河流挥发性有机化合物污染特征分析及健康风险评估.pdf
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1、河流挥发性有机化合物污染特征分析及健康风险评估杨缘缘(广州检验检测认证集团有限公司,广东广州510000)摘要:对广东省某河含水层中的石油污染物进行了调查,以分析污染的程度、来源和空间分布,目的是评估暴露于被检测到的化合物可能对人类健康造成的风险。分析结果表明,该油类污染物以汽油类有机化合物为主。以苯、甲苯、乙苯和二甲苯(BTEX)为对象,通过顶空气相色谱法进行了定量分析。结果表明,在调查区域可能存在多种污染源,或同一污染源可能有多种污染物排放。在所有采样点测量的苯浓度都高于国家允许值。人类健康风险暴露评估显示,健康风险主要由口腔接触引起,皮肤途径在较低程度上引起。最后,提出了一套完整的缓解措
2、施以降低健康风险。关键词:挥发性有机化合物;污染特征;健康风险中图分类号:X522文献标识码:A文章编号:1004-7050(2023)09-0223-04原油作为一种自然资源,在其原产地并不代表污染物质。然而,石油产品的开采、加工、运输和使用过程由于泄漏,造成了原油和石油产品成为当今环境的主要污染物之一1。就消费量而言,最重要的原油衍生品是柴油和汽油。在这些石油馏分中存在数百种碳氢化合物,其中大多数通常可以分为芳烃或烷烃2。这些馏分中的很大一部分是由挥发性有机化合物(VOCs)组成的。其中,研究最多的化合物是苯、甲苯、乙苯和二甲苯(BTEX)3。在石油燃料泄漏的情况下,由于其相对较高的水溶性
3、和极性,与原油衍生品的其他成分相比,BTEX可以在相对高浓度的情况下进入地下水4。正因为如此,从环境和生态的角度来看,BTEX 化合物是石油污染地区地表水和地下水的主要污染物5。本文的研究目的是调查某河流含水层中受污染地下水中的石油污染物。评估污染的程度、其来源和空间分布,特别强调分析这部分含水层中的 BTEX,并评估暴露于这些化合物对人类健康的潜在风险。1材料与方法本研究调查的地点位于广东省某河流附近,占地面积 30 万 m2,其中有一个大型供热厂。该工厂几十年来一直使用石油产品作为燃料。最常用的衍生品是粗汽油、生态柴油和重燃料油,储存在调查区域内的几个大型储罐中。2021 年 9 月,在例
4、行检查中,发现供热厂所在地存在新的污染。在定期检查电力安装的混凝土通道时,发现其中一些通道被可能是从附近水库泄漏的石油污染物填满。清洗混凝土通道时发现其底部破裂和穿孔,表明这种石油污染物的某些成分可能已渗透到含水层的多孔部分。本文的研究目的是调查这种新污染的程度、来源和空间分布,特别是分析这部分含水层中的 BTEX 化合物,以评估接触这些化合物对人类健康的潜在风险,并提出最适当的缓解措施。从冲积沉积物调查剖面 811 m 深度的 28 个水文地质钻孔中采集地下水样本(各 1L)。水样收集在琥珀色气密罐中,放入 4 的冰箱中,并立即送往实验室进行仪器分析。从水库附近的 2 个采样点(U1 和U2
5、)采集污泥样品(各 1 kg),其保存和运输方式与地下水样品相同。采用滴定法测定污泥样品中的含水量;550 时的灰分按照标准重量法测定;碳、硫、氮和氢的含量使用自动分析仪 Elementar,Vario EL III(Hanau,德国)进行测量;总有机质含量由各元素(碳、硫、氮、氢)含量之和减去灰分含量计算;用 GC-FID 分析了柴油馏分(C10C28)和石油燃料的重烃馏分(C10C40);总石油碳氢化合物(TPH)是通过将 VOCs 和 C10C40馏分相加测定的;采用气相色谱火焰电离检测(GC-FID)对从污泥和地下水样品中提取的有机化合物进行了初步分析;采用顶空气相色谱-质谱联用(HS
6、-GC-MS)对挥发性有机化合物(VOCs)进行分析鉴定;采用顶空气相色谱-火焰电离检测器(HS-GC-FID)对苯、甲苯、乙苯和二甲苯(BTEX)进行了定量分析。所有化学分析均进行 3 次重复,结果以平均值标准差表示。采用单向方差分析(ANOVA)检验本研究中分析的每种关注化学品(COCs)的平均浓度差异的统计学意义(p0.05 表示显著)。采用多区间事后检验进行单因素方差分析(p=0.05)来衡量均值对之间的具体差异。所有统计分析均采用 IBMRSPSSRVersion 20 软件。收稿日期:2023-03-17作者简介:杨缘缘,女,1995 年出生,毕业于福建师范大学,本科,助理工程师,
7、研究方向为实验室环境检测。总第 214 期2023 年第 9 期山西化工Shanxi Chemical IndustryTotal 214No.9,2023DOI:10.16525/14-1109/tq.2023.09.089环境治理山西化工第 43 卷时间/min1 400 0001 300 0001 200 0001 100 0001 000 000900 000800 000700 000600 000500 000400 000300 000200 000100 00006435389721101113121415161718192021222324252627282930313233
8、343536373839404142434445 4647 4849505152535455565758596160637162646566676869707273747576777879808182838485868788899091929394951.50 2.00 2.50 3.00 3.50 4.00 4.50 5.00 5.50 6.00 6.50 7.00 7.50 8.00 8.50 9.00 9.50 10.0010.5011.0011.5012.00 12.5013.00 13.5014.00 14.5015.00 15.5016.00 16.5017.00 17.50乙苯二
9、甲苯甲苯苯图 1地下水 K7 样品的 HS-GC-MS 色谱图在本研究中,苯是唯一的致癌 COC,并且仅计算了该化合物的终生癌症风险增量。通过摄入暴露于苯的终生癌症风险增量评估癌症风险。其中 10-6表示可以忽略不计,在这种情况下不需要采取行动,在110-65.110-5之间的癌症风险定义为“低风险”,在 5.110-5110-4之间的癌症风险定义为“较高风险”,而癌症风险水平10-4表示“高风险”,需要立即考虑补救措施。对人类暴露于所有确定的 COCs 的非癌症健康危害(HQ)进行了估计。对于非癌症危险特征,使用HQ=1 的阈值进行决策。HQ 值低于 1 表示对受照射的受体有可接受的风险,而
10、 HQ 值高于 1 则表示对受照射人群有可能对健康产生不利影响的不可接受的健康风险。2结果与分析对从 U1 和 U2 通道收集的污泥样本进行了初步分析,以确定在该位置发现的新污染物。初步分析结果如表 1 所示。结果表明,该新型污染物主要由有机物组成(U1 通道 99.64%,U2 通道 99.41%)。针对石油产品的仪器分析表明,所分析的污泥中含有石油衍生物,如柴油和重油,但也含有高比例的挥发性碳氢化合物。为了检查在调查通道中发现的石油污染物是否已进入该地点的地下水,对地下水中的有机提取物进行了初步的 GC-FID 分析。结果表明,这些提取物中的优势化合物属于汽油范围的有机化合物。采用 HS-
11、GC-MS 分析技术,对汽油中有机 VOCs进行了详细分析。HS-GC-MS 分析显示 VOCs 含量最高的地下水样品(K7)的分析结果如图 1 所示。在此色谱图中检测到的所有化合物的识别也被列出。利用这些结果和众多的选择标准,本研究选择苯、甲苯、乙苯和二甲苯(BTEX 化合物)作为 COCs。调查地下水样品中粗汽油和 BTEX 化合物的质量浓度如表 2 所示。13 个地下水样品中粗汽油质量浓度0.01 mg/L。15 个地下水样品中粗汽油质量浓度0.01 mg/L,范围为 0.01 10.02 mg/L。在这 15 个样品中分析了 BTEX 化合物。结果表明,地下水样品中 BTEX 总质量浓
12、度为 0.055.92 mg/L,平均值为1.38 mg/L。在 5 个样品中 BTEX 的质量浓度高于标准值。BTEX 在 I15、K3 和 K7 钻孔中质量浓度最高,而这些 COCs 在 I15、K3 和 K7 钻孔之间的钻孔中质量浓度较低(表 2)。这些结果表明,在调查区域可能存在多种污染源,或者同一污染源可能有多种污染物排放。对结果的统计分析显示,除质量浓度最低的采样点外,所有采样点的单个 BTEX 质量浓度之间存在显著差异。这些结果可能证实了这些污染物存在多种来源的假设。然而,在本研究中,单个 BTEX 质量浓度之间的显著差异也可能是由于这些 COCs 在不同采样点的质量浓度差异较大
13、。苯是本研究中唯一的致癌性 COC,其质量浓度在0.04 5.02 mg/L 之间,平均为 1.15 mg/L。所有钻孔的苯质量浓度均高于标准值。在该地区测量的所有地下水苯质量浓度都超过了世界卫生组织的饮用水质量指导值(0.01 mg/L)。考虑到在不同采样点测量的 COCs 质量浓度的差异,以及地下水中流动和混合的影响,进行健康风险评估时,使用了在所有采样点测量的 COCs 平均质量浓度(表 2):苯为 1.15 mg/L,甲苯为 0.13 mg/L,乙苯为0.10 mg/L,二甲苯为 0.09 mg/L。表 3 列出了在居住环境中与接触 BTEX 有关的成人和儿童的非致癌性健康风险。表 4
14、 显示了居住场景中敏感受体的生命周期增量癌症风险。结果表明,对于居住环境中的所有敏感受体,暴露于苯的非致癌性健康风险分别占口腔途径和皮肤途径暴露于 BTEX 化合物的总非致癌性风险的 99%表 1污泥样品初步分析结果U1 通道U2 通道w(水分)/%7.100.529.840.9650 时灰分质量分数/%0.360.050.590.08w(有机质)/%99.645.4799.417.63w(总碳)/%85.514.9284.136.18w(总硫)/%2.450.111.970.16w(总氮)/%0.510.020.450.03w(H)/%11.550.6210.981.01VOCs 含量/(g
15、/kg)123.546.13248.1519.11C10C28含量/(g/kg)274.9314.63255.0020.91C10C40含量/(g/kg)438.5527.49420.1052.09石油烃总量/(g/kg)562.0941.03668.2575.19参数224窑窑2023 年第 9 期表 2水文地质钻孔采集的地下水样品中粗汽油和 BTEX 的质量浓度单位:mg/L以上和 96%以上。这一结果是由于与其他 BTEX 化合物相比,苯的浓度较高(表 2)。在这种情况下,与从自来水中接触 BTEX 相关的非致癌风险主要是由于口腔途径(占总危害指数的 85%以上)。甲苯、乙苯和二甲苯的口
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