KI淋洗对黄绵土汞污染的去除效果及土壤理化性状的影响_冯树娜.pdf
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1、生态环境学报 2023,32(4):776-783 http:/ Ecology and Environmental Sciences E-mail: 基金项目:国家自然科学基金项目(42077135)作者简介:冯树娜(1998 年生),女,硕士研究生,主要研究方向土壤修复。E-mail:*通讯作者:何海龙(1985 年生),男,教授,主要研究方向土壤物理与水土保持。E-mail: 收稿日期:2023-02-07 KI 淋洗对黄绵土汞污染的去除效果及土壤理化性状的影响 冯树娜,吕家珑,何海龙*西北农林科技大学资源环境学院,陕西 杨陵 712100 摘要:土壤中重金属污染严重威胁人类健康和生态环
2、境安全,而化学淋洗是重要的重金属污染修复措施之一且取得了较大进展,但目前针对汞污染土壤修复的淋洗研究不足,严重制约其机理解析和应用。采用室内土柱试验和 HYDRUS-1D 数值模拟,探究不同化学淋洗剂 EDTA、柠檬酸(CA)、Na2S2O3和 KI 对黄绵土中重金属汞的去除效果,并筛选出最优的淋洗剂种类和配比。同时研究了土壤理化性状对重金属迁移过程和淋洗的响应,并建立溶质运移模型明确土壤中汞的迁移过程。结果表明:(1)KI 对黄棉土中汞的去除效果较好,优化配比后土壤汞去除率达 46.4%。KI 溶液对土壤汞解吸过程符合准一级动力学模型(r2=0.96),最大解吸量为 4.09 mgkg1;(
3、2)KI溶液淋洗后土柱中残留的汞含量随土柱深度增加而增加,平均质量分数为 1.34 mgkg1,去除率为 82.9%;KI 对土柱中重金属汞的去除效果较振荡试验好,且淋洗过程有利于土壤中半移动性汞向移动性汞的转化;(3)HYDRUS-1D 对土柱中汞穿透曲线拟合较好,拟合系数 r20.95;拟合参数和误差评价值均在置信区间范围之内,可根据拟合预测出土柱中淋出液汞质量浓度达到安全排放标准所需的时间为 87.7 h;(4)淋洗后土壤 pH 值和电导率较淋洗前增加显著,分别增加了 0.67、1.15 mScm1,而阳离子交换量则显著减少,平均减少量为 1.64 cmolkg1;土壤阳离子交换量和 p
4、H 值对土壤汞含量和形态影响显著。综上,KI 淋洗能较好的修复汞污染土壤,淋洗后显著降低了土壤中汞的毒性和生物利用度,且满足高效、经济的修复目标,为汞污染土壤的淋洗修复提供了理论依据和技术思路。关键词:重金属污染;化学淋洗;土壤修复;理化性状;HYDRUS-1D DOI:10.16258/ki.1674-5906.2023.04.015 中图分类号:X53 文献标志码:A 文章编号:1674-5906(2023)04-0776-08 引用格式:冯树娜,吕家珑,何海龙,2023.KI 淋洗对黄绵土汞污染的去除效果及土壤理化性状的影响J.生态环境学报,32(4):776-783.FENG Shun
5、a,L Jialong,HE Hailong,2023.Effect of KI leaching on the Hg()removal of loess soil and the physicochemical properties of the soil J.Ecology and Environmental Sciences,32(4):776-783.土壤重金属污染是目前存在的严峻的环境问题之一,土壤中重金属污染物向植物富集并通过食物链危害人和动物健康,已经引起了人们的高度重视。其中,汞是所有重金属中毒性最强的污染 物 之 一,具 有 很 强 的 神 经 毒 性 和 致 癌 性(Dri
6、scoll et al.,2013)。土壤中汞污染来源主要包括大气沉降、工业污染、污水灌溉以及农药化肥的使用(Li et al.,2009)。2014 年土壤污染状况调查公报显示全国土壤汞的点位超标率为 1.6%(环境保护部等,2014)。因此,迫切需要采取补救措施以减少 Hg 对食品安全和生态系统的负面影响。目前,土壤淋洗修复被认为是最具成本效益和高效的土壤修复技术之一(Khalid et al.,2017),该方法的原理是利用淋洗剂使土壤中吸附的重金属从固相浸提到液相而去除(Dermont et al.,2008)。常用于洗脱土壤中重金属的淋洗剂主要包括无机淋洗剂、有机酸淋洗剂、人工螯合剂
7、和表面活性剂;其中,乙二胺四乙酸(EDTA)能与金属离子结合形成水溶性化合物,对土壤中多种重金属去除效果较好(董汉英等,2010)。Wasay et al.(2001)使用有机酸对污染土壤中汞的去除率达到 90.0%以上;Wasay et al.(1995)使用HCl、NaOH、EDTA 和 KI 等溶液提取污染土壤中重金属汞,结果表明酸化的 KI 能有效的去除土壤中汞。陈宗英等(2012)研究结果表明 KI 和Na2S2O3对汞的去除效果较好,尤其是 Na2S2O3对汞的去除率达到了 65.3%。Reddy et al.(2005)使用电动修复汞污染的土壤中发现 KI 能选择性的去除土壤中的
8、汞。淋洗法的关键是筛选高效且环境友好的淋洗剂。目前土壤中重金属浸提试验多以室内振荡为主,较少研究将筛选的淋洗剂用于土柱中重金属冯树娜等:KI 淋洗对黄绵土汞污染的去除效果及土壤理化性状的影响 777 的去除,并且室内振荡试验的去除效果与土柱中差异较大,使用土柱淋溶更符合实际土壤中重金属的修复。因此,以陕西省黄绵土为研究对象,筛选高效淋洗剂种类及配比,探索淋洗条件下土柱中汞的迁移转化规律和对土壤理化性状的影响,并借助 HYDRUS-1D 模拟和预测土壤淋出液中汞浓度变化情况。通过上述研究探讨化学淋洗修复汞污染土壤的可行性,以期为汞污染土壤的淋洗修复提供理论依据和科学指导。1 实验材料和方法 1.
9、1 供试土壤的制备 供试土壤为陕西省黄绵土,采集 015 cm 耕层的混合土样风干磨细后过 2 mm筛。向风干的土样中添加氯化汞溶液使土壤汞质量分数为农用地土壤污染风险筛选值的 2 倍(GB 156182018,pH7.5)(生 态 环 境 部 等,2018),即 6.80 mgkg1。土壤与重金属充分反应 6 个月,在此期间定期添加适量的去离子水并翻动土壤让其充分接触,促进土壤颗粒与重金属汞结合,表 1 是供试土壤的基本理化性状。1.2 实验方法和设计 1.2.1 淋洗剂的筛选 本文选用柠檬酸(CA)、EDTA、Na2S2O3和KI 等 4 种对土壤汞淋洗效果较好的淋洗剂进行室内振荡筛选(王
10、娜,2019);称取 2.00 g 过 2.00 mm 筛的土壤于 50 mL 离心管中,按 1:10 的固液比分别加入 20.00 mL 浓度为 0.20 molL1的淋洗剂。在 180 rmin1的恒温摇床(25)中培养 24 h 后,以 4000 rmin1离心 10 min,过滤,测滤液中汞含量,每个处理重复 3 次,同时以水做空白对照。选择淋洗效果较好的淋洗剂,设置浓度、浸提时间和固液比等 3 组单因子试验;分别依次改变浓度、固液比和淋洗时间进行上述试验,已确定的最佳条件应用于后续试验。其中浓度设置为0、0.02、0.04、0.06、0.08、0.10、0.15、0.20、0.25
11、molL1等 9 个梯度,淋洗时间设置为 0.5、1、2、4、8、10、15、20、24 h 等 9个梯度,固液比设置为 1:5、1:10、1:15、1:20 等 4 个梯度(邵乐等,2019)。1.2.2 室内土柱淋洗 土柱中汞的淋洗过程在直径 10 cm、高 20 cm的有机玻璃柱中完成,在土柱中装入容重为 1.25 gcm3的 15 cm 高的已经完成老化的土壤;上层预留 3 cm,底层装入 2 cm石英砂,使用定水头向土柱中加入淋洗剂 KI 溶液,土柱下端开口,定时收集淋出液。淋洗试验完成后将土柱从上到下取四层土样风干,即在 2、6、10、14 cm处取样,每层取 2 cm土样。1.2
12、.3 理化性状测定 土壤汞全量用硝酸-高氯酸消解,土壤中形态提 取 采 用 Kingston 法 连 续 提 取(Fernandez-Martinez et al.,2005),使用液相-原子荧光光度计测定。其中,移动性汞使用体积比为 1:1 的 2.0%盐酸和 10.0%乙醇混合液浸提,半移动性汞使用体积比为 1:2 的硝酸和超纯水混合液浸提,不移动性汞使用体积比为 1:6:7 的盐酸、硝酸和超纯水混合液浸提。淋洗后的 4 层风干土壤,测定其土壤黏粒含量(激光粒度仪)、土壤有机质(重铬酸钾-外加热法)、土壤 pH值(pH计)、阳离子交换量(乙酸钠-火焰光度法)和电导率(土壤电导率仪),具体测
13、定方法参照土壤农化分析(鲍士旦,2000)。1.2.4 溶质运移模拟 HYDRUS-1D 是模拟一维饱和-非饱和土壤中的水分和溶质运移的数值模拟软件,采用该软件建立室内土柱垂向上一维水流溶质运移模型(高震 国 等,2022);其 中 土 壤 水 分 运 移 方 程为Richards 方程,土壤溶质运移方程为对流弥散方程(吕晶晶等,2022)。本次模拟水流模型上边界为定水头边界(h=2.5 cm),下边界为自由排水边界;溶质运移模型上边界为零通量边界,下边界为零浓度梯度边界。1.2.5 数据处理分析 测定数据使用 Excel 2010 进行了平均值(n=3)和标准误差计算,利用统计分析软件 SP
14、SS 26 进行回归分析、显著性分析和相关性分析;使用软件 Origin 2021 进行绘图和冗余分析,采用Matlab 2021中的 curve fitting tool插件进行解吸动力学模型的参数拟合;运用 HYDRUS-1D 4.16 进行汞穿透曲线的模拟和预测。表 1 供试土壤基本理化性状 Table 1 Basic physical and chemical properties of loess soil w(粒径组成)/%pH值 w(有机质)/(gkg1)阳离子交换量/(cmolkg1)电导率/(mScm1)w(总汞)/(mgkg1)w(移动性汞)/(mgkg1)w(半移动性汞)
15、/(mgkg1)w(不移动性汞)/(mgkg1)砂粒 粉粒 黏粒 30.10 55.11 14.79 8.16 11.33 21.17 0.25 6.89 0.18 6.47 0.24 土壤质地采用美国农部制 778 生态环境学报 第 32卷第 4期(2023年 4月)2 结果与讨论 2.1 淋洗剂种类和配比对汞的去除效果 淋洗剂的种类对土壤中重金属汞的去除效果差异很大。4 种淋洗剂对黄绵土中汞的去除效果依次为 KINa2S2O3EDTACA水(图 1)。5种淋洗剂中 KI 溶液对汞的去除效果最佳,去除率达到了60.4%;其 次 是 Na2S2O3,对 汞 的 去 除 率 为13.0%。KI
16、和 Na2S2O3对汞去除效果较好是因为 I和 S2O32与 Hg(II)易形成稳定常数较高的络合离子HgI42(Kf=11032)和 Hg(S2O3)22(Kf=51031)(Li et al.,2022;Wang et al.,2012);Na2S2O3去除效果不如 KI 是因为 Na2S2O3属于强还原剂,而黄绵土中粘土矿物以伊利石和高岭石为主,土壤缓冲性能较强;所以影响了淋洗剂 Na2S2O3与汞的反应;同时也与土壤和汞结合的牢固程度有关。CA通过降低土壤 pH 值促进土壤中汞的溶解(Wuana et al.,2010),EDTA 能与多种重金属螯合形成稳定的易溶于水的螯合物(Finz
17、gar et al.,2008);由于重金属汞与土壤结合牢固,所以 CA 和 EDTA 对黄绵土中汞的去除效果较差,去除率均低于2.0%。KI 溶液与土壤中重金属汞结合后,形成的可溶性配合物会随溶液流出土壤;而残留在土壤中的 K+不仅不会对土壤和植物产生危害,反而是植物所必须的营养元素。鉴于 KI 对汞污染物的去除效果显著且不会残留在土壤中,后续试验选择 KI探究其配比对汞去除效果的影响。淋洗剂的去除效果与其浓度呈正相关;当淋洗剂浓度达到一定程度后,淋洗剂对汞的去除效果增加缓慢甚至不再增加。图 2 是 KI 浓度对汞的淋洗效果和去除率的影响,KI 对汞的去除量随浓度的增加呈先显著增加后趋于平缓
18、的趋势,本文研究结果与前人研究结果一致(Wei et al.,2022);Jiang et al.(2012)的研究结果也表明在一定浓度范围之内,增加淋洗剂的浓度能够增加土壤中汞的去除率。当 KI的浓度为 0.10 molL1时,对汞的去除效果最佳,去除率为 56.6%。根据淋洗成本最低和淋洗效果最优化原则,将 0.10 molL1确定为最佳浓度,后续浸提时间、液土比在此浓度上继续优化。浸提时间是影响淋洗效果的一个重要因素,选用最优浓度探究不同浸提时间对土壤中汞的去除效果。由图 3 可知,土壤中汞的解吸随浸提时间增加呈先显著增加后趋于平缓的趋势。当浸提时间小于 10 h,KI 对汞的去除率随浸
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