重质油沥青质缔合行为的介电弛豫法表征--学位论文.pdf
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1、摘 要本论文利用溶剂抽提法分离中东常压渣油(ME)、馆陶稠油(GT)和辽河常压渣 油(LH),获得相应的正庚烷沥青质,并利用稀溶液法测定其极性:ME-Asp的极性最 强,LH-Asp的极性最弱;通过核磁氢谱、红外光谱、X射线衍射获得了沥青质的结构 特征,结合上述参数分析以表征其缔合性:随沥青质极性升高,C/H原子比增大,杂原 子总量增加,芳碳率与缔合性递增,所对应的油品胶体稳定性减弱。通过测定沥青质甲苯溶液的运动粘度,发现沥青质易在1 g/L的浓度发生毛细吸附 效应,且沥青质极性越大,发生缔合行为的浓度越低;随温度升高,所对应的浓度范围 逐渐递增。结合样品溶液的流体力学参数,发现有效扩散系数与
2、电泳淌度随浓度增加而 递减,随温度升高而递增;缔合体粒径与体系粘度随浓度增加而递增,随温度升高而递 减,说明沥青质的缔合行为随温度升高逐渐减弱,随其极性与浓度增加逐渐增强。通过对比分析样品溶液的电学信号,发现沥青质的电学性质与其极性具有相关性:极性越强、浓度越大、温度越高,电极极化效应和低频耗散效应表现的越明显,并验证 了沥青质在溶于甲苯溶液后可能在浓度超过1 g/L后开始发生大规模缔合行为的结论。样品溶液的介电存储与介电损耗受低频耗散效应(LFD)的影响在低频区均急速下 降,随频率升高又都趋于平稳;且当浓度增加、温度升高或沥青质极性增强,二者在低 频区均随之递增。二者变化趋势相同,说明在同一
3、测试体系,相同的电介质既会发生对 电荷的存储,也存在能量耗散现象。在20Hz-104Hz的范围内,只有一种介电弛豫机制,样品的损耗角正切值t a n b的变 化趋势也基本相同:低浓度时匕他随频率升高而降低,此时介质损耗主要为电导损耗;当浓度与温度升高时能量耗散现象加剧,t a n b也随之递增;且相同浓度的样品溶液在每 个温度下的t a n 8大小均按照ME-AspGT-AspLH-Asp的顺序排列;高浓度时弛豫极 化开始滞后于电场变化,t a n b随频率增加逐渐升高;当colI时,t a n b达到最大值,偶 极子弛豫极化结束,随后递减直至趋于平稳,且浓度越大、温度越高、沥青质极性越强,弛
4、豫极化特征越明显,电介质对外加电场的响应越灵敏,介电弛豫峰表现为向高频移动。关键词:沥青质,极性,缔合性,介电弛豫1万方数据Dielectric Relaxation Characterization of Asphaltenes AssociationBehaviors of Heavy OilsWa n g Ha o t ia n(Chemist ry)Direc t ed by Pro f esso r Zha n g Lo n g l iAbstractIn t his t hesis,n-hept a n e wa s u sed t o sepa ra t e t he a sph
5、a l t en es f ro m t he Mid d l e Ea st At mo spheric Resid u e(ME),Gu a n t a o Hea vy Oil(GT),a n d Lia o he At mo spheric Resid u e(LH),a n d t heir po l a rit ies were mea su red by t he d il u t e so l u t io n met ho d:a mo n g t hem,t he ME-Asp ha s t he st ro n g est po l a rit y,a n d t he
6、LH-Asp ha ve t he wea k est po l a rit y.The st ru c t u re f ea t u res o f a spha l t en es were o bt a in ed by iH-NMR spec t ru m,IR,a n d X-ra y d if l ra c t io n t o c ha ra c t erize t heir a sso c ia t io n:a s t he po l a rit y o f a spha l t en es in c rea ses,t he C/H a t o mic ra t io i
7、n c rea ses,t he t o t a l a mo u n t o f het ero a t o ms in c rea ses,t he a ro ma t ic c a rbo n ra t e a n d t he a sso c ia t io n d eg ree in c rea se,a n d t he c o rrespo n d in g o il c o l l o id st a bil it y bec o mes wo rse.By mea su rin g t he k in ema t ic visc o sit y o f t he a spha
8、 l t en e t o l u en e so l u t io n s,it is f o u n d t ha t t he c a pil l a ry a d so rpt io n ef f ec t is ea sy t o o c c u r in t he c o n c en t ra t io n ra n g e o f 1 g/L,a n d t he g rea t er t he po l a rit y o f a spha l t en es,t he ea sier t he a sso c ia t io n beha vio r o c c u rs
9、a t l o wer c o n c en t ra t io n s;a s t he t empera t u re in c rea ses,t he c o rrespo n d in g c o n c en t ra t io n ra n g e g ra d u a l l y in c rea ses.Co mbin ed wit h t he hy d ro d y n a mic pa ra met ers o f t he sa mpl e so l u t io n,it wa s f o u n d t ha t t he ef ec t ive d if l f
10、 iisio n c o ef f ic ien t a n d t he el ec t ro pho ret ic mo bil it y d ec rea sed wit h in c rea sin g c o n c en t ra t io n a n d in c rea sin g wit h t empera t u re;t he pa rt ic l e size a n d in t rin sic visc o sit y o f t he a sso c ia t io n in c rea sed wit h in c rea sin g c o n c en t
11、 ra t io n a n d d ec rea sed wit h in c rea sin g t empera t u re.It sho ws t ha t t he a sso c ia t io n beha vio r o f a spha l t en es g ra d u a l l y wea k en s wit h in c rea sin g t empera t u re,a n d in c rea ses wit h in c rea sin g po l a rit y a n d c o n c en t ra t io n.By c o mpa rin
12、 g a n d a n a l y zin g t he d if f eren c es in el ec t ric a l sig n a l s o f sa mpl e so l u t io n s,it wa s f o u n d t ha t t he el ec t ric a l pro pert ies o f a spha l t en es a re rel a t ed t o t heir po l a rit ies:t he st ro n g er t he po l a rit y,t he g rea t er t he c o n c en t r
13、a t io n,a n d t he hig her t he t empera t u re,t he mo re o bvio u s t he po l a riza t io n ef l f ec t o f t he el ec t ro d e a n d t he l o w-f requ en c y d issipa t io n perf o rma n c e,a n d t he 万方数据c o n c l u sio n t ha t a spha l t en e ma y beg in t o u n d erg o l a rg e-sc a l e a s
14、so c ia t io n beha vio r a f t er t he c o n c en t ra t io n ex c eed s 1 g/L a f t er bein g d isso l ved in t o l u en e so l u t io n.The d iel ec t ric st o ra g e a n d d iel ec t ric l o ss o f t he sa mpl e so l u t io n a re a f f ec t ed by t he l o w-f requ en c y d issipa t io n ef f ec
15、 t(LFD).They bo t h d ec rea se ra pid l y in t he l o w-f requ en c y reg io n a n d t en d t o st a bil ize a s t he f requ en c y in c rea ses;a n d when t he c o n c en t ra t io n in c rea ses,t he t empera t u re in c rea ses,o r t he po l a rit y o f a spha l t en es en ha n c emen t,bo t h i
16、n c rea se in t he l o w f requ en c y reg io n.The c ha n g e t ren d o f t hem is t he sa me,in d ic a t in g t ha t in t he sa me t est sy st em,t he sa me d iel ec t ric wil l n o t o n l y st o re c ha rg e,bu t a l so d issipa t e en erg y.In t he f requ en c y ra n g e o f 20 Hz-104 Hz,t here
17、 is o n l y o n e d iel ec t ric rel a x a t io n mec ha n ism.The c ha n g e t ren d o f t he l o ss t a n g en t t a n 8 o f t he sa mpl e so l u t io n is ba sic a l l y t he sa me:a t l o w c o n c en t ra t io n s,t he d iel ec t ric l o ss a ppea rs a s c o n d u c t ivit y l o ss,a n d t a n
18、8 d ec rea ses wit h in c rea sin g f requ en c y.When t he c o n c en t ra t io n a n d t empera t u re in c rea se,t he en erg y d issipa t io n in c rea ses,a n d t a n 8 a l so in c rea ses,a n d t he t a n 8 size o f t he sa mpl e so l u t io n s o f t he sa me c o n c en t ra t io n a t ea c h
19、 t empera t u re is a rra n g ed in t he o rd er o f ME-Asp GT-Asp LH-Asp.At hig h c o n c en t ra t io n s,t he rel a x a t io n po l a riza t io n beg in s t o l a g behin d t he c ha n g e o f t he el ec t ric f iel d,a n d t a n 8 g ra d u a l l y in c rea ses wit h f requ en c y In c rea se;whe
20、n cot=1,t a n 8 rea c hes t he ma x imu m va l u e,t he d ipo l e rel a x a t io n po l a riza t io n en d s,a n d t hen d ec rea ses u n t il it bec o mes st a bl e,a n d t he g rea t er t he c o n c en t ra t io n,t he hig her t he t empera t u re,t he st ro n g er t he a spha l t en e po l a rit
21、y,t he mo re o bvio u s t he c ha ra c t erist ic o f t he rel a x a t io n po l a riza t io n,t he mo re sen sit ive t he respo n se o f t he d iel ec t ric t o t he a ppl ied el ec t ric f iel d,a n d t he d iel ec t ric rel a x a t io n pea k a ppea rs t o mo ve t o wa rd hig h f requ en c ies.Ke
22、y words:Aspha l t en es,Po l a rit y,Asso c ia t io n,Diel ec t ric rel a x a t io nin万方数据目 录第一章前言.11.1 研究背景与意义.11.2 国内外研究现状.21.2.1 沥青质缔合行为研究.21.2.2 电介质极化机理.81.2.3 电介质损耗的基本概念.111.2.4 损耗角正切值t a n b的推导过程及意义.121.2.5 介电弛豫理论及应用.141.3 本论文研究内容.161.3.1 沥青质结构基础物性研究.161.3.2 沥青质的电学响应研究.161.3.3 沥青质缔合体介电弛豫现象机理探究
23、.16第二章 实验方法.172.1 原料及设备.172.1.1 实验设备.172.1.2 实验试剂.182.1.3 实验原料.182.2 实验过程及方法.192.2.1 四组分分离.192.2.2 沥青质极性表征.202.2.3 沥青质结构参数测定.222.2,4 红外谱图分析.232.2.5 X射线衍射分析.232.2.6 紫外-可见分光光度法测定沥青质溶解度.242.2.7 通过运动粘度测定沥青质溶液的毛细吸附浓度范围.242.2.8 沥青质介电响应研究.25第三章沥青质结构性质研究.273.1 油品四组分极性及元素分析.27iv万方数据3.2 沥青质结构特征研究.313.2.1 沥青质红
24、外光谱图分析.313.2.2 沥青质结构族组成研究.323.2.3 X射线衍射分析.343.2.4 沥青质微观结构研究.373.3 本章小结.39第四章溶液状态沥青质极性与缔合性的电学表征.414.1 样品运动粘度测定及毛细吸附效应分析.414.2 缔合体有效扩散系数及粒径研究-直流电导率测定法.454.3 电学信号与沥青质溶液缔合行为的相关性研究.544.3.1 浓度对溶液摩尔电导率的影响.544.3.2 频率对溶液摩尔电导率的影响.624.3.3 温度对溶液摩尔电导率的影响.644.3.4 半定量分析浓度与温度对溶液电泳淌度的影响.664.4 探究溶剂极性对沥青质缔合行为及油品胶体稳定性的
25、影响.704.4.1 利用SARA四组分含量分析法关联体系胶体稳定性.704.4.2 利用紫外-可见分光光度法测定沥青质溶解度.714.4.3 利用显微镜观测探究混合溶液中沥青质缔合行为与极性的关系.744.5 本章小结.84第五章沥青质缔合行为的介电弛豫机制研究.865.1 反应条件对沥青质甲苯溶液介电参数的影响.865.1.1 不同条件下介电存储的变化趋势.865.1.2 不同条件下介电损耗的变化趋势.965.2 沥青质介电弛豫机制探究.1075.2.1 关于介电弛豫现象随频率变化的机理探究.1115.2.2 关于介电弛豫现象随温度变化的机理探究.1135.3 介电参数理论分析.1155.
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- 重质油 沥青 缔合 行为 介电弛豫法 表征 学位 论文
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