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    加速器质谱技术.pdf

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    加速器质谱技术.pdf

    1、加速器质谱技术北京师范大学核科学与技术学院一、概念加速器质谱技术是指利用加速器把 样品电离,选择所需的核素并进行 加速到高的能量,然后再次进行鉴 别和记录,从而得到样品中特定核 素含量的一种分析方法。加速器质谱一Ac c el erator Mass Spec tra-AMS二、普通质谱计质谱计的作用:分析得到样品的质量谱。质谱计的组成:1.离子源一产生离子或分子离子2.加速一使离子得到一定的能量(几十 几百keV)张分析器一将不同荷质比(M/q)的离子 分开4.离子探测或计数:、普通质谱计根据分析器的不同,质谱计可以分 类为:1.磁分析器2.静电分析器3.速度分析器(交叉场分析器)4.回旋共

    2、振分析器、普通质谱计磁分析器八普通质谱计磁分析器带电粒子在磁场中受磁场力作用 MV2/Rm=q V X B=Vq BM/q.E/q=ME/q 2=l/2.(BRm)2=Kl=常数BRm又称为磁刚度对应不同的M/q,有不同的磁刚度。因 止匕 磁分析器可以将不同M/q的离子分 开。、普通质谱十静电分析器静电分析器八普通质谱计静电分析器带电离子在电场中受电场力作用MV2/RE=q sE/q=l/2.(Re尸电二常数 Re又称为电刚度对应不同的E/q,有不同的电刚度。因此,静电分析器可以将不同E/q的离子分开。、普通质谱十速度(交叉场)分析器速度分析器二、普通质谱计速度(交叉场)分析器带电离子垂直进入

    3、正交的均匀电磁场中,离 子受电场力q 和磁场力q VB作用,如果电场 力和磁场力大小相等、方向相反,则离子按 原方向直线运动,不受偏转。%.MV2=EM/E=(M/q)/(E/q)=2/V2=2(t/L)2=K3、普通质谱十回旋共振分析器二、普通质谱计回旋共振分析器带电离子在均匀磁场中作圆周运动,圆周运 动的周期(频率)与离子的初始速度(能量 和质量)有关:1=2兀%/丫=2兀.(M/q).(1/B)M/q=B/2兀/K4二常数八普通质谱计普通质谱计不能区分具有相同荷 质比的不同粒子。在分析试样中 含量极少(=10-1。)的原子时,会 遇到一些不可克服的干扰本底:二、普通质谱计1.同量异位素本

    4、底。例如14N就是14c的同量异位 素。1y+和14用的质量差只有14c的1/8300(157ke V,约为质子质量的1/6000)2.分子本底。如12c H2+和+的质量差只有14c的 1/1100,13c H+和1支+的质量差只有14c的1/18003.不同质量的加速离子(原子离子或分子离子)在器壁或残余气体中散射引起的本底。如 C+、二、普通质谱计一些同位素测量中遇到的本底及所需要的分辨率同位素本底所需分辨率讨论3H3He150000用负离子源消除HD230易分辨h3400易分辨10Be10B170000可分辨9BH1500易分辨14C14N8300用负离子源消除13CH1800易分辨1

    5、2c H21100易分辨26 Al26Mg6000易分辨32Si32s15000可分辨36C136Ar47000用负离子源消除36s29000可分辨39Ar39K64000分辨困难41Ca41K89000用Ca%离子53Mn53Cr82000困难129129Xe62000用负离子源消除八普通质谱计由于本底与待测核素质量差很小,如果用普通 质谱计来区分它们,则需要有极高的分析灵敏 度(对 14C,M/AM105)才行。普通质谱计对同位素的分析灵敏度只有10-8 10-9。很难用于对含量极少的同位素分析。入加速器质谱技术加速器质谱技术是集成了离子加速器、普通质谱 计、粒子分辨和探测技术于一身的综合

    6、技术。它在利用加速器本身的分析能力的同时,把离子 加速到较高的能量,再用带电粒子鉴别和探测技 术进行待测核素的探测记录。主要的设备是加速器。用于质谱分析的加速器有 串列、回旋和静电加速器。使用最多的是串列加 速器。:、加速器质谱技术MQIEQ FC/SL3ST4 SL5ST3AM90,FC BPMTBPMBN TandemM 1 H 1 H 1 111 M I H 1 t 1 IJBM45MQ2 BPM EL2 ST2 PA2匚犯。您1GL SL1PAIFC2 FC12.GLFC1 STi AM Aoilyzifig magnetGLGaplessAP ApcrtmcIMInjection m

    7、agnet 包1BM BaxMihg nMgoetISIdukkoccBPM Beam profile MonitorMQMtfDetic quadrupolesDT DetectorPAPreaccelentian sectionEl Einzel!ouSLSIH(EQ Electrostatic quadrqpole*DMDoubloiiection m*fnetESD Electroctatic deflectorSTSteenFC Faraday ciqB is北京大学串列加速器质谱计示意图三、加速器质谱技术从设备组成看,串列加速器质谱计主要设备:1.负离子源2.低能注入与分析系统3.

    8、串列加速器主体(包括剥离器)4.高能离子传输与分析5.粒子探测系统三、加速器质谱技术串列加速器质谱的工作过程:1.样品的电离、预选择和预加速对气体样品,直接放入离子源内电离引 出负离子,对固体样品一般通过葩离子 溅射,再经过电荷交换引出负离子。引 出的负离子通过偏转磁铁进行预选择并 预加速到EoROOKeV的能量后注入串列加 速器。三、加速器质谱技术串列加速器质谱的工作过程:2.对感兴趣同位素的加速、剥离负离子在串列加速器的前半部分被加速到eV能量(V 是串列加速器的端电压)达到加速器中央的高压端,再经过电荷剥离器(薄膜或低压气体)后,变成正离 子,正离子在加速器后半部分又一次被加速而增加能

    9、量q eV(q是正离子电荷态)。离子的总能量为:E=E0+(1+q)eV一般要求把离子加速到每核子有数MeV的能量,加速 器端电压310MV。三、加速器质谱技术串列加速器质谱的工作过程:3.从强而稳定的高能束中选择感兴趣 的同位素从加速器引出的离子包含大量的能量为E的 本底离子和不同能量(电荷剥离后电荷态q 不同)的感兴趣的同位素离子,必须用磁 分析器(或开关磁铁)、静电分析器进行 二次选择,从而大大消除本底干扰。三、加速器质谱技术串列加速器质谱的工作过程:4.对同位素的最后鉴别和记录加速器将离子加速到数MeV的能量,因 此可以采用核物理实验的带电粒子探测 和鉴别技术。主要是AE-E探测器和射

    10、 程过滤器。三、加速器质谱技术串列加速器质谱的工作过程:4.1 AE-E探测器E探测器一般是气体电离室或半导体探测器,测定每 种离子的电离损失率:d E/d xKMZ2/E,因此,对相同 能量E的离子,只要MZ2不同,电离损失率不同。E探测器在前,E探测器(半导体探测器或闪烁晶体)在后,就可以在AE和E的乘积谱或二维谱的能谱中区分 不同质量的离子。例如将能量信号E和能量损失信号AE 作为X和Y轴信号分别送入多道分析器进行二维测量,既可以区分离子种类,还可以同时记录离子数目。适当 选择AE探测器的厚度,可以使能量损失率大的本底离 子全部被吸收掉,或使干扰离子的能谱与待测核素分开,从而在无干扰的情

    11、况下记录待测核素。三、加速器质谱技术串列加速器质谱的工作过程:4.2 射程过滤器能量相同的离子在物质中的射程大致反比于Z2,当干扰离子的Z值比待测离子大时,可以使用 适当的吸收物质将其吸收掉。例如3H的射程约为3He的4倍,用金属箔就可以 把3He阻止掉。14c的射程约为14n的1.36倍,可 以用氤气作阻止物质,消除14N。三、加速器质谱技术串列加速器质谱的工作过程:5.与稳定同位素归一化对记录到的待测同位素的计数率,要用大丰 度同位素的计数率作归一,或用已知含量的 标准样品对加速器整个系统的效率进行测定,才能最后得到待测样品中同位素的含量,进 一步得到考古样品的年代等数据。四、加速器质谱的

    12、本底及抑制串列加速器质谱技术综合利用了负离子源、预加速和离子 选择、电荷剥离、主加速器、电和磁分析器、核探测器和 核电子学等技术,可以把本底降低十几个量级。对较轻的 元素,从样品在离子源中被溅射、电离直到离子被记录,总的效率一般为10-510-6(与电荷态有关),只要有108 个原子便可探测。因此加速器质谱计的灵敏度非常高。比 普通质谱计和中子活化分析灵敏度高57个量级。加速器 质谱用于断代研究,与衰变法比较,所用试样少、测试时 间短,可考察的年代更长。例如放射衰变法测量14c所需碳 样品一般要几克,十几个小时,而加速器质谱只要几毫克,十几分钟。由于感兴趣核素在样品中含量极少,必须采取合适的措

    13、施,控制各种干扰本底。四、加速器质谱的本底及抑制I(一)、本底L污染本底在样品处理过程中引进的杂质产生的本底:样品的野外污染,包括运输、保存等,制样过程中引入的现代样品污染,离子源中引入的污染(残余气体、记忆效应),系统引入的污染。对14C,干扰度大致:10-310-2,10-310-2,1.5X10-4,6.5X10-5四、加速器质谱的本底及抑制(一)、本底2.干扰本底所测核素以外的其它核素或物质产生的计数:分子干扰同量异位素干扰,对14c有7口2、12c H2、14N等相邻质量稳定同位素强峰拖尾干扰散射及电荷交换形成的连续谱干扰对 C,干扰度大致:IO,10-4,10-5,10-5四、加速

    14、器质谱的本底及抑制(二)、本底的抑制1.污染本底的抑制在一切过程中,严格各种措施,保证加速器本身的清洁。四、加速器质谱的本底及抑制(二)、本底的抑制2.干扰本底的抑制合理设计AMS系统,综合利用有关技术。主要有下列技术:四、加速器质谱的本底及抑制(二)、本底的抑制2.干扰本底的抑制-分子干扰抑制 采用剥离技术,并合理选择特定的电荷态。例如 14c 的 12cH2-:12c+h2+12cH2-12C+2H+12CH-12CH22+12CH23+12C+H+H 14c2+14c3+剥离的结果与能量和剥离材料的物理化学性质有关。3MeV 的C-到C+的剥离,C3+最强。同时由于12cH23+的半衰期

    15、很短,因而可以选择C3+。四、加速器质谱的本底及抑制(二)、本底的抑制2.干扰本底的抑制一相邻质量高丰度同位素的 强峰干扰抑制提高分析器的分辨率或增加附加分析器(静电分析或 飞行时间技术)。W(10-n)三L82.n i/2.W(1/2)I如果要求抑制比10-5,则用峰高全宽度W(10-5)代替I半宽度W(1/2)W(10-5)1.82.51/2.W(l/2)4W(l/2)若分析器分辨率为M/AM=14,要达到10-5抑制比,需 要提高分辨率到14X4=56。四、加速器质谱的本底及抑制(二)、本底的抑制2.干扰本底的抑制一连续谱本底抑制采用多极分析器是唯一的方法四、加速器质谱的本底及抑制(二)

    16、、本底的抑制2.干扰本底的抑制一同量异位素干扰抑制A.设计分辨率足够高的磁分析器|例如:3H和H3,质量差AMqI/400,M/AMN400即可分辨14c和 14N,AM-1/8300,M/AMN8300即可分辨四、加速器质谱的本底及抑制(二)、本底的抑制2.干扰本底的抑制一同量异位素干扰抑制B.负离子源法对干扰本底形成负离子很困难或者负离子很不稳定 的情形,可以采用负离子源消除干扰本底。例如14c 的飞,26Al的26Mg等。但要注意相应的分子负离子 可能容易产生并分解成干扰本底,例如14NH-剥离后 可能产生14N+等干扰离子。因此必须配以完善的分 析系统。四、加速器质谱的本底及抑制(二)

    17、、本底的抑制2.干扰本底的抑制一同量异位素干扰抑制C.射程过滤器不同原子序数的核素在物质中的射程不同,可使用适当 厚度的吸收片(固体)或吸收室(气体)吸收原子序数 大的干扰本底。适用于较轻的核素,与能量有关。四、加速器质谱的本底及抑制(二)、本底的抑制2.干扰本底的抑制一同量异位素干扰抑制I D.全剥离电子法I用于Z小于待测核素的情况。把离子加速到很高的 能量,用一块或几块剥离箔将待测核素的原子及同 质异位素原子的外层电子全部剥离掉,则它们的荷 质比q/M不同,可以用分析器分离。例如:3617c l和3616s,,4Be和73U,2613Al 2612Mg,41Ca 和 4119K 等。四、加

    18、速器质谱的本底及抑制(二)、本底的抑制2.干扰本底的抑制一同量异位素干扰抑制E.化学分离法不同的核素化学性质不同,可以用化学反应分 离。分析极限IO10。对高灵敏度分析不适 用,只能作为初步的或辅助手段。四、加速器质谱的本底及抑制(二)、本底的抑制2.干扰本底的抑制一同量异位素干扰抑制F.充气磁铁技术在磁分析器(真空室)中充上一定的气体,促成 电荷交换频繁进行。粒子的运动轨迹则决定于平 均电荷态。不同的核素平均电荷态不同。可以用 于高Z的核素。例如:58Ni与58Fe。四、加速器质谱的本底及抑制(二)、本底的抑制2.干扰本底的抑制一同量异位素干扰抑制G.其它方法激光谐振电离谱仪表面电离离子源技

    19、术五、加速器质谱技术的应用1977年,美国Roc h ester大学和加拿大Mc-Master大学的 科学家应用一台离子加速器作为高能质谱计,在测量同 位素丰度方面获得前所未有的灵敏度。这种分析方法 称为加速器质谱技术(Ac c el erator Mass Spec trometry,AMS),它最初被应用于自然界有机样品中14c的探测。之后,AMS被广泛地应用于iOBe、14 c、26 Ah 36 Ch 41 Ca和129 i等长寿命放射性核素在样品中的同位素丰度比 值的测定。AMS对某些核素的探测极限为104个原子,测定同位素丰度比值可低至10-%对科学与技术的许多 分支产生了很大的影响

    20、,应用范围不断扩展。AMS技术 在地球科学、核物理学、天体物理学等领域中的应用尤 为广泛,目前国际上有50多台AMS装置,其中中国5台。五、加速器质谱技术的应用(一)AMS技术断代定年由宇宙射线产生的一些长寿命放射性同位素(例如3H、10Be 14C 26Ah 32Si 36Ch41Ca 81&、i29i等)可以用来做年代测定手 段。目前用14c的测量来推算样品年龄的工 作最多、最好。但对超过3万年的样品,需 要用更长寿命的放射性核素如iOBe、26A1、36c l等进行测量。(一)AMS技术断代定年14c断代14c是C的同位素,作B衰变,半衰期T 2=573040a。由宇宙射线产生的中子与大

    21、气中的14N作用产生:14N(n,p)14C由14c组成的CO2和普通的CO2 一起,直接或间接地为各 种生物吸收。一切活的生物体与大气和环境不断地交 换C及其化合物,因而活的生物组织中14c的含量处于 平衡一每g活生物机体中的C里约有5.8乂1。1。个14(;一 14C/12C=1.2X10-12o(一)AMS技术断代定年14c断代当生命结束后,生物体停止与大气和环境交换C,平 衡被破坏。生物体内的14c作B衰变,其相对含量不断 减少。因此通过14c含量的测定可以推断生物体死亡的 年代。14c 的平均寿命:C=5730/l n 2=8270a相对含量衰变规律:L2X 10-12 乂5/827

    22、0(一)AMS技术断代定年I14c断代常规“衰变计数法”用液体闪烁探测器或正比计数管 记录14c衰变放出的B粒子。对1g现代生物C样品,含 5.8X101014C,每分钟13.5个14c衰变,假定探测效率 100%,积累10000个计数需要12小时以上。对古老样 品,时间更长。而且制备IgC样品要破坏大量的生物 样品,这对考古研究是不可能的。因此选择AMS。假定加速器引出一定大小的C离子束,每分钟消耗C样 品m克,加速器对C效率,则每分钟记录到的14c数目 为:n=5.8X 1010Xm e-t/s=5.8X IO10Xme-t/8270(一)AMS技术断代定年I INC断代因此样品年龄:t=

    23、Qn(5.8X1010Xm/n)=82701n(5.8X 1010Xm/n)若用现代样品做相对测量,m。、分别为现代样品消耗量 和相应的14c计数数目。则:t=Qn(mno/mon)例如:某加速器引出20|liA的C束,每分钟消耗C约2.5mg,加速器效率3义10-5,对新C,每分钟可记录到4350个IK。若每分钟记录至U1个14。则样品年龄t=692858270a;若10 分钟内没有测至U1个14c原子,则样品年龄t三79000a。(一)AMS技术断代定年2Be断代iOBe的半衰期为150万年,被认为是人类进化和冰层年 代的时间标尺。通过第Be的测量有可能把考古年代扩展 到500万年以上。假

    24、设宇宙射线轰击O、N核产生IOBe的产生率为P原子/厘 米2.秒,产生的 Be在大气和海洋中混合最后在海底沉 积并积聚在海底沉积物或镜结核中,沉积物的沉积率为 S厘米/年,则V厘米3体积的某一层沉积物中iOBe的数目 为:n Be=(P/S).V.e(-tM)其中,C为IOBe的平均寿命。若P、S已知或用别的方法 测得,就可以通过测量iBe的数目,得到这些沉积物的 年龄、动态、历史等。(一)AMS技术断代定年3.双重断代当有两种不同寿命的放射性同位素可用来确定样品年代时,两种同位素的原子数目比值为:n i/n 2=P/P2exp-t(1/C1/C 2)】或:r(t)=r(0)exp-t(l/-

    25、l/y式中r(0)是t=0时的比值,可由现代样品测定。&和J是两种同位素的平均寿命。用AMS分别测定样品中的两种 同位素数目就可以得到r(t)和样品年龄。用双重断代法测年,不必知道产生同位素的宇宙射线通 量或沉积速率。可以为特定的沉积物求出P/S值。(一)AMS技术断代定年4.一些同位素的半衰期和测年范围同位素Ti/2(a)活性与稳定同位 素浓度比测年范围(a)3H125X10-180-12010Be1.5 X106(7.2-14.4)X1O-100-2.5 X10714C5730+40B-1.2X10120-10526A17.4 X105B+1.7 X10120-7 X10632Si6503

    26、-3.8X10-140-650036C13.1 X105B 土2.2X10-110-3 X106五、加速器质谱技术的应用(二)AMS技术在地球科学中的主要应用1地质年代学AMS技术在地质年代学中的应用主要体现在以下方面。1.1地表暴露年龄和侵蚀速率AMS技术在地质年代学中应用最普遍的是测量地表暴露 年龄。假定在地表暴露之前宇宙成因核素的初始浓度为 零,它们在岩石中的浓度积累将主要取决于暴露时间和 侵蚀速率。因此,通过测量这些核素在岩石中的含量,可以定量估计出岩石的暴露条件和暴露年龄。1地质年代学1.1 地表暴露年龄和侵蚀速率宇宙射线在地表产生的宇宙成因核素浓度随深度的增加 而减少,因此矿物颗粒

    27、中累积的宇宙成因核素的浓度反 映了其埋藏地的侵蚀速率。低的侵蚀速率说明矿物颗粒 在地表的暴露时间更长,因而浓度较高。在确定侵蚀速率时公认的假设是:岩石长期暴露地表后,由于宇宙射线的照射,地下产生的宇宙成因核素的浓度 达到稳定状态,此时侵蚀速率为常数。在这种情况下,侵蚀速率可通过测量单个核素确定。10Be 26 Al和36c l是 AMS测量暴露年龄最常用的核素,其中1。Be和26Al主要 是从石英样品中提取,而36c l的来源要广泛得多。1地质年代学1.1 地表暴露年龄和侵蚀速率Han d werger等通过测量石英和方解石中原地产生的14 c 的含量,给出了矿石的暴露年龄。根据一种核素得到的

    28、 暴露年龄,需要假定该地区宇宙成因核素在岩石和矿物 中的产生率是已知的,但是由于产生率的不确定性至少 在5%10%而限制了测量的精确度。虽然有些宇宙成 因核素不能与其他稳定同位素充分混合均匀,但如果两 种宇宙成因核素在特定环境中的行为类似,则可能具有 恒定的相对比值。同时测量这样两种核素的优点是可以 消除宇宙射线强度引起的变化。在多种地质条件下,石 英中26Al和l OBe是测量暴露年龄和侵蚀速率的理想核素 对。Nish iizumi等利用26Al/10Be浓度比值研究了南极基 岩的暴露年龄和侵蚀速率,发现不同环境下的侵蚀速率 具有较大的差异,这些样品的最小暴露年龄都在20万年 左右,平均侵蚀

    29、速率为10 7 c m/a。1地质年代学1.2 河流、湖泊、海底阶地的年龄基岩的表面暴露年龄的测量非常直接,但是河流、湖泊、海底阶地中沉积物的定年要复杂得。这些宽平的河流阶 地提供了河流下切以及气候干扰河流系统的时间记录。Gran ger等成功利用We和26Al的浓度估计了美国弗吉尼 亚新河不同阶地洞穴淤积物的形成年龄,并估计了新河 的下切速率。Han c oc k等研究了位于美国Win d Riv er Wyomin g的河流阶地,分析了 15个阶地中的4个Be和 26Al的含量,并研究了iOBe和26Al在现代河流及这4个阶 地中浓度随深度变化的曲线,作为校正预暴露iOBe和26Al 的依

    30、据。经过校正,他们发现其中两个样品的定年比用 火山灰所定的年份小50%,并对此进行了解释,建议对 古老的阶地的定年需采用多种手段来分析多个取样点,以得到可靠的信息。1地质年代学1.3 沉积物的埋藏年龄 如果碎屑物在地表长时间暴露后被深埋与宇宙射线相隔 离,在该碎屑物中将不会有新的宇宙成因核素产生,它 们的浓度将随着时间变迁逐渐降低。目前测量沉积物的 埋藏年龄的前提是假定沉积物在埋藏前不受侵蚀作用。采用双核素定年时,通过测量沉积物石英中原地生成的 26用/1。8。浓度比值以及1哨。的浓度,就可以估计出沉 积物的埋藏年龄。1哨。和26 Al的测年范围在10500万 年,对于目前的测量水平,当探测限

    31、在10万年时,其不 确定度为100%。采用单核素定年时,沉积物石英中的 14c是最佳待测核素。由于14c的半衰期短,其测年的上 限为3万年。1地质年代学1.4 火山喷发年龄火山喷发时,灼热的岩浆从地表喷出,并在较短时间内 冷却形成坚硬的岩石。由于宇宙成因核素的原地产生率 是一定的,通过测量冷却后的火山岩暴露年龄,就可确 定火山的喷发年龄。对于年轻的火山岩,K的含量很低 以及大气中Ar的污染,常用的K-Ar法难以准确测定 火山喷发年龄。1986年,Ph il ips等测量了美国不同火山 区原地生成的36c l含量,证实了用36 c l测量火山喷发年 龄的可行性。1993年,Zred a等对取自美

    32、国内华达州南 部的Lath top Wel l s火山附近的火山岩和火山灰中36c l的 含量进行测定,得到它们的平均暴露年龄在(817.9)ka,但是不能从数据中给出Lath topWel l s火山的多次爆 发时间。1地质年代学1.5 地壳构造年代测量暴露年龄对于了解几百万年前发生的地壳构造事件有很大的贡 献。目前可采用两种方法测量古地震发生时间和地表隆升速率。1998年,Van d erWoerd等通过测量石英中的26Al和We,确定了我 国昆仑山西大滩断层的隆升速率,指出两个断层的年龄分别为(1 788+288)a 和(2914+471)a,高度为(24+3)m 和(33+4)m,隆升

    33、速率为(12.1 2.6)mm/a。基岩的悬崖断面是古地震的 最好证据,Zred a和Nol l er研究了Hebgen湖边的断层悬崖,发现在悬 崖断面上36 C1含量的变化非常有规律,至下而上36c l含量增加并形 成6个平台,分别对应年龄为0.4、1.7、2.6、7.0、20和24ka。这 一结果为地震的理论模型提供了佐证,表明36 C1可被有效地用于从 基岩的断面上提取古地震信息。2001年,Mitc h el l等通过测量以色列 北部Nah ef East断层石灰岩中的36c L建立了Nah ef East断层1.4 ka的 断层位移历史,指出在中全新世时期的3000年时间内竖直方向上

    34、发 生了高达6 m的位移。五、加速器质谱技术的应用(二)AMS技术在地球科学中的主要应用2水文14C、36c l和1291是AMS在水文学测量常用的核素。水文学中应用最成功的是地下水的定年,这些核素 是宇宙射线与大气发生作用产生后随大气降雨落到 地表,通过补给区进入含水层,而后开始衰减。在 这些核素当中,36 c l是以C1-形式存在于水中,1291 大部分是以I-形式存在,少部分与有机物结合以氧 化物形式存在;14c的存在形式多样化,主要是有机 物分子和可溶性CO2。(二)AMS技术在地球科学中的主要应用2水文C1-在地下水中的行为保守,不与水层圈岩石中的含 氯物质进行交换,在水中不自行析出

    35、,只是随地下水 迁移。如果含水层中不存在其他氯的补给,则含水层 中36c l的浓度梯度应随迁移方向光滑递减。通过测量 地下水中36 c l含量可推算地下水的年龄、来源、迁移 方向、酸性地区的渗透以及过去的气候条件、蒸发速 率。2002年Bal d erer和Syn al e用36c l示踪富含铀环境中 的地下水,测量地下水中C1的含量为L7mg/L,m(36C1)/m(Cl)=(1.957 0.041)X 10ng/g,比浅层地下水中36c l的含量要高2个量级。(二)AMS技术在地球科学中的主要应用3海洋由于地球的旋转、潮水的作用、温度和盐度的差别 及风的影响,海洋形成一个动态的系统。由于海

    36、水 中含有大量的Cl,36Q/C1丰度比低于AMS的探测 限,可用于海洋研究的宇宙成因核素有1。Be、1支、26A1和129 I。目前AMS技术在海洋领域的应用主要 在以下方面:利用核爆14c标记CO2,研究大气与 表层海水的碳交换模型和交换速率;测量宇宙成 因核素,了解很长时间内海洋物理、化学和生物过 程;测量湖水、海水、海藻中的I2%,进行核燃 料再处理设备废物示踪;测量1。Be和26 AL研究 海底沉积物、结核、结壳和海底火山。(二)AMS技术在地球科学中的主要应用3海洋2002年,沈承德等用14 C测量我国北海雷州半岛西南 部灯楼角的珊瑚礁。结果表明,在全新世高温期至少 存在9次高频率

    37、、大幅度的气候突然变冷事件,为全 新世高温期的高频气候不稳定性演化模式提供了新的 证据。Al fimov等测量了从北大西洋到波罗的海的横 断面中1291的浓度,指出波罗的海海水中的1291是经过 海底从北大西洋迁移而来。(二)AMS技术在地球科学中的主要应用4其它第四纪时代是人类历史发展的最近二百万年,在这段时 期内气候发生了剧变,人类向全球各地迁移,建立冰川 年表是古气候学中的重要研究内容。沉积物、冰芯、树 轮和岩石等记录了自然环境变化和人类发展历史,采用 AMS技术可以实现自然界中宇宙成因核素作为时间标尺 建立绝对时标精确测量第四世纪环境历史和人类活动历 史的目标。(二)AMS技术在地球科

    38、学中的主要应用4其它冰芯与历史记录、树轮、湖泊沉积物、珊瑚沉积、沉积岩、黄土、抱粉等可提取气候环境变化信息的介质相比,具有保真性强(低温 环境)、包含的信息量大(温度、降水、大气化学成分、火山喷发、植被状况、海平面状况、海平面变化、太阳活动、地磁场等)和时 间尺度长(可达几十万年),因而在过去全球变化研究中,冰芯研 究是一个极为重要的领域。人们已经在南极、格陵兰和青藏高原钻 取了相当长的冰芯进行研究,包括东方站冰芯、格陵兰岛冰芯、希 夏邦马峰达索普冰川海拔7 000 m处的冰芯、古里雅冰芯等。东方站 冰芯的温室气体记录了42万年以来全球气候和大气成分的演变历史,并提供了自工业革命以来CO2、C

    39、H4急剧增高的证据。IPCC还据此对 未来的大气状况作了推测。19962003年,EPICA对长达3 km的 Dome C冰芯的研究又将这一时间延长至过去的74万年。Green等从 In il c h ek冰川选取两段长度分别为162 m和167 m的冰芯进行36c l含量 的测定,据此分析中纬度地区的环境变化。在测量从1958年开始的 样品时,观测到核爆36c l脉冲,36c l含量是格陵兰冰川同龄样品的 210倍。(二)AMS技术在地球科学中的主要应用4其它Beer等用AMS测量了格陵兰冰芯中第Be的含量,并与1783 年至1985年的太阳黑子数进行了比较,结果显示Be与太 阳活动的H年周

    40、期之间有很强的负相关性,证实了太阳活 动对大气中宇宙成因核素产率的影响。在过去的一万年间,地磁偶极矩发生了显著的变化,Stuiv er等总结了大量实验数据,给出了过去9000年来大气 14c比活度的变化,结果表明14c产率与地磁场强度之间 存在着很好的负相关性。1994年,Mazaud等根据调整后 的Vostok冰芯积累率和冰川变薄模式重新标定了冰芯的年 龄,通过测量冰芯积累1。Be含量指出地磁场强度是影响 iOBe产率的重要因素。五、加速器质谱技术的应用(三)AMS在核物理中的应用1.放射性核素半衰期的测量放射性核素半衰期的直接测量方法是测量这个核素的 放射性活度随时间的变化关系。但对于半衰

    41、期比较长 且含量很低的放射性核素利用这种方法非常困难,甚 至是不可能实现的。测量长寿命放射性核素半衰期的 一种有效的方法就是基于关系式d N/d t=-XN,X=l n 2/T1/2其中d N/d t是放射性核素的活度,Tv 2为放射性核素 的半衰期,N为放射性核素的原子数。在测量了放射 性核素的活度和原子数之后,就可以得到放射性核素 的半衰期。(三)AMS在核物理中的应用L放射性核素半衰期的测量其中对于放射性核素的原子数可以利用普通质谱方法 进行测量,但是对于原子数目比较少的一些长寿命放 射性核素来说利用普通质谱就有很强的本底干扰而无 法测量。由于AMS具有排除分子本底及同量异位素的 能力而

    42、可以开展原子数目比较少的长寿命放射性核素 半衰期的测量。(三)AMS在核物理中的应用L放射性核素半衰期的测量目前利用AMS方法已经测量了32Si,41Ca,44Ti,60Fe,79Se,3sn等核素的半衰期。这些核素在不同的领域都 有很重要的应用。如32Si是宇宙射线与大气中的Ar散裂 反应的产物,利用它可开展海洋、地下水和沉积物等 方面的定年与示踪研究。79se和i26sn可应用于环境和核 废物储存等方面的研究。而44Ti和60Fe则是天体物理中 非常重要的两个核素,宇宙射线与陨石中的一些重核 的散裂反应形成44Ti,利用44Ti可在几百年范围内对陨 石的地球年龄进行测定,测量陨石中产生的4

    43、4Ti的丰度 可以推算近几百年宇宙射线注量率的变化。研究人员 也利用AMS方法测量到了在铁陨星中由宇宙射线产生 的60Fe,而且认为60Fe在行星的早期热源中可能扮演着 一个重要的角色。其半衰期是一个关键数据。(三)AMS在核物理中的应用2.核反应截面的测量AMS方法测量核反应截面是用该方法测量核反应产物 核素的原子数,再根据已知的照射时间和靶原子数就 可得到核反应截面。即在反应后的带有产物核靶材料 或者收集材料中加入已知数量的产物核素的稳定同位 素作为载体,然后利用化学方法将产物核素与其同位 素载体提取出来并制备成AMS测量所需的样品,由于 AMS测量某种核素的含量是通过测量同位素比来实现

    44、的,因此通过AMS测量放射性核素与所加稳定同位素 的比值Y就可以得到核反应产生的核素的原子数目 Np=yNc o Nc为加入的稳定同位素的原子数。由于 AMS测量核反应产物核素具有极高的灵敏度因此可对 一些微小核反应截面进行测量。(三)AMS在核物理中的应用2.核反应截面的测量第一个利用AMS方法测量核反应截面的工作是1980年 Paul等对26Mg(p,n)26Al的反应截面的测量。此工作的目的 就是想解决天体物理中的一个重要过程26Al(n,p)26Mg 的反应截面。由于26Al放射性同位素靶难以制备,因此 就测量它的逆反应的反应截面再利用细致平衡原理得到 26Al(n,p)26Mg的反应

    45、截面。随后有大量的利用AMS测量反应截面的工作。例如 16O(n,X)14C,36Ar(n,p)36Cl,16O(p9X)10Be,Fe(p,X)26Al,Ti(p,X)41Ca等,分别测量了IK,36C1,10Be,26Al,41Ca,得到了相应的反应截面。(三)AMS在核物理中的应用2.核反应截面的测量近期开展的与核天体物理有关的测量反应截面的工作之一就是 Ca(a,v)44底的反应截面测量,正如上面所提到的44Ti在核天体物 理中是非常重要的一个指示核素,它是通过 Ca和(X反应产生的,认 为这是在超新星爆炸过程中合成,4Ti的主要过程。此项工作就是利用 AMS技术测量相应于天体温度下此

    46、反应的截面。另一个就是中国原子能科学研究开展的有关26Al天体疑难问题的研究。在20世纪80年代根据空间探测器测量到在宇宙空间存在着大量26AL 可是利用有关核物理实验数据,人们迄今所建立的所有有关天体(包 括新星和超新星模型)几乎全无法解决星际26Al的问题:即空间产生 的26Al的数目远大于理论模型计算所得的结果。但超新星爆发时一些 重核通过融合反应可能也是星际26Al的一个重要来源。中国原子能科 学研究院的AMS实验室开展测量14N(160,a)26Al反应截面的工作,利用AMS灵敏度高的特点尽可能将反应能区向低能方向推进,以迎 合超新星爆发时的温度。德国的AMS实验室测量25Mg(p,

    47、V)26Al 的反应截面,这个过程是天体中合成26Al的重要过程。(三)AMS在核物理中的应用3.超重元素的研究 在原子序数为n o-114之间存在稳定岛的观点引发了大量 的实验去寻找稳定的或者长寿命的超重元素。总体来讲还 没有确切的证据能证明在Z=H4附近有稳定的或者长寿命 的元素存在。通过核反应产生超重元素是寻找超重元素的 一种方法。另一种方法则是在自然界中寻找超重元素。AMS则是其重要工具,第一个开展此方面研究的AMS实验 是在独居石中寻找超重元素,得到了在独居石中质量数在 345-355范围内的超重元素的含量低于10-叫(三)AMS在核物理中的应用3.超重元素的研究一个最完善的AMS实

    48、验是利用Pen n syl v an ia大学的串 列加速器寻找自然界中存在的Z=HO、A=294的元素,有人估算该元素与Pt的原始比值在0.020.06之间。受 到此估算的鼓励Pen n syl v an ia大学的串列加速器对天然 粕金中294n o的含量进行了测量。如果此核素的半衰 期为2 X 1()82,那么目前这种核素在Pt中的含量大约为 IO9,在此实验中利用飞行时间方法鉴别质量为294的 核素,得到294n o在Pt中的含量的上限为ixio-。测 量结果远低于预期的值。可能是此核素的半衰期更短 或者此核素在粕中的原始含量远小于0.01。(三)AMS在核物理中的应用3.超重元素的研

    49、究据英国新科学家杂志最新报道,耶路撒冷希伯来大学的科学家安 诺马里诺夫教授领导的研究小组通过分析针(原子序数为9。)的纯溶 液,首次观察到自然条件下存在的超重元素。他们将此锂溶液通过一 个大规模的分光计,测量其单个原子的重量,最终发现了超重元素 Un bibium,其原子序数为122,原子量超过了292。此超重元素比任何已知的原子都要重。通常情况下超重元素都很不稳 定,但科学家认为原子核较重的元素可能是稳定的。此小组表示 Un bibium的半衰期超过一亿年,但在自然界中极少存在。如果Un bibium的含量合适,科学家应该能够用AMS对其进行测 量?!五、加速器质谱技术的应用(四)AMS在天

    50、体核物理中的应用L宇宙射线研究宇宙空间存在着许多能量范围很宽的高能粒子-宇宙射 线,这些粒子少部分(2%)是由电子和正电子组成,其 余的是来自太阳和银河系的核素。AMS可用来测量由宇 宙射线在陨星、月球岩石及各种地球材料中产生的长寿 命的放射性核素。虽然宇宙射线包括各种元素,但质子 是最重要的产生放射性同位素的成分。在地球附近能量 为10l OOOOMeV的范围内(此能量范围内宇宙射线强 度最强)质子占银河宇宙射线的87%。对于太阳宇宙 射线,质子占到98%。(四)AMS在天体核物理中的应用L宇宙射线研究宇宙射线与陨星、月球岩石及地球的一些物质反应产生一些放射性 或者稳定核素。因此宇宙射线的历


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