 FT-I R 分析.222.5.2.2 XPS 分析.232.5.23 SEM 分析.242.5.2A接触角分析.252.6本章小结.25第三章多官能化聚丙烯非织造布对邻苯二甲酸脂的吸附行为与机理.273.1 引言.273.2 实验药品及设备.283.3 吸附性能评价.293.3.1 吸附动力学实验.293.3.2 吸附等温实验.293.3.3 吸附热力学实验.303.3.4 解吸再生实验.313.4 结果与讨论.323.4.1 吸附动力学.323.4.2 吸附等温线.363.4.3 吸附热力学分析.393.
19、4.4 吸附机理.423:441吸附前后的红外与拉曼光谱分析.423.4.4.2吸附机制分析.443.4.5 解吸与再生.453.5 本章小结.46第四章多官能化聚丙烯非织造布吸附邻苯二甲酸脂的影响因素研究.474.1 实验药品及设备.474.2 实验设计.474.2.1 各单因素对吸附去除效果的影响实验.474.2.1.1 pH对吸附效果的影响.474.2.1.2 离子强度对吸附效果的影响.484.2.1.3 腐殖酸对吸附效果的影响.484.3 结果与讨论.49II万方数据4.3.1 pH值的影响.494.3.2 离子强度的影响.514.3.3 腐殖酸的影响.524.4 本章小结.53第五章
20、结论及展望.555.1 结论.555.2 展望.56参考文献.57发表论文和参加科研情况.67致谢.68Ill万方数据第一章绪论第一章绪论1.1 研究背景水是生命之源,是生物体日常生活中必不可缺少的资源之一,因此水资源的 优劣与生物体的健康密切相关。但随着科技的进步和工业的迅速发展,经济全球 化的形成,人工合成的各种药品和化学品,其种类和数量都在迅速的增加,并通 过各种途径大量的进入水环境中,从而严重污染物了水体环境,危害了人类和动 物生存及繁衍山。一些研究表明,环境中的许多物质都具有模拟天然激素的功能,这些物质进入生物体内后,破坏生物体的正常激素的分泌,从而造成内分泌系统 紊乱,对生物或人体
21、的生殖、神经和免疫系统等功能产生不利影响。研究者将这 类物质称为“内分泌干扰物”(Endocrine-disrupting chemical s.E DCs)或“环 境激素(Environmental hormones)EDCs是一种新兴的环境污染物,美国环境保护署(USE PA)将其定义为“一 种能够对生物体内天然激素的分泌、运输、结合、反应、和代谢等活动产生干扰 作用,从而影响生物的生殖系统、神经系统和免疫系统等功能的外源性物质”。目前已发现近百种这类物质,如:雌二醇、雌三醇、有机氯化合物、多环芳烧、多氯联苯、壬基酚、邻苯二甲酸脂等,这些物质被广泛的应用于药物合成、农药 制剂、食品包装、洗
22、涤剂、润滑油、及个人护理用品等领域,并可通过饮食、呼 吸、皮肤接触等途径进入生物体内,对生物健康产生严重危害。更糟的是,即使 在较低的浓度下(0.1 ng/L),EDCs就可以对生物或人体产生内分泌干扰效应,因此EDCs问题已引起科学界和公众的广泛关注。近年来,不少学者以EDCs中某些典型的代表为目标污染物,进行毒性测试,研究其对生物体的毒性作用。研究表明,长期暴露在EDCs的环境下可对生物体 造成一系列不良后果,如引起生物体生殖紊乱、睾丸癌、减少精子数量、降低生 育能力等口嵋此外,EDCs还会破坏或干扰生物体中枢神经系统以、消化系统 口、免疫系统02】、甲状腺系统及生长系统等,严重威胁生物体
23、的健康。基于EDCs对生物体的严重危害,吸附法作为一种简单有效的方法被广泛的 应用于吸附去除环境中的EDCso碳材料和多孔树脂等材料作为一种普遍使用的 多孔性吸附剂,虽然具有比表面积大、化学性质稳定等优点,但污染物在其孔内 扩散缓慢导致吸附速率慢,再生能耗高等问题限制了其进一步的应用。因此,有 万方数据天津工业大学硕士学位论文必要去设计和开发一种新型的高效吸附剂强化其对特定新型EDCs的去除能力,进而探讨它们之间的作用机制,为高效、低成本吸附剂的设计和制备提供理论依 施。1.2 内分泌干扰物概述上世纪六七十年代就已有报道指出环境中的某些物质能够对人们正常的内 分泌功能产生干扰作用。1996年由
24、美国科学家Col bom等合作发表我们被 盗的未来(Our Stol en Future)一书,着重讨论了对于生物体内分泌系统有害 的化学物质,并称之为“内分泌干扰物”,且该书促进了美、欧、日等发达地区 和国家对内分泌干扰物问题的重视和研究。随着研究的深入,人们对这类污染物 作了明确定义“内分泌干扰物(Endocrine Disrupting Chemical s,即E DCs)是一 类外源性化学物质,指环境中存在的能干扰人类或动物内分泌系统诸环节并导致 异常效应的物质,它们通过摄入、积累等各种途径,并不直接作为有毒物质给生 物体带来异常影响,而是类似雌激素对生物体起作用,即使数量极少,也能让
25、生 物体的内分泌失衡,出现种种异常现象也-。”研究表明,EDCs能干扰生物的 活性并能对环境造成严重的威胁与影响,如对生物体的慢性或急性毒性、在生态 系统中蓄积、破坏生物的多样性,以及导致一系列威胁环境健康和生态健康的问 题9-21研究表明将生物体(如鱼类、两栖类、哺乳动物)长期暴露于这类污染 的环境下会导致其生殖器官发育缺陷、性逆转、雄性生物雌性化加剧等现象1220】。此外,在过去的几年中,水环境中内分泌干扰物的存在一直受到越来越多的关注,因为水是所有生物体必不可或缺的生存资源之一,特别是水生生物,因为它们的 整个生命周期都在与水接触24-2句。基于EDCs的巨大危害,欧美等发达国家及发 展
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