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Ag在橄榄石、斜方辉石、单斜辉石和玄武质熔体间的分配.pdf
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1、第 52 卷 第 2 期 Vol.52,No.2,238249 2023 年 3 月 GEOCHIMICA Mar.,2023 收稿日期:2021-03-12;改回日期:2021-08-15 项目资助:国家自然科学基金项目(41673028)资助。第一作者简介:李艳翔(1996),男,硕士研究生,实验地球化学专业。E-mail: Geochimica Vol.52 No.2 pp.238249 Mar.,2023 Ag在橄榄石、斜方辉石、单斜辉石和玄武质 熔体间的分配 李艳翔1,2,3*,徐 峥1,2(1.中国科学院 广州地球化学研究所,同位素地球化学国家重点实验室,广东 广州 510640;
2、2.中国科学院深地科学卓越创新中心,广东 广州 510640;3.中国科学院大学,北京 100049)摘 要:地幔部分熔融过程中亲 S 元素 Ag 的分配行为能够限定地幔中 Ag 含量,同时可以追踪地幔中 S 含量和去向。在地幔部分熔融过程中,Ag 的分配行为与其在地幔硅酸盐矿物玄武质熔体间的分配系数密切相关。因此准确地测定 Ag 在除硫化物之外地幔硅酸盐矿物和共存熔体之间的分配系数是预测 Ag 分配行为的必要条件之一。目前缺乏 Ag 在地幔矿物(橄榄石、辉石等)和玄武质熔体之间分配系数的报道,阻碍了对 Ag 在地幔部分熔融过程中分配行为的研究。本研究通过高温高压实验获得了在洋中脊玄武岩(MO
3、RB)产生的温度和压力条件下,Ag 在橄榄石(ol)、斜方辉石(opx)、单斜辉石(cpx)与玄武质熔体(melt)之间的分配系数,分别为Dol/melt Ag=0.00050.0002、Dopx/melt Ag=0.0070.003 和 Dcpx/melt Ag=0.0460.009。根据实验获得的分配系数进行模拟的计算结果表明,太古代科马提岩和洋中脊苦橄岩源区的地幔 Ag 含量为(82)109。如果这个值能代表 MORB 源区地幔的 Ag 含量,那么当 MORB 地幔中的 S 含量为 170106240106时,其低于 15%部分熔融产生熔体中Ag 含量与原始 MORB 中 Ag 含量吻合
4、。因此 MORB 源区地幔中的 S 含量为(20535)106。另外,原始 MORB熔体产生时,其源区普遍有硫化物残留。关键词:高温高压实验;Ag 分配;MORB 地幔部分熔融;MORB 地幔 S 含量;上地幔 Ag 含量 中图分类号:P599 文献标志码:A 文章编号:0379-1726(2023)02-0238-12 DOI:10.19700/j.0379-1726.2023.02.009 Partitioning of silver between olivine,orthopyroxene,clinopyroxene,and basaltic melts LI Yanxiang1,2,
5、3*,XU Zheng1,2(1.State Key Laboratory of Isotope Geochemistry,Guangzhou Institute of Geochemistry,Chinese Academy of Science,Guangzhou 510640,Guangdong,China;2.CAS Center for Excellence in Deep Earth Science,Guangzhou 510640,Guangdong,China;3.University of Chinese Academy of Science,Beijing 100049,C
6、hina)Abstract:The partitioning behavior of the chalcophile element silver(Ag)during mantle partial melting has the potential to constrain the abundance of Ag and facilitate tracking of the abundance and budget of sulfur in the mantle.Ag partitioning behavior during mantle partial melting is closely
7、related to partition coefficients between silicate minerals and basaltic melts.Therefore,accurate Ag partition coefficients for silicate minerals in addition to sulfide are necessary to predict Ag partitioning behavior during mantle partial melting.However,accurate Ag partition coefficients between
8、silicate minerals and basaltic melts are rare,hindering the understanding of Ag partitioning behavior during mantle partial melting.Using the high temperature and pressure experimental method,this study obtained the Ag partition coefficients between olivine(ol),orthopyroxene(opx),clinopyroxene(cpx)a
9、nd basaltic melts under the P-T conditions for MORB generation,which are Dol/melt Ag=0.00050.0002,Dopx/melt Ag=0.0070.003,and Dcpx/melt Ag=0.0460.009,respectively.Applying these partition coefficients to the upper mantle 第 2 期 李艳翔等:Ag 在橄榄石、斜方辉石、单斜辉石和玄武质熔体间的分配 239 Geochimica Vol.52 No.2 pp.238249 Mar
10、.,2023 partial melting model,the calculated Ag contents in the sources of three Archean komatiite and one mid-ocean ridge picrite are(82)109.If the predicted Ag content in the sources of komatiite and picrite represents Ag abundance of MORB mantle,the calculated Ag contents of partial melts are cons
11、istent with those of primitive MORBs with melting degree 99.9%)氧化物(SiO2、Al2O3、Fe2O3、MgO、TiO2、MnO、NiO、P2O5和 Cr2O3)和碳酸盐(CaCO3、Na2CO3和 K2CO3)按照一定比例混合后,置于玛瑙研钵中,加入无水乙醇研磨 4 h。研磨后的混合物转移至氧化铝坩埚中,在 1000 的马弗炉中焙烧 12 h。焙烧结束后取出坩埚中的混合物,研磨成粉末即得到硅酸盐初始物。此外,将高纯度(99.9%)Cu 和 Ag 金属粉末以 11质量比置入玛瑙研钵中,加入无水乙醇研磨 4 h 得到Cu-Ag 混合
12、粉末。240 2023 年 Geochimica Vol.52 No.2 pp.238249 Mar.,2023 表 1 硅酸盐初始物的成分(%)Table 1 Compositions of starting silicate materials(%)MORB 地幔岩 SiO2 50.07 44.60 TiO2 1.66 0.22 Al2O3 15.38 4.31 Cr2O3 0.50 0.40 FeO 10.80 8.30 MnO 0.02 0.15 MgO 6.80 37.99 NiO 0.03 CaO 11.61 3.50 Na2O 2.83 0.49 K2O 0.23 0.03 P2
13、O5 0.30 Total 100.23 99.99 注:MORB 据 Liu et al.,2014;地幔岩据 McDonough and Sun,1995。1.2 高温高压实验 本研究由 3 个实验组成,实验条件和初始物组成见表 2。所有实验均在中国科学院广州地球化学研究所高温高压实验中心的活塞圆筒型高温高压实验装置上进行。实验组装由最外层滑石管、中间层耐热玻璃以及内层石墨加热炉组成(图 1)。石墨炉内部填充物包括底部实心氧化镁柱、中间套有氧化镁外壳的样品仓和氧化铝垫片以及上部中间插有热电偶的氧化镁柱。实验Ag1和Ag3所使用组装的滑石管外径为19.0 mm;实验 Ag2 所使用组装的滑石
14、管外径为 12.7 mm。样品仓由石墨制成,确保实验处于相对还原的环境,接近MORB 地幔的氧逸度(log fO230 m)矿物的 LA-ICPMS 测试信号强度随时间的变化非常平缓(图 3ac),表明元素分布均一且没有金属颗粒或者熔体包裹体;小颗粒(30 m)单斜辉石 Cu 和 表 5 金属颗粒的成分 Table 5 Compositions of metal spheres 实验编号 Ag1 Ag2 Ag3 测试点数 4 4 4 元素(%)平均值 1 平均值 1 平均值1 Ag 49.26 1.78 59.74 0.56 53.336.86Cu 50.78 1.71 41.17 0.84
15、47.717.29Fe 0.02 0.01 0.02 0.01 0.020.02Ni 0.18 0.04 0.11 0.04 0.190.08O 0.85 0.11 0.69 0.06 0.830.25Total 101.09 101.72 102.08 Ag信号后半段出现的异常高的峰(图 3d)可能是矿物中熔体包裹体的信号。实验 Ag1、Ag2 和 Ag3 产生的硅酸盐玻璃中 Ag 含量分别为(54318)106、(49847)106和(58530)106;实验 Ag3 产生的橄榄石中 Ag 含量为(0.320.10)106;实验 Ag1 产生的斜方辉石中 Ag含量为(3.711.64)10
16、6;实验 Ag2产生的单斜辉石中 Ag 含量为(22.854.11)106。实验产物中每种相的化学组成均一,表明实验达到了平衡。3.3 Ag 和 Ti 在硅酸盐矿物和玄武质熔体之间的分配系数 实验 Ag1 获得的 Ag 在斜方辉石(opx)和硅酸盐熔体(melt)之间的分配系数 Dopx/melt Ag为 0.0070.003;橄榄石(ol)因为颗粒过小未进行 LA-ICPMS 分析,故未计算分配系数。实验 Ag2 获得的 Ag 在单斜辉石(cpx)和 硅 酸 盐 熔 体 之 间 的 分 配 系 数 Dcpx/melt Ag为0.0460.009。实验 Ag3 获得 Ag 在橄榄石和熔体之间的
17、分配系数 Dol/melt Ag为 0.00050.0002。Adam and Green(2006)实验的温度、压力条件和得到的熔体与 图 3 实验产物 LA-ICPMS 测试信号强度随时间变化图和积分区间 Fig.3 Time-resolved LA-ICPMS spectra of run products and integration intervals 244 2023 年 Geochimica Vol.52 No.2 pp.238249 Mar.,2023 本研究不同,但是他们的 Dol/melt Ag(0.001)和 Dopx/melt Ag(20%、无硫化物残留的产物,推测出
18、的地幔源区中 Ag 含量为(82)109,与 第 2 期 李艳翔等:Ag 在橄榄石、斜方辉石、单斜辉石和玄武质熔体间的分配 245 Geochimica Vol.52 No.2 pp.238249 Mar.,2023 McDonough and Sun(1995)和 Wang and Becker(2015)估计的地幔岩和硅酸盐地球中 Ag 含量(分别为 8109和(93)109)较为一致;Ti 含量为(75050)106,与Salters and Stracke(2004)估计的亏损地幔 Ti 含量(798100)106)一致。现今洋中脊苦橄岩的地幔源区 Ag 含量(6109)比太古代科马提
19、岩地幔源区 Ag含量(810)109)有少许降低,表明地幔的 Ag 含量随着地球的演化变化不大。4.2 MORB 源区地幔的 S 含量 本研究采用 Jenner and ONeill(2012)和 Yang et al.(2018)报道的 MORB 中 Ag 含量,限定亏损地幔部分熔融产生的熔体中 Ag 含量,进而推测亏损地幔的 S 含量。为了得到亏损地幔部分熔融产生的原始熔体,筛选掉全岩 MgO 含量小于 8%、Mg#小于60 的样品,得到 36 个太平洋脊、5 个印度洋脊和 173个大西洋脊原始 MORB 样品。本研究采用 Lee et al.(2012)的地幔部分熔融模型模拟 MORB
20、源区地幔尖晶石二辉橄榄岩(Workman and Hart,2005)部分熔融,计算每一步熔融时 Ag 和Ti的总分配系数和在平均熔体中的含量。根据Fallon et al.(2008)实验得到的 1 GPa 下尖晶石二辉橄榄岩部分熔融过程中的熔体反应来确定熔融残留体的矿物种类和比例;Ag 和 Ti 在橄榄石、辉石和熔体之间的分配系数使用本研究得到的值,Ti 在尖晶石和硅酸盐熔体之间的分配系数使用 Sun et al.(2020)通过实验给出的推荐值(0.122),Ag 在尖晶石和硅酸盐熔体之间的分配系数目前没有报道,这里以 Ag 在石榴石和硅酸盐熔体之间的分配系数代替(0.07;Adam a
21、nd Green,2006)。尖晶石属于副矿物,在地幔中含量低(Workman and Hart,2005),而且 Ag 在尖晶石中 自然样品数据来自 Chen et al.,2005;Richan et al.,2015;Husen et al.,2016;Siepierski and Ferreira,2016。浅灰色区域代表源区部分熔融程度(Walter,1998;Husen et al.,2016)。图 5 石榴石橄榄岩地幔部分熔融时 Ag 和 Ti 含量变化的模拟计算结果 Fig.5 Model calculations for Ag and Ti contents in the m
22、elt during melting of garnet peridotite 246 2023 年 Geochimica Vol.52 No.2 pp.238249 Mar.,2023 很大可能也是不相容的,因此这样的设定基本上不会影响计算结果。熔体中硫化物饱和时 S 的含量固定为 1200106(Sun et al.,2020),低于之前科马提岩和苦橄岩源区部分熔融过程中选择的值(1700106),是因为硫化物饱和时熔体中 S 的含量与温度呈正比(Smythe et al.,2017),而 MORB 地幔源区的熔融温度低于科马提岩源区(Walter,1998);Ag 在硫化物和硅酸盐熔体之
23、间的分配系数固定为 700(Li and Audtat,2012;Kiseeva and Wood,2015),高于之前的值是因为温度与 Ag 在硫化物和熔体之间的分配系数呈反比(Kiseeva and Wood,2015);Ti 在硫化物熔体中完全不相容(Dsulfide/melt Ti=0);亏损地幔中初始 Ti 含量选用地幔估计值(750106)。选取合适的 MORB 地幔初始 Ag含量和 S含量,使计算结果尽可能匹配自然样品。模拟计算结果见图6,如图所示,源区地幔中硫化物是否存在很大程度上影响其部分熔融产生的熔体中 Ag 含量。在源区地幔不含硫化物时(图 6 中红线),Ti和 Ag表现
24、为强不相容元素,其在熔融产生熔体中的含量均随部分熔融程度的升高而降低。这种情况下,当 MORB源区地幔熔融比例为 MORB形成时的 6%15%(Langmuir et al.,1992;Workman and Hart,2005;Falloon et al.,2008;Kinzler and Grove,2008;Niu and OHara,2008),熔融产生的熔体中 Ag含量远高于原始 MORB 中 Ag 含量。如果 MORB 地幔部分熔融时无硫化物残留,其 Ag 含量要低于5109才能产生与原始 MORB 相匹配的熔体,远低于前人和上文估计的上地幔 Ag 含量。在源区地幔残留有硫化物时,
25、其熔融产生的熔体中 Ti-Ag 含量呈近负相关变化趋势,这是由于地幔熔融程度增大时残留体中硫化物比例降低,导致 Ag 的残留体熔体总分配系数降低,进而引起熔体中 Ag 的含量升高;而 Ti 是亲石元素,在部分熔融过程中表现为强不相容元素特征,在熔体中的含量随着部分熔融程度的升高而降低。源区地幔残留的硫化物耗尽时,其熔融产生的熔体中 Ag 含量达到最高值,之后随着部分熔融程度的增加而逐渐降低,与不含 S 的情况下熔融产生的熔体中 Ag 含量一致。在 MORB 源区地幔中 S 含量为 170106240106的情况下,当熔融比例为 MORB 形成时的 6%15%(Langmuir et al.,1
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- Ag 橄榄石 辉石 单斜 玄武 质熔体间 分配
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