电极材料对高压脉冲放电处理苯酚的影响.pdf
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1、第 卷第 期 年 月南 京 工 业 大 学 学 报(自 然 科 学 版)():电极材料对高压脉冲放电处理苯酚的影响刘若愚,武海霞,张薇薇,文奕匀,赵泉发(南京工业大学 城市建设学院,江苏 南京)收稿日期:基金项目:国家自然科学基金青年基金()作者简介:刘若愚(),男,:;武海霞(联系人),副教授,:引用格式:刘若愚,武海霞,张薇薇,等电极材料对高压脉冲放电处理苯酚的影响南京工业大学学报(自然科学版),():,(),():摘 要:高压脉冲放电产生的低温等离子体技术广泛应用于环境污染治理,金属电极材料会影响污染物放电处理效能。对比、和 电极材料对苯酚溶液的处理效果,考察电极极性组合、溶液初始 和电
2、导率等反应条件对苯酚去除率和 生成量的影响,并研究了影响机制。结果表明:在放电峰值电压、频率、流量 的条件下,反应 ,不论做高压电极还是接地电极,与 对苯酚的降解率高于 电极,分别为、和 。电极材料对苯酚降解效果的高低顺序为、(、)、(、)、。电极放电后溶液中 生成量最高,电极由于芬顿反应消耗了。电极材料对 的积累由多到少的顺序为、()、。对于 和 电极,溶液碱性条件下苯酚去除率较高,而 电极在中性和碱性条件下处理苯酚较好。溶液电导率对 种电极处理苯酚的影响各不相同。关键词:低温等离子体;高压脉冲放电;电极材料;苯酚废水;废水处理;污染物降解;芬顿反应中图分类号:;文章编号:(),(,):,(
3、),(),():,(,),(,),:,(),:;低温等离子体技术()是一种新兴的高级氧化技术,具有反应时间短、操作简单和二次污染少等优点,在环境污染控制领域得到了广泛的研究并取得较好的效果。的作用机制是放电过程中生成多种强氧化性物质(高能电子、和等),并伴有冲击波、紫外线等物理现象,是多种氧化相互交替作用的过程。使用高压放电产生 技术处理有机污染物溶液时,处理效能受放电形式、反应器结构、水质参数、电源参数和催化剂类型等影响。当采用金属材料作为高压放电的高压和接地电极时,电荷注入后,产生溅射、熔化、蒸发和氧化等物理化学作用,造成金属电极侵蚀,除在电极表面形成腐蚀、氧化物膜层或钝化膜层外,等离子体
4、与溶液接触会在后者中产生金属颗粒物与金属离子。溶液中金属物质表现出催化活性,可促进 的产生,在有机化合物降解、消毒和抗肿瘤特性方面呈现有益的一面。在废水处理领域,不同金属材料电极对污染物的降解影响效果不同。蔡传根采用介质阻挡放电处理乳化含油废水时,对比、和 种针电极,化学需氧量()处理效果从高到低依次为、。杜长明等使用滑动弧放电处理 氯酚溶液,降解效果从高到低依次为不锈钢、,滑动弧放电处理酸性橙溶液时,处理效果从高到低为、。等研究了亚甲基蓝溶液中的脉冲低压电弧放电,推测 颗粒与 形成 反应使得 电极去除亚甲基蓝好于 电极,但颗粒物不及时过滤会淬灭。目前,在液相有机物处理方面以滑动弧放电较多,电
5、极形式多为针状电极。在 技术的环境污染物控制研究中,苯酚是一种常用的有机污染物,主要通过与 反应来实现其氧化去除。等对比发现液相或气液两相放电反应器处理苯酚效率差别较大,例如针 板脉冲放电处理 苯酚 ,去除率达,而线 板反应器去除率仅为;电晕气液两相放电(液体雾化)处理 苯酚去除率达;介质阻挡液面上放电反应 ,苯酚去除率为。总体来说,技术处理苯酚的能量效率为 ()。为进一步提高苯酚的去除效率,研究者们通过在溶液中投加金属物质、活性炭和沸石等物质来强化放电处理效果,例 如,介 质 阻 挡 放 电 中 投 加、和 后,处理苯酚能量效率从 ()提高至 ()。本文使用脉冲高压液相放电产生低温等离子体,
6、以、和 种常见金属材料制成板 板放电电极,研究电极材料对放电的影响,考察不同电极材料作为高压电极和接地电极时苯酚的去除效果,结合溶液 浓度、处理后溶液 和电导率的变化推测不同材料的影响机制,以期为基于 的高级氧化技术在废水处理中的应用提供理论和技术参考。材料与方法 试验装置试验装置如图 所示,电源为高压脉冲电源(型,大连理工大学静电与特种电源研究所)。反应器为自行设计的水处理反应器,包括有机玻璃容器、高压电极和接地电极等。放电反应区尺寸为 。使用、和 种金属材料分别制成 个直径、厚 的可拆卸式金属板,分别作为高压电极和接地电极,电极间距 。以“元素 元素”表示“高压电极 接地电极”,如 表示高
7、压电极为、接地电极为。另有一敞口水槽(尺寸为 ),放电反应区和水槽之间用水泵循环。以 的流速通过放电反应区。南 京 工 业 大 学 学 报(自 然 科 学 版)第 卷图 试验装置示意图 主要试剂及仪器苯酚()、氨基安替吡啉()、铁氰化钾()、(质量分数)、()、邻 苯 二 甲 酸 氢 钾()、,分 析纯,上海阿拉丁生化科技股份有限公司。紫外可见光分光光度计(型,北京普析通用仪器有限责任公司),计(型,上海精密科学仪器有限公司),电导率仪(型,上海雷磁科技有限公司),示波器(型,泰克科技公司),高压探头(型,泰克科技公司),水泵(型,南京信可电子有限公司)。试验方法取 苯酚模拟废水于反应器中,高
8、压电极和接地电极置于溶液内部。开启高压电源,调节电压进行放电处理。苯酚废水的初始质量浓度为 ,溶液初始 为 ,初始电导率为 ,放电电压为 ,放电频率为 。溶液的 用 稀硫酸和 溶液调节,电导率用 调节。每隔一段时间取样进行检测分析,苯酚浓度采用 氨基安替吡啉分光光度法检测,溶液中浓度采用邻苯二甲酸氢钾分光光度法检测。结果与讨论 电极材料对苯酚去除率的影响高压电极和接地电极为同种材料时,研究 种金属电极下苯酚的去除率与溶液中 的浓度,结果见图。由图 可知:电极和 电极都对苯酚表现出较高去除率,而 电极对应的苯酚去除率较低。反应 时,电极和 电极苯酚去除率分别为 和 ,而 电极对应的苯酚去除率为
9、。反应 时,不论做高压电极还是接地电极,与 对于苯酚的降解率高于 电极,分别为 、和 。从图 ()可以看出:溶液中生成量均随放电时间延长而增大。电极对 的影响较为明显,反应 时溶液中生成量为 ,在此之后略微下降;时 电极和 电极对应的 生成量约为 ,并且还在持续增加。反应 时,电极在溶液中生成的 量达到最大,此后略有降低。反应 时,电极在溶液中生成的 量最高达 。电极材料极性对苯酚去除率的影响 种电极材料极性对苯酚去除率的影响见图。从图()可以看出:高压电极和接地电极不同时,电极和 电极在反应 时苯酚去除率均约 ,与同种材料的 电极和 电极接近。电极和 电极对苯酚的降解与 电极几乎一致,但与
10、电极的苯酚去除率对比有所下降。电极和 电极对苯酚的降解效果均低于 电极。由图()可以看出:电极与 电极系统中 生成量基本相等,反应 为 ,反应 时为 ,介于 电极与 电极之间。电极与 电极所导致的 生成量有所不同,在反应前 内,电极、电极与 电极所生成的 量几乎一致,但在反应 时 电极与 电极达到最大的 生成量,电极却还在增加。电极所导致的 生成量增加较为缓慢,但直到 时()仍在增加,与 电极的 大致相同。第 期刘若愚等:电极材料对高压脉冲放电处理苯酚的影响图 种电极对苯酚去除率和 生成量的影响 综上,溶液中 的生成量从高到低依次为、,受电极材料的影响较为对称,从高到低依次为、电极。在放电过程
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