Cu_2Se热电忆阻器模拟计算与性能表征_史燃.pdf
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1、2023,Vol.37,No.13wwwmater-repcom22010058-1 共同第一作者请扫描二维码访问本文网络展示页面以获取补充信息(Supplementary Information)基金项目:国家重点研发计划(2017YFF0204706);中央高校基本科研业务费专项资金(FF-MP-18-005;FF-MP-19-005);颠覆性创新资助项目(19-163-13-ZT-001-008-19)This work was financially supported by the National Key esearch and Development Program of Chi
2、na(2017YFF0204706),the Fundamental esearch Fundsfor the Central Universities(FF-MP-18-005,FF-MP-19-005),and the Disruptive Innovation Funding Programs(19-163-13-ZT-001-008-19)xugymaterustbeducnDOI:10.11896/cldb.22010058Cu2Se 热电忆阻器模拟计算与性能表征史燃,张翔宇,南波航,徐桂英北京科技大学材料科学与工程学院,北京 100083忆阻器是一种可以通过改变电阻来储存信息或者进
3、行计算的电路元件。但脉冲电路脉宽达到纳秒级较为困难,这限制了忆阻器改变电阻的速度。而脉冲激光器的脉宽很短,很容易达到纳秒级。Cu2Se 是典型的在梯度温场作用下空穴和 Cu+同时参与定向迁移的热电材料,在无梯度温场时Cu+迁移不可逆,并且热场或梯度温场是比电场、激光、氧化还原反应等所需能量低的能量转换形式,因此 Cu2Se 有可能成为一种消耗能量更低的可用温差驱动的热电忆阻器材料。本工作模拟建立了用脉冲激光器照射 Cu2Se 样品后在不同时刻厚度方向上的温度分布模型,根据其热电性能计算了不同位置的温差电势与电场强度,同时制备了 Cu2Se 热电忆阻器并测定了其电学性质。实验结果表明,厚度为 7
4、0 m、测试探针间距为 1 mm 的Cu2Se 样品从高阻态转变为低阻态时需要的重置电压为 047 V,从低阻态转变为高阻态时需要的重置电压为040 V,其重置电场强度小于05 V/mm,证明了 Cu2Se 热电材料不需要一个初始高电压来激发其忆阻器效应,给出了热电忆阻器的工作原理。计算结果,表明经脉冲激光作用后 Cu2Se 样品在厚度方向上的电场强度(50056 V/mm)均大于电阻转变所需要的电场强度(05 V/mm),在理论上证明了用激光照射 Cu2Se 热电材料制作热电忆阻器件的可行性。关键词热电材料忆阻器硒化亚铜忆阻器效应热电忆阻器中图分类号:TN604文献标识码:ASimulati
5、on Calculation and Performance Analysis of Cu2Se Thermoelectric MemristorSHI an,ZHANG Xiangyu,NAN Bohang,XU GuiyingSchool of Materials Science and Engineering,University of Science and Technology Beijing,Beijing 100083,ChinaAmemristor is a circuit element that can store information or perform calcul
6、ations by changing its resistance However,a pulse circuit with apulse width of up to nanosecond is a difficult task,and limits the speed at which the memristor can change resistance The pulse width of apulsed laser is very short and can easily reach the nanosecond level Cu2Se is a typical thermoelec
7、tric material with both hole and Cu+as carriersunder the graded temperature field The movement of Cu+is irreversible without graded temperature field Besides,the energy consumption forestablishing thermal or graded temperature field(10 000=1 eV)is much less than that for electric field,laser,oxidati
8、on-reduction reactions,etc Therefore Cu2Se might be a kind of thermoelectric memristor material In this work,the memristor electrical properties of Cu2Se sampleswere measured,and the temperature distribution models of Cu2Se samples at different times in the thickness direction were simulated The the
9、r-moelectric potential and electric field intensity at different positions were calculated according to the thermoelectric property of Cu2Se As the re-sult,the electric field intensities of Cu2Se samples at different positions along the thickness direction after pulsed laser were obtained The experi
10、-mental results show that the direct voltage and inverse voltage of 70 m thick Cu2Se samples with 1 mm probe spacing are 047 V and 040 V,re-spectively,Cu2Se thermoelectric materials do not need an initial high voltage to stimulate the memristor effect Also,the mechanism of Cu2Se t-her-moelectric mem
11、ristor has been proposed The calculation results indicate that the electric field intensities(50056 V/mm)along the thick-ness direction is greater than the electric field intensities required for resistance transformation(05 V/mm)Therefore,the feasibility of laser irra-diation Cu2Se thermoelectric m
12、emristor devices is proved theoreticallyKey wordsthermoelectric material,memristor,copper(I)selenium,memristor effect,thermoelectric memristor0引言1971 年 Chua 教授1 根据电子学理论中电路四大基本变量(电荷 Q、磁通 、电压 V、电流 I)的排列组合关系,预测到电路中存在第四种基本元件,即忆阻器,忆阻器和电阻、电容、电感一起组成完备的无源基本电路元件集。该电路元件将磁通与电荷联系起来,被认为是电阻、电容和电感之外的第四种基本电路元件。然而,自
13、从忆阻器的概念被提出以来,由于缺乏实验的支撑,在之后的二十几年间,相关理论虽然有发展,但是未引起足够的关注。尽管早在 20 世纪 60 年代就有关于电流-电压曲线的滞后、异常、负微分电阻2 的报道,以及后来将其应用于变阻存储3、变阻开关4 等的研究,直到 2008 年 Strukov 等5-6 成功制作了具有忆阻性能的器件结构后,忆阻器特性才引起更多学者的研究兴趣,成为电子学、材料科学等领域的新兴热点7。学者们发现了多种不同材料组成的忆阻器,包括 TiW/Cu2O/Cu8、掺杂 Ag 的 Bi-Te基材料9、掺杂 Ag 的 Sb-Te 基材料10、Sb2Te3材料11、TaOx12 与 TaO
14、x基掺杂材料13 等。根据忆阻器和忆阻系统的理论,外加激励能够引起导电状态发生变化的系统和器件都有被用来实现忆阻效应的可能。目前实现忆阻器的机制主要有:(1)边界迁移机制14。如惠普实验室的 Fullam 等认为,忆阻器顶电极和底电极之间22010058-2的 TiO2半导体薄膜由低电阻的高掺杂浓度区和高电阻的低掺杂浓度区组成,两电极上施加的偏电压驱使薄膜中氧空位缺陷移动,从而使得高、低掺杂浓度区之间的边界发生迁移,致使结构呈现随外加电压时间作用而变化的电阻。(2)氧化还原机制15。对某些材料的忆阻器件施加不同电压时,阻变层会发生不同状态的氧化还原反应,不同化学状态对外呈现出不同的电阻值,实现
15、器件的忆阻效应。(3)导电细丝机制16-17。对绝缘体薄膜两端的金属电极施加正向偏转电压时,电化学活性电极原子发生氧化还原反应成为离子并运动进入薄膜,在其中形成连接两电极的通道,对外呈现低电阻状态,当施加反向偏转电压时,薄膜中原本形成通道的分子反向运动,使导电细丝断裂,对外呈现高电阻状态。因此,通过导电细丝的形成和断裂,可以使器件的电阻在高、低两个状态之间发生转变,产生忆阻效应。(4)相变机制18-20。在外加电场的作用下,忆阻器体系内部可能发生某种相变,导致转变前后的电阻状态不同,例如 Driscoll 等19 发现的电致相变现象、Fors 等20 发现的元素电价漂移引发相变,这些相变过程呈
16、现出与时间(或外加激励)的相关性,由此产生了忆阻效应。Cu2Se 是 一 种 空 穴 和 Cu+双 载 流 子 半 导 体 热 电 材料21-29,在温差作用下其中的空穴做可逆流动,即无温差时空穴重新平衡分布,而 Cu+做不可逆和定向的从高温端向低温端的移动,即如果没有反向温场 Cu+会停留在低温端不能原路返回,从而改变其电荷分布或电阻特性,产生忆阻效应。因为热量或温场是比电场、激光、氧化还原反应等所需能量低的能量转换形式(10 000 =1 eV),判断 Cu2Se 应该是一种所需能量更低的可用温差驱动的忆阻器材料。据此,本课题组实验测量了电场作用下该材料的忆阻特性,发现 Cu2Se的启动电
17、场远远小于其他所报道忆阻器材料的启动电场,提出了热电忆阻器效应的概念和机理。此外,在储存以及计算领域,为了得到更快的读写速度或者计算速度,需要快速改变电路元件所储存的信息。当材料本身已经满足快速转变的条件时,提升读写速度的主要矛盾就变成如何提高输入信号的频率。一般的电子仪器提供脉宽周期为纳秒量级的电学信号是比较困难的,但是脉冲激光器提供脉宽为纳秒甚至皮秒的脉冲激光都是较为常见的,结合 Cu2Se 的热电忆阻器特性,即利用其良好的光吸收特性,通过高频脉冲激光快速加热样品,在样品两端产生温度差,根据塞贝克效应,可以在样品两端产生电势差,再通过该温差电势引起 Cu+的高速定向迁移来实现电阻转变过程,
18、进而通过改变激光照射的频率,控制忆阻器转变的频率,实现阻态的快速切换,从而在存储和计算领域提高读写和计算速度,对纳秒激光器照射 Cu2Se 而产生的梯度温场和 Seebeck电场进行了模拟计算,从而验证纳秒激光激发 Cu2Se 热电忆阻特性的可行性。1模拟计算及实验11高频脉冲激光器激发 Cu2Se 梯度温场的模拟计算为了探究高频脉冲激光施加梯度温场产生的电场对样品忆阻性能的影响,首先确定合适的激光器参数,通过计算估算激光器的波长、脉冲宽度以及适合的样品厚度等重要参数。采用 Material Studio 对-Cu2Se 材料的吸光性进行计算,得到 Cu2Se 的吸收谱与反射谱,结果分别如图
19、1a、b所示。图 1Cu2Se 在不同波长条件下对光的(a)吸收系数和(b)反射率曲线Fig1(a)Absorption coefficient curves and(b)reflectance curves ofCu2Se to light at different wavelengths根据 Material Studio 的计算结果(见图 1),得到 Cu2Se 对不同入射光能量的吸收系数与反射率的逻辑关系,如式(1)所示:414125=(1)式中:表示光的波长(nm);表示光子的能量(eV)。根据可见光区的波长范围,可以得到可见光区能量为051 eV。吸收系数的取值为 20 000 c
20、m1,反射系数的取值为 05。当高频脉冲激光作用于样品时,根据朗伯特定律可知,在一定波长或入射光强(I0)条件下,介质对激光的吸收入射光强(I)会在介质中随传输距离的增加而衰减:I=I0eax(2)式中:I 是被介质吸收后的光强(Wcm2),I0是入射光强(Wcm2),x 是入射光在吸光介质中的传输距离(m),a 是吸收系数(cm1)。即在 x=0 处材料的入射光强及相应的吸收能量最大,且随 x 值增大而减小。在材料热容均一的情况下,不同 x 值时材料的温度是不同的,在沿着光源的方向上产生了温度差。根据傅里叶定律可知,沿着光源方向产生热导,引起温度(T)随时间(t)和光在介质中传播距离(x)的
21、变化满足如下方程30:cTt=x(kTt)+(1 )aI0eax(3)式中:T 表示材料的温度(),t 表示时间(s),表示材料的密度(gcm3),c 表示材料的比热容(Jg1K1),k 表示热导率(Wcm1K1),表示反射率,I0表示初始光强,a表示吸收率。材料导报,2023,37(13):2201005822010058-3假设样品为圆柱形,x 方向的厚度等于 1,其径向面积基本等于激光光斑,忽略激光的径向散热,图 2 给出该结构示意图。考虑到脉冲激光沿着 x 方向作用于薄膜样品上,在脉冲激光作用到样品的一瞬间,在 x=0 处有一个瞬时温差,在x=1 处的边界或环境没有来得及发生热传递,可
22、确定该微分方程的边界条件与初始条件为31:T(0,t)x=(1)I0(4)T(l,t)x=0(5)图 2脉冲激光驱动 Cu2Se 热电忆阻器结构示意图Fig2Schematic of Cu2Se thermoelectric memristor driven by pulsed lasers之后确定初始条件,即初始时刻样品的温度分布。对于处于室温下的薄片样品,假设在初始时刻,样品的温度场分布均一,自身各个部分之间不会发生热传递,即各个位置的温度为同一常数,可表示为:T(x,0)=(x)=constant(6)利用上述边界条件(见式(4)式(6),使用 Matlab 软件求解式(3)。在计算模拟
23、激光作用样品的过程中,选择的条件需要使得在一个脉冲激光作用过程中,样品的最高温度不超过样品的熔点;同时应使两端的温度差尽可能大,以便产生较大的塞贝克电压32,从而有助于完成忆阻器电阻转变的 SET 与 ESET 过程。12样品的制作和测试采用高压合成烧结(压力 55 GPa/温度 900 /恒温3 min)的方法合成 Cu2Se 样品33,采用粉末 XD 分析方法确定其组成和晶体结构。使用电火花线切割法将试样切成厚度为 05 mm 的薄片,用砂纸进行打磨减薄并去除表面氧化层,再用离子减薄的方法将样品厚度减薄为70 m,使用泰克公司的 4200 A-SAS 半导体性能测试仪进行电学性能的测试。如
24、图 3 所示,将间距为 1 mm 左右的 SUM 1 与 SUM 2 两个探针连接到样品的同一侧进行电学性能测试。图 3薄片 Cu2Se 样品电学性能测试实物图Fig3Electrical performance test of thin section Cu2Se sample2结果与讨论21模拟计算结果和讨论假定样品厚度为 1 m,激光作用时间为 2 ns、4 ns、6 ns、8 ns,利用有限差分法将时间和一维空间划分成有限个单元,分别平均划分为 20 000 份和 200 份,采用的材料性能参数包括:=674 g/cm3,c=004 J/(gK),k=102Wcm1K1,=05,激光器
25、输出功率 I0=1107Wcm2,a=20 000 cm1。通过 t=0 时的温度分布不断计算出下一个时刻不同位置的温度分布,从而计算得到脉冲作用全过程中的温度分布,结果如图 4 所示。图 4(a)Cu2Se 样品在激光作用 2 ns、4 ns、6 ns、8 ns 情况下的温度分布;(b)激光作用时间 6 ns 时温度随时间 t 和距离 x 变化的立体图(电子版为彩图)Fig4(a)Temperature distribution of the Cu2Se samples under the lasertreatment of 2 ns,4 ns,6 ns and 8 ns;(b)stereo
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