道路机动车及其油品上游VOCs排放影响因素分析及控制建议.pdf
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1、 道路机动车及其油品上游道路机动车及其油品上游 VOCs 排放排放 影响因素分析及控制建议影响因素分析及控制建议 Analysis and control suggestions on influencing factors of VOCs emissions from road vehicles and their upstream oil products 清华大学清华大学 2022 年年 9 月月 Tsinghua University September,2022 目目 录录 第 1 章 绪论.1 1.1 研究背景.1 1.2 研究现状.2 1.3 研究目标.5 1.4 研究内容.5
2、第 2 章 研究方法.7 2.1 汽油全过程 VOCs 排放方法学.7 2.2 汽油全过程 VOCs 未来排放计算.23 第 3 章 结果与讨论.32 3.1 汽油全过程 VOCs 排放清单及综合源谱.32 3.2 汽油全过程 VOCs 未来排放及控制效益研究.41 第 4 章案例示范.54 4.1 广东、海南省汽油全过程排放特征.54 4.2 广东、海南省汽油全过程控制效益分析.55 第 5 章 结论与建议.57 参考文献.59 附表 1 清单参数输入及来源.64 附表 2 各情景关键参数变化表.69 附表 3 汽油全链条相关政策法规调研情况表.72 1 第第 1 章章 绪论绪论 1.1 研
3、究背景研究背景 2013 年以来,随着大气污染防治行动计划及打赢蓝天保卫战三年行动计划的开展,我国对大气污染的控制力度不断提高,大气颗粒物污染问题得到显著改善。2021 年全国 337 个地级及以上城市细颗粒物 PM2.5平均浓度为30 g/m,与 2013 年相比下降了 58.3%,而臭氧浓度居高不下,与 2013 年相比仅仅下降了 1.4%,以臭氧为首要污染物的超标天数占总超标天数的 34.7%1-2。此外,相较于世界卫生组织 WHO(World Health Organization)最新发布的空气质量准则 AQG(Air quality guidelines)值,2019 年全国城市空
4、气质量监测站的362 个城市最大 8 小时臭氧浓度中:82.3%的城市臭氧浓度超出暖季 IT1 限值(100 g/m3),仅有东北、西藏及西南少数几个城市未超标,所有城市臭氧浓度均超出暖季 IT2(70 g/m3),所有城市臭氧浓度均超出 AQG值(60 g/m3)。目前,臭氧污染控制已经成为我国新阶段大气污染防控的重点3。臭氧的生成与其前体物呈非线性响应,2020 年新冠疫情期间在氮氧化物(NOx)排放大幅减少的情况下,部分地区臭氧异常升高,其重要原因之一是NOx和挥发性有机物(VOCs)的减排比例不同4-6。RSM 模型结果显示 VOCs对臭氧始终保持一定程度的正贡献7。在全国层面,VOC
5、s减排量需达到NOx的40%才能实现颗粒物及臭氧的协同控制8。2013 年到 2017 年我国 NOx减排约为21%,而 VOCs 排放基本未变9,中国大部分城市地区的臭氧生成处于 VOCs 控制区10,人为源排放驱动平均贡献了1.2 ppb/年的变化趋势11。因此实现颗粒物与臭氧协同控制,尤其是臭氧减排关键在于加大 VOCs 控制力度,这也对人为源 VOCs 排放清单的精确度提出更高的要求。从全国范围看,移动源相关 VOCs 排放已经成为城市 VOCs 的主要人为源以及影响臭氧的核心排放过程。车辆 VOCs 的排放过程可分为两类:尾气管排放过程和蒸发排放过程。北京地区 2007-2013 年
6、间移动源 VOCs 排放对大气VOCs 的贡献比例高达全部人为源的 45%-57%12-15。近十年 VOCs 排放清单的研究结果显示,仅移动源尾气排放占总 VOCs排放的23-33%16-19。事实上,从物质流的角度,下游油品的消耗必然与上游油品的储存、运输和销售环节相关联。由于汽油具有显著的挥发性,上游储运销环节中储存过程的储罐蒸发及收 2 发物料的工作损失、装卸油过程的蒸汽置换及泄漏、运输过程的损耗、加油站销售过程车辆加油排放及加油站储罐呼吸排放等多个环境均存在油气挥发。清单研究显示,2010-2016年储运销过程的VOC排放占比从3.76增加到4.46,仅油品运输环节占 VOCs 排放
7、约 9.8%20,加油过程的排放更是占了汽油车驻车过程蒸发排放的 1/321。由于其工业和人口密集的东南沿海区域年均温度超过20 摄氏度22,显著高于全国平均水平,那么来自油气挥发过程的 VOCs 将更为显著。根据长三角和珠三角区域已发表的相关研究,大气 VOCs 的源解析显示车辆尾气排放对上海23-24、南京25、广州26、香港27大气 VOCs 贡献超过 27.6%(2017 年)、27%(2016 年)、11 2%(2007 年)、16 2%(2010 年);油气蒸发贡献超过 13.8%(2017 年)、15%(2016 年)、7 2%(2007 年)、17 2%(2010 年)。而空气
8、质量模型的结果显示,2015 年之后长三角和珠三角地区移动源排放对大气臭氧的贡献均已超过 35%28-29。可以推测,车辆及汽油储运销VOCs排放在城市地区的人为源 VOCs中占有重要地位,准确的排放清单对进一步提升重点城市环境空气质量、指导臭氧污染联防联控具有指导意义。1.2 研究现状研究现状 1.2.1 排放排放清单方法清单方法 车辆汽油储运销 VOCs 排放清单研究的方法学和应用实践都已经有了一定的积累,但仍然存在下述问题。首先,虽然车辆 VOCs 排放清单已经可以有相对完整的方法学建立,但启动排放定量存在较大误差。排放清单计算最基本的逻辑即为“排放因子活动水平(1-控制效率)”,我国最
9、早期机动车清单研究常借鉴国外排放模型中的排放因子30-31,包括美国 EPA 的 MOVES 及MOBILE 模型、加州空气质量管理局的 IVE 模型以及欧洲的 COPERT 模型。这些模型中的排放因子都来自于美国或者欧洲的排放测试。由于机动车排放控制技术、环境条件以及行驶工况的差异,这些排放因子并不能准确反映中国的排放特征。对于尾气排放,Hao等使用台架试验测试了171辆车的排放因子,并将测试结果用于 MOBILE 模型的本地化应用32。Fu 和 Liu 等人分别使用车载测试系统(PEMS)对 12辆和 75辆车进行了道路测试,并使用测试结果对 MOBILE和 IVE 模型进行了本地化33-
10、35。Zhang 等基于大量的排放测试建立并更新了北 3 京市机动车排放因子模型(EMBEV)36-37。并基于大量的本地化数据编写了机动车排放清单编制指南,为我国机动车排放清单编制提供缺省排放因子及活动水平。但是由于实验室行驶工况缺陷或者尾气后处理装置失效,实验室测试并不能反映实际行驶条件下的排放特征,单独使用实验室测试排放因子会造成排放计算结果低于实际情况。项目团队之前使用密闭舱开展了 154 次系统性的交叉法规测试规程的正交实验,完善了蒸发排放机制及排放物种特征的研究38;充分考虑车辆控制技术、行驶状况、环境因素、油品参数等因素,建立基于“行驶-驻车-行驶”链式行为解析的机动车 VOCs
11、 全过程排放模型,实现有限基础参数及活动水平数据输入下的热浸排放、分子渗透排放、通气渗透排放、加油排放、碳罐排放等蒸发排放过程以及热稳定运行和启动排放在内的尾气排放过程的模拟38。不过,最新的研究显示,轻型汽油车尾气 VOCs 的排放主要发生在冷启动过程中 39。此外,环境温度同样对冷启动阶段尾气有机气体排放有影响40。低温冷启动已经成为未来汽油车尾气有机气体减排的关键环节,需要在现有清单方法学基础上,深入研究并优化我国不同地区环境条件下的启动排放清单方法学,为制定未来我国车辆 VOCs 排放的综合控制策略提供科学支撑。其次,现有研究中油品储运销过程清单不确定过大。油品储运销一般仅作为一个非重
12、要部门在 VOCs 工业过程源中被粗略的计算,总结起来,绝大部分研究都使用了之前少数几个来源的固定排放因子数据,比如最为常用的 AP-42系数49,或者指南在特定假设条件下计算得到的排放因子41-42,自下而上的清单研究中,其计算不确定性高达-82%246%43。虽然 EPA 也已经提供了参数模型算法,如 TANK 模型44,但是大范围有代表性的油品参数,本地化的储库状况调研数据的缺失限制了对储存过程排放的更为准确的评估,而油品参数如RVP,对排放的影响却为指数型的45。对运输过程的排放,主要影响因素在于油气回收设施的控制效率,由于效率的不同,这一排放因子可能会产生数十倍的差异(0.1 g/k
13、g 2.3 g/kg)46-52。此外,汽油从储运销过程到车辆使用过程 VOCs 排放计算方法学的割裂使得排放影响关键因素识别不清。从物质流动的角度看,汽油的“储-运-销-使用”各个环节是具有连贯性的,而现有清单方法学中不同环节核算时所考虑的因素却是不一致的,这就导致了不同环节排放量不完全可比,而影响因素的量化并 4 未完全覆盖。例如,汽油 RVP 是影响油气蒸发的关键因素,且对汽油使用周期内各个环节的排放产生指数影响,那么在环境温度较高的地区严格限制夏季汽油蒸汽压可能会有显著的效果,而现有的清单方法却无法对油品的全过程影响进行有效量化;新冠疫情期间由于短期出行频率的显著下降,尾气排放降低的同
14、时,蒸发排放却会升高,同时由于储罐周转效率降低,储罐周转量减少,但储罐的单位周转量排放系数也会升高,那么交通相关的 VOCs 排放随着车辆活动水平的变化对整体排放量有多大影响,现有相对割裂的清单算法同样无法评价;再诸如随着车辆电动化,使用过程汽油消耗量会逐年降低,被动的加油站和储运销环节的排放系数在不同地区不同条件下却会发生一定程度提高,但是电动化的最终收益现有的方法学也无法进行有效评估。因此,基于现有的相对先进的清单算法,建立连贯性的集成算法,将极大优化不同环节排放的一致性评价以及相关因素的全过程影响量化评估。1.2.2 排放控排放控制政策制政策 2022 年多部委联合发布的减污降碳协同增效
15、实施方案中的工作原则要求“突出协同增效。坚持系统观念,统筹碳达峰碳中和与生态环境保护相关工作,强化目标协同、区域协同、领域协同、任务协同、政策协同、监管协同,增强生态环境政策与能源产业政策协同性,以碳达峰行动进一步深化环境治理,以环境治理助推高质量达峰。”2020 年生态环境部开展“O3和 PM2.5复合污染协同防控科技攻关预研课题”,对不同行业的排放现状与深度减排方案进行了研究,但单个过程的研究结果与全周期系统分析结论之间的一致性与分异性特征未开展更深入的研究。根据多个省份已发布的“十四五”期间 VOCs 治理相关工作的规划,各个省份多参照国家发布的十四五节能减排综合工作方案等相关政策制定本
16、行政区内的具体执行政策。综合整理目前已经发布的 18 个省份共 44 份地方控制标准、政策文件(表 4-2),现有及未来涉上下游各环节VOCs排放政策与重点排放环节的契合度量化评价及系统性目标达成分析研究不足。综合以上,实现颗粒物与臭氧协同控制,尤其是臭氧减排,关键在于加大VOCs控制力度。车辆及汽油储运销过程是影响臭氧的核心排放过程之一。下游油品的消耗必然与上游油品的储存、运输和销售环节相关联,排放计算方法学的割裂使得系统减排的科学支撑不足。基于此,本研究将开展现有机动车及储 5 运销清单计算方法学集成研究,开展相关参数本地化的工作,全周期内评估排放薄弱环节与核心影响因素,基于不同的管控及减
17、排视角对不同控制情景进行系统性排放影响分析,从减少排放、强化控制、防止劣化三个视角,设定未来交通行业VOCs减排情景,并分析对不同方式的对应的各环节VOCs减排潜力,为未来车辆及汽油储运销 VOCs 排放系统性控制提供科学支撑。1.3 研究目标研究目标 本研究将从我国交通行业汽油的物质流视角出发,建立我国汽油炼制、储存、运输、销售及汽油使用全过程 VOCs 分物种排放清单,并基于清单结果分析各环节 VOCs 排放的主要影响因素并量化其排放影响;识别优先减排物种和高排放环节,制定汽油全过程 VOCs 的减排路径,最终将研究成果应用于广东省、海南省交通行业 VOCs 减排,为国家和地方汽油 VOC
18、s 控制管理提供技术支撑。1.4 研究内容研究内容 本研究的研究内容包括:(1)调研我国汽油炼制、储存、运输及销售环节的 VOCs 排放现状及现有控制措施,分析各环节 VOCs 排放特征及控制现状,建立涵盖汽油总消耗量、环境因素、控制措施类型及控制效率等影响因素的汽油炼储运销 VOCs 综合排放清单,定量识别影响汽油上游阶段各环节 VOCs 排放的关键因素,通过调研分析等手段建立汽油使用上游环节分排放过程的 VOCs 源谱;(2)基于课题组已建立的车辆 VOCs 排放链式模型,建立涵盖在内的汽油使用环节 VOCs 分省份月分辨率的排放清单;(3)基于汽油全过程 VOCs 排放特征及清单,评估我
19、国现有汽油上下游各环节控制措施对VOCs排放的影响;基于我国现有VOCs管控措施和源头控制、过程控制和末端控制等方面设定未来交通行业 VOCs减排情景,研究制定 VOCs排放控制路径;(4)基于排放控制路径的研究,计算不同减排路径下交通行业 VOCs 减排效益;将不同减排路径下的减排效益进行对比,比较汽油全周期各环节 VOCs减排潜力及各种不同减排技术的减排效率;6 (5)基于本课题姊妹项目,以广东和海南的相关数据调研为基础,更新并丰富研究内容 1、2 的基础数据库,形成本地化的参数库。为姊妹项目提供海南省汽油炼、储、运、销阶段和使用阶段各环节 VOCs 排放控制路径,考虑当地汽油炼、储、运、
20、销及机动车行业发展现状和各减排技术效率制定本地化减排技术路线,并进行试点研究,进行减排效益评估。基于以上研究内容,本研究的技术路线如图 1-1 所示:图 1-1 技术路线图 7 第第 2 章章 研究方法研究方法 2.1 汽油全过程汽油全过程 VOCs 排放方法学排放方法学 本研究中汽油全过程核算边界如图2-1所示,从原油进入炼油环节开始,到车辆使用过程为止。上游环节包括炼制、储存、运输、销售等环节。其中,炼制环节又包括有组织的燃烧烟气排放、火炬排放、工艺过程排放,和无组织的废水处理及泄漏过程(LDAR)。储存环节包括炼厂储罐和储油库储罐排放。具体的,储罐排放又分为边缘密封损失、挂壁损失、浮盘附
21、件损失和浮盘缝隙损失 4 个部分。运输环节包括从炼油厂到储库的运输(一次运输)和从储库到加油站的运输(二次运输)过程,这其中又包含公路、船舶、管道三种运输方式。销售环节包括卸油排放和加油排放两个过程。从排放过程的属性来讲,上游环节除烟气、火炬及工艺过程之外,其他环节均为物理变化,也被定义为上游环节蒸发过程。下游使用环节排放包括尾气排放和使用过程的蒸发排放。按照排放发生的时序和机制,尾气排放包括启动排放和热稳定运行排放,蒸发排放包括热浸损失、分子渗透、通气渗透、碳罐损失和运行损失。图 2-1 汽油全过程 VOCs排放核算边界 汽油全过程 VOCs 排放计算框架如表 2-1 所示。在充分考虑影响各
22、环节VOCs排放的主要因素的基础上,研究针对不同的排放环节采用了不同的清单算 8 法,炼制环节采用排放因子法,储存、运输和销售环节采用半经验公式法,而下游环节采用本课题组所建车辆尾气及蒸发排放链式模型。研究中使用的关键输入数据来源包括 31 个省份 2167 个地面气象站逐小时数据,30 份炼化企业LDAR 及排放口实测报告,3397 份市售油油品参数报告,17 个汽油储油罐实际工程参数,13 个月不同道路类型卡口车流量数据,70000 辆车出行链数据,清华大学积累的数百辆车次排放测试数据,以及研究新补充国六尾气排放测试数据。下面,将分别对各个环节 VOCs 排放的计算方法进行详细介绍。9 表
23、 2-1 汽油全链条 VOCs排放清单计算框架 排放环节排放环节 主要影响因素主要影响因素 清单算法清单算法 关键输入参数关键输入参数 上上游游 炼炼制制 有组织排放有组织排放 燃烧烟气排放燃烧烟气排放 生产工艺;后处理设备控制情况 排放因子法 单位产量排放因子;后处理设备控制效率 火炬排放火炬排放 工艺过程排放工艺过程排放 集中处理装置排气口集中处理装置排气口 无组织排放无组织排放 废水处理排放废水处理排放 废水中油相 VOCs 含量 单位产量排放因子 冷却水排放冷却水排放 设备动静密封点设备动静密封点 LDAR 频率 储储存存 炼厂储罐、炼厂储罐、储油库储罐储油库储罐 边缘密封损失边缘密封
24、损失 气象参数 储罐参数、周转次数 油品参数 半经验公式法 温度;大气压 5、15馏出温度;罐容、直径;周转次数 汽油密度;汽油RVP 挂壁损失挂壁损失 周转量 周转量;支撑柱数目;除锈频率 浮盘附件损失浮盘附件损失 气象参数 附件类型数目 温度;大气压 浮盘缝隙损失浮盘缝隙损失 浮盘工艺类型 运运输输 运输过程运输过程 铁路罐车铁路罐车 一阶段控制情况 Reddy-Wade半经验公式 运输方式比例;控制效率 公路罐车公路罐车 船舶运输船舶运输 管道运输管道运输 本环节不产生排放 装卸过程装卸过程 一次装船一次装船 饱和因子 一阶段控制情况 气象参数;油品参数 运输方式比例 一阶段控制效率、达
25、标率 温度;大气压;汽油密度;汽油 RVP 一次装车一次装车 二次装车二次装车 卸油排放卸油排放 饱和因子 10 销销售售 加油排放加油排放 二、三阶段控制情况 二阶段控制效率、三阶段覆盖率及控制效率 下下游游 尾尾气气 冷启动冷启动排放排放 排放标准,环境温度,行驶速度,启动前停车时长,车辆劣化 课题组所建车辆尾气及蒸发排放链式模型 车辆出行链数据;基础尾气排放因子;车辆日内活动分布;车速分布;分省行驶里程 热稳定运行排放热稳定运行排放 蒸蒸发发 热浸损失热浸损失 排放标准,停车前车辆行驶情况,停车时环境状况,碳罐工作能力,车辆基准渗透情况;小时分辨率环境温度、大气压;出行链数据集;汽油 R
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