光刻胶辅助的石墨烯晶圆无损转移.pdf
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1、物 理 化 学 学 报 Acta Phys.-Chim.Sin.2023,39(10),2306038(1 of 8)Received:June 26,2023;Revised:July 19,2023;Accepted:July 24,2023;Published online:August 7,2023.*Corresponding authors.Emails:(Z.L.);linli-(L.L.);xieqin-(Q.X.);(X.Q.)The project was supported by the National Natural Science Foundation of Chi
2、na(T2188101,61974139,51432002,51520105003,12232016),Beijing Municipal Science&Technology Commission(Z181100004818001,Z191100000819005,Z191100000819007,Z201100008720005),National Basic Research Program of China(2016YFA0200101,2016YFA0200103,2019YFA0708203),and Beijing National Laboratory for Molecula
3、r Sciences(BNLMS-CXTD-202001).国家自然科学基金(T2188101,61974139,51432002,51520105003,12232016),北京市科学技术委员会(Z181100004818001,Z191100000819005,Z191100000819007,Z201100008720005),国家重点基础研究发展规划项目(2016YFA0200101,2016YFA0200103,2019YFA0708203)及北京分子科学国家研究中心(BNLMS-CXTD-202001)资助 Editorial office of Acta Physico-Chim
4、ica Sinica Article doi:10.3866/PKU.WHXB202306038 Crack-Free Transfer of Graphene Wafers via Photoresist as Transfer Medium Junhao Liao 1,2,3,4,Yixuan Zhao 1,3,Zhaoning Hu 3,5,Saiyu Bu 5,Qi Lu 3,6,Mingpeng Shang 1,2,3,Kaicheng Jia 3,Xiaohui Qiu 4,*,Qin Xie 1,2,3,*,Li Lin 1,2,3,5,*,Zhongfan Liu 1,2,3,
5、*1 Center for Nanochemistry,Beijing National Laboratory for Molecular Sciences,College of Chemistry and Molecular Engineering,Peking University,Beijing 100871,China.2 Academy for Advanced Interdisciplinary Studies,Peking University,Beijing 100871,China.3 Beijing Graphene Institute(BGI),Beijing 10009
6、5,China.4 National Center for Nanoscience and Technology,Beijing 100190,China.5 School of Materials Science and Engineering,Peking University,Beijing 100871,China.6 College of Science,China University of Petroleum,Beijing 102249,China.Abstract:Graphene offers exceptional properties,such as ultra-hig
7、h carrier mobility,near-ballistic transport characteristics,and ultra-high-frequency operational response,making it an ideal material for radio-frequency devices and high-speed optical communications.To realize its potential applications,high-quality graphene films must be integrated onto target sub
8、strates with reliability,uniformity,and scalability.Despite significant progress in the chemical vapor deposition of high-quality graphene on catalytic metal substrates,the transfer of such films onto application-targeted substrates remains necessary for large-scale technological use,but it faces ch
9、allenges like contaminations and cracks.Graphenes flexibility and single-atom thickness make it vulnerable to damage and folding during the transfer process due to force disturbances and uneven force distribution.Traditional graphene transfer methods employ organic polymers as a medium and remove th
10、em using organic solvents after transferring graphene onto the desired substrates.However,this repetitive process generates organic waste and leaves unavoidable contamination due to the limited solubility of the polymer.Furthermore,selective interlacing of organic solvents during polymer removal can
11、 detach graphene from the substrate and cause cracks.In this study,we demonstrate a novel approach to address these issues.Instead of using organic polymers,we directly use the photoresist as the transfer medium to mechanically delaminate graphene from the metal growth substrate onto the targeted su
12、bstrate.By doing so,we eliminate the need for repeated polymer coating on the graphene surface,enabling successful transfer without crack formation,wrinkles,or unintentional doping.The strong interaction between graphene and the photoresist,coupled with the weakened interaction between graphene and
13、the growth substrate due to oxidation,ensures crack-free delamination.Moreover,the photoresist serves as a patterned mask plate for exposure,etching,and other subsequent device fabrication processes.As a result,the electrical properties of graphene are improved,achieving an average carrier mobility
14、of 6200 cm2V1s1.This integrated approach not only enhances the device performance of two-dimensional materials but also paves the way for future applications of such materials in electronics and photonics.In conclusion,our method offers a promising solution for the successful transfer and device fab
15、rication of graphene,enhancing its potential in the field of electronics and photonics.物理化学学报 Acta Phys.-Chim.Sin.2023,39(10),2306038(2 of 8)Key Words:Graphene transfer;Photoresist;Transfer medium;Carrier mobility 光刻胶辅助的石墨烯晶圆无损转移光刻胶辅助的石墨烯晶圆无损转移 廖珺豪1,2,3,4,赵一萱1,3,胡兆宁3,5,补赛玉5,陆琪3,6,尚明鹏1,2,3,贾开诚3,裘晓辉4,
16、*,谢芹1,2,3,*,林立1,2,3,5,*,刘忠范1,2,3,*1北京大学化学与分子工程学院,北京大学纳米化学研究中心,北京分子科学国家研究中心,北京 100871 2北京大学前沿交叉学科研究院,北京 100871 3北京石墨烯研究院,北京 100095 4国家纳米科学中心,北京 100190 5北京大学材料科学与工程学院,北京 100871 6中国石油大学理学院,北京 102249 摘要:摘要:为实现石墨烯在光通讯、光互联、太赫兹探测等电子和光电子领域的应用价值,需要在硅基衬底上得到大面积、均一且性能优异的石墨烯薄膜材料。而高品质石墨烯薄膜的制备衬底多为金属,因此制备的石墨烯薄膜不可避免
17、地需要通过合适的转移方法,转移到目标应用衬底上。而转移过程通常会引入破损、褶皱和污染物,其原因之一是石墨烯转移和器件加工过程中表面反复涂覆和去除转移介质聚合物和光刻胶类聚合物。为避免反复涂覆与去除高分子聚合物,本文直接利用光刻胶作为转移介质,成功实现了石墨烯的洁净转移。同时,转移后石墨烯的电学性质得到明显改善,平均载流子迁移率可达6200 cm2V1s1。此方法可实现石墨烯等二维材料无损、洁净转移和高性能器件的构筑,将有助于推动二维材料在电子、光电子器件领域的应用。关键词:关键词:石墨烯转移;光刻胶;转移介质;载流子迁移率 中图分类号:中图分类号:O647 1 引言引言 自微电子芯片领域沿摩尔
18、定律持续发展至今已超过50年,单个芯片上集成元件的数量和性能在不断提升。然而,随着器件的特征尺寸下降到10 nm以下1,短沟道效应带来的功耗问题、栅极调控能力下降等已经成为微电子器件领域延续摩尔定律所面临的重大挑战2。为了克服大规模器件集成带来能耗问题,研究者们一方面发展如应变硅、高 栅 极 电 介 质、鳍 式 结 构(Fin field-effect transistor,Fin-FET)、环栅结构(Gate-all-around,GAA)等新技术来优化器件结构35;另一方面尝试寻找新材料代替传统的硅基半导体。其中,二维材料只有一个或数个原子层厚,超薄的结构将载流子输运限制在界面1 nm的空
19、间内,可以有效抑制短沟道效应。如石墨烯因其独特的电子能带结构6,使其具有室温下超高的载流子迁移率,近弹道输运特性、超高频率的操作响应等优异性能79。目前,由于开关比限制,硅基石墨烯主要应用于模拟射频器件,同时石墨烯在光通讯、光互联、太赫兹探测等领域也具有潜在应用价值1013,受到人们的广泛关注和研究。在应用衬底,如硅晶圆上,集成晶圆尺寸的高品质的二维材料是其在电子器件应用的重要前提10。尤其是目前二维材料器件加工工艺与当前的硅基半导体工艺兼容,如石墨烯在光通讯、传感器等方面的应用均需要在硅晶圆上得到大面积性能优异且均一的石墨烯材料12,14。目前,高品质二维材料的大面积制备主要通过化学气相沉积
20、(Chemical vapor deposition,CVD)或金属有机化学气相沉积(Metal-organic chemical vapor deposition,MOCVD)等方法获得1517,其生长衬底通常需要具有较高的催化活性和与二维材料一定的晶格匹配18。此外为消除晶界缺陷,晶圆尺寸的二维材料单晶制备逐渐引起人们的重点关注。出于晶格匹配的考虑,目前,大尺寸石墨烯单晶和二硫化钼单晶通常在Cu(111)衬底和蓝宝石衬底上制备1921。然而,以上单晶衬底一般与器件应用的衬底并不匹配。尽管在SiO2/Si衬底上可以直接生长二维材料22,但受限于较低的催化活性和SiO2的非晶表面特性,得到的二
21、维材料有较多缺陷且难以应用于电子器件。因此,目前而言,将二维材料从生长衬底转移到应用衬底上是其在实际物理化学学报 Acta Phys.-Chim.Sin.2023,39(10),2306038(3 of 8)应用中不可避免的关键过程2325。由于二维材料只有单原子厚度,转移过程中二维材料受力扰动和受力不均匀极易导致破损和褶皱2628。因此,传统的二维材料转移方法一般使用有机聚合物,如聚甲基丙烯酸甲酯(Polymethyl methacrylate,PMMA),聚碳酸酯(Polycarbonate,PC)等作为支撑层29,30,在转移过程中避免二维材料产生裂纹和破损。然而,此类聚合物由于在有机溶
22、剂中有限的溶解度,当石墨烯转移至目标衬底后,聚合物的完全去除仍十分困难,这导致转移后石墨烯表面有大量的聚合物残留,严重影响石墨烯的器件性质。同时,聚合物去除过程中,有机溶剂在二维材料与目标衬底之间的选择性插层会导致二维材料从衬底脱离后产生破损30。此外,化学刻蚀金属生长衬底、电化学鼓泡分离二维材料与生长衬底的过程中均需要水溶液的参与31,这不可避免会引入水氧掺杂,影响二维材料的电学性能和均匀性。另外,将二维材料转移至目标衬底后,后续图案化和器件加工流程则需要在二维材料表面旋涂光刻胶来进行32。而光刻胶通常是光敏聚合物高分子,转移介质高分子在二维材料表面的残留会影响光刻胶高分子在石墨烯表面涂覆和
23、后续器件加工的稳定性,显然高分子聚合物在二维材料的表面的反复涂覆会导致高分子残留增多且产生额外的破损33,进而导致器件稳定性下降。为解决二维材料转移和后续器件加工过程中高分子聚合物反复涂覆产生的表面污染和破损问题,本文提出了直接利用光刻胶作为转移支撑层将二维材料从生长衬底上机械剥离,并“干法”贴合至目标衬底的二维材料无损、洁净转移方法,转到目标衬底后的二维材料被光刻胶覆盖,光刻胶则可以在后续的器件加工中直接使用,作为掩膜进行曝光、刻蚀等。直接利用光刻胶作为转移媒介,避免了传统转移方法中聚合物在二维材料表面反复旋涂和去除过程对二维材料造成破损、褶皱、掺杂和污染等问题。此外,本文通过界面力调控等手
24、段,实现了光刻胶辅助的石墨烯的大面积无损剥离转移。由于避免聚合物的反复涂覆,转移后石墨烯的电学性质得到明显改善,转移后石墨烯平均载流子迁移率可达6200 cm2V1s1,且得到的石墨烯基本没有水氧掺杂,器件稳定性好。此方法集成了石墨烯等二维材料转移和器件加工流程,简化了石墨烯的转移和器件加工技术,显著提升了转移后二维材料的器件性能,并降低工艺成本,将有助于推动二维材料在电子器件领域的应用。2 实验部分 实验部分 2.1 单晶石墨烯制备单晶石墨烯制备 首先以单晶蓝宝石晶片(4英寸,c平面,500 m厚度)作为外延衬底制备单晶铜。在溅射沉积铜之前,将4英寸大小的蓝宝石晶圆在1020 C的常压下于纯
25、氧气氛中退火6 h,获得氧终止表面,以减少沉积铜薄膜中的孪晶界密度。随后,利用磁控溅射设备(射频功率200 W,沉积速率0.5 nms1)在蓝宝石晶圆上沉积500 nm厚度的铜薄膜,之后,在1000 sccm(standard cubic centimeter per minute)氩气和100 sccm氢气氛围下于1020 C常压退火2 h制备单晶Cu(111)。最后,加入100 sccm CH4(0.1%Ar稀释)启动石墨烯的生长,经过2 h的石墨烯生长,可以得到完全覆盖的石墨烯晶圆。石墨烯生长完成后,在相同的气体流量下将系统冷却到室温。2.2 光刻胶辅助石墨烯剥离转移光刻胶辅助石墨烯剥离
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