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T∕SDEPI 044-2024 土壤重金属来源解析 正定矩阵因子分解法方法指南.pdf
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1、ICS13.020.40CCSZ18SDEPI团体标准T/SDEPI 0442024土壤重金属来源解析 正定矩阵因子分解法方法指南Guide for source apportionment of soil heavy metals by PositiveMatrix Factorization method2024-04-19 发布2024-04-19 实施山东省环境保护产业协会发 布T/SDEPI 0442024I目次前言.II1 范围.12 规范性引用文件.13 术语及定义.14 土壤重金属来源解析工作流程.25 土壤重金属样品采集.26 样品分析方法选择.27 模型原理和计算流程.38
2、 分析计算.4T/SDEPI 0442024II前言本文件按照GB/T 1.12020标准化工作导则 第1部分:标准化文件的结构和起草规则的规定起草。本文件的某些内容可能涉及专利。本文件的发布机构不承担识别专利的责任。本文件由山东省环境保护产业协会提出并归口。本文件起草单位:山东大学、山东建筑大学、新汶矿业集团有限责任公司、济南实华工程咨询有限公司、山东泉涌环境科技有限公司、山东鲁金环境工程有限公司。本文件主要起草人:崔兆杰、崔晓玮、任丽军、蔺琨、何竞宇、薛文秀、刘雷、潘哲、单绍磊、田伟、张程伟、刘佳、潘汝东、张琦、张建、贺波。T/SDEPI 04420241土壤重金属来源解析 正定矩阵因子分
3、解法方法指南1范围本文件规定了具体方法模型原理、数据准备与计算、结果合理性判断等内容。本文件适用于土壤重金属来源解析,包括农业用地和建设用地土壤等。2规范性引用文件本文件引用了下列文件或其中的条款。凡是注明日期的引用文件,仅注日期的版本适用于本方法体系;凡是未注明日期的引用文件,其最新版本(包括所有的修改单)适用于本方法体系。GB/T 17136土壤质量 总汞的测定 冷原子吸收分光度法GB/T 17138土壤质量 铜、锌的测定 火焰原子吸收分光度法GB/T 17139土壤质量 镍的测定 火焰原子吸收分光度法GB/T 17141土壤质量 铅、镉的测定 石墨炉原子吸收分光度法GB/T 22105土
4、壤质量 总汞、总砷、总铅的测定 原子荧光法GB/T 36197土壤质量 土壤采样技术指南HJ 25.1建设用地土壤污染状况调查技术导则HJ 25.2建设用地土壤污染风险管控和修复监测技术导则HJ/T 166土壤环境检测技术规范HJ 491土壤和沉积物 铜、锌、铅、镍、铬的测定 火焰原子吸收分光光度法HJ 680土壤和沉积物 汞、砷、硒、铋、锑的测定 微波消解/原子荧光法HJ 780土壤和沉积物 无机元素的测定 波长色散 X 射线荧光谱法HJ 784土壤和沉积物 多环芳烃的测定 高效液相色谱法HJ 803土壤和沉积物 12 种金属元素的测定 王水提取-电感耦合等离子体质谱法HJ 923土壤和沉积
5、物 总汞的测定 催化热解-冷原子吸收分光度法3术语及定义下列术语和定义适用于本文件。正定矩阵因子分解模型 Positive Matrix Factorization(PMF)Model是一种用于分析样品中各种组分来源以及组成的受体模型。它从样品数据中提取若干因子,利用标识组分将因子识别为不同的源类,再通过多元线性回归计算不同源类对样品的贡献。土壤重金属源成分谱 Source Chemical Profile of heavy metals in soil简称土壤重金属源谱,它是指各类污染土壤中各种重金属元素所占的比例,通常以质量百分比的形式表示。土壤重金属源贡献 Source Contribu
6、tion of heavy metals in soilT/SDEPI 04420242是指土壤样品中各种重金属元素由不同污染源所贡献的量,可用贡献分担率(%)表示。土壤重金属源标识组分 Tracer Species of heavy metals in soil是指土壤重金属源谱中具有指示作用的一种或多种重金属元素,又称示踪组分。4土壤重金属来源解析工作流程土壤重金属来源解析工作流程见下图。图 1 土壤重金属来源解析工作流程图5土壤重金属样品采集土壤重金属样品的采集工作参照 GB/T 36197-2018 和 HJ/T 166-2004 进行,样品采集数量不少于 16 个点位。土壤样品调查与
7、监测执行 HJ 25.1 和 HJ 25.2 的相关规定。6样品分析方法选择土壤重金属的检测方法见表 1。表 1 土壤重金属元素检测方法重金属元素标准编号重金属元素标准编号镉GB/T 17141HJ 1315汞HJ 680GB/T 22105.1T/SDEPI 04420243重重金金属属元元素素标标准准编编号号GB/T 17136HJ 923砷HJ 1315HJ 680GB/T 22105.2铜GB/T 17138HJ 491HJ 780铅GB/T 17141HJ 491HJ 780铬HJ 491HJ 780锌GB/T 17138HJ 491HJ 780镍GB/T 17139HJ 491HJ
8、 780钴HJ 13157模型原理和计算流程7.1模型原理正定矩阵因子分解法(以下简称 PMF)是一种基于统计学原理的土壤重金属来源解析方法。该方法假设污染土壤中重金属的含量由多种来源混合而成,并根据样品中重金属含量的相关性,将其分解为多个因子,每个因子代表一种重金属源。应用 PMF 模型进行来源解析的原理是将受体重金属元素浓度矩阵因子化,分解为两个矩阵和,以及一个残差矩阵,具体如下式所示:.(1)式中:Gnp因子贡献矩阵;Fpm因子源谱矩阵;n样品个数;m重金属种类数;T/SDEPI 04420244p解析出的因子(污染源)数目。PMF 模型限定矩阵 G 和 F 中的组分都是正值,即非负限制
9、。PMF 模型解析上述矩阵的方法是通过定义一个“目标函数(Object function)”Q,并使这个目标函数的值最小;当目标函数 Q 值最小时,模型将受体浓度矩阵 X 分解成 G 矩阵(因子贡献矩阵)和 F 矩阵(因子源谱矩阵)。.(2)式中:第个样品中第个重金属的不确定度。7.2计算流程应用 PMF 模型进行来源解析的计算流程包括数据准备、数据导入和数据检验、基础计算及结果分析、旋转计算及结果分析、模型计算结果评估等环节。开展 PMF 模型计算时,需要通过反复优化计算参数,得到相对较优结果的过程。在数据检验中,优化输入数据。在基础计算和旋转计算中,需要经过不断尝试计算,优化调整计算参数,
10、才能得到相对较优的计算结果。8分析计算8.1数据准备8.1.1数据质量要求用于土壤重金属源解析工作的监测数据,应采用国家、行业或地方方法标准获得;没有国家、行业或地方方法标准,可采用国际标准、国外标准或研究建立的统一监测方法。监测数据应采用法定计量单位,有效数字位数根据计量仪器的精度和分析仪器的示值确定,不得随意添加或删除。对于采样、运输、存储、分析失误所造成的离群数据应予以剔除。低于方法检出限的数据以“未检出”报出,并注明检出限数值。8.1.2数据格式要求PMF 模型需要输入两个数据文件:(1)重金属元素质量浓度的数据文件,(2)重金属元素质量浓度不确定度的数据文件。以 EPAPMF 5.0
11、 软件为例,导入数据文件格式可以为 CSV、XLS、XLSX 等,两个数据文件内容需要对应,第一行为组分名称,组分名称必须唯一,中间不能含有逗号;其余内容为具体数据,数据格式应符合模型软件的要求。8.1.3不确定度的计算不确定度直接影响输入PMF模型中样品重金属质量浓度及组分浓度数据的计算权重,可根据以下公式进行计算。.(3).(4)式中:重金属元素的不确定度,/;T/SDEPI 04420245重金属元素方法检出限,/;重金属元素的质量浓度,/;误差系数。当 Conc 小于等于 MDL 时,采用公式(3)计算;当 Conc 大于 MDL 时,采用公式(4)计算。误差系数的大小范围一般为 0.
12、1-0.6。对于重金属质量浓度或者组分质量浓度不稳定或者接近检出限,采用较大的误差系数。当重金属质量浓度或者组分质量浓度数据缺失较多时,可设定较大的误差系数。8.2基础计算数据准备8.2.1基础计算运行(1)数据模型检验通过 PMF 模型的浓度散点图、时间序列图等,检验不同组分之间关系、组分随时间变化情况。对于异常高或者低的组分数据,经核实没有特定污染过程(如附近有特定污染源等),可予以剔除。(2)数据计算权重的选择重金属关键标识组分的计算权重须设置为“强”(Strong),其它非关键组分通常也设置为“强”,但如果测量的不确定度较高,可设置为“弱”(Weak)计算权重。(3)因子个数的确定因子
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