铀钼合金燃料辐照肿胀行为综述.pdf

2023 年 25 期创新前沿科技创新与应用Technology Innovation and Application铀钼合金燃料辐照肿胀行为综述姚钦文（中国原子能科学研究院，北京 102413）金属核燃料具有导热性能好、铀密度高、增殖能力强等优点，广泛应用于研究堆、生产堆、动力堆及早期的液态金属快中子反应堆1。然而，金属核燃料存在辐照时尺寸稳定性差、与包壳材料及冷却剂相容性差、熔点低等缺点。U-Mo 合金燃料作为一种先进的金属核燃料，相对于其他金属核燃料，有较好的辐照稳定性，成为目前研究堆燃料、耐事故燃料（Accident TolerantFuel，ATF）和空间热管堆燃料的主要研究方向2。20 世纪 50 年代起，俄罗斯、美国等相继开展了 U-Mo 合金燃料研究。俄罗斯在其 BUK 空间核反应堆采用了高富集度棒状 U-Mo 合金燃料元件3，反应堆运行温度达到了 800 益，得益于合理的结构设计，BUK 成为历史上发射次数最多的空间核反应堆，其中最长的一次任务持续时间为 135 d；此外，俄罗斯开展了应用于研究堆的高密度 U-Mo 合金燃料研究工作4，在完成辐照考验的基础上，开展了单片式 U-Mo 合金燃料研究。美国针对U-Mo 合金燃料在研究堆及空间热管堆上的应用开展了相关研究，U-Mo 合金单片型燃料被选为美国高性能研究堆用燃料5，在研究堆较低的运行温度下（运行温度小于 250 益），较深燃耗下燃料的辐照肿胀成为影响 U-Mo 合金燃料入堆的关键因素之一；近年来，美国宇航局格伦研究中心（Glenn Research Center，GRC）研制了一种小型空间裂变动力系统Kilpower 空间核反应堆6，采用全固态高浓 U-Mo 合金燃料作为反应堆堆芯，工作温度接近 900 益，燃料在高温下的膨胀影响堆芯结构稳定性。过去几十年关于 U-Mo 合金燃料的大量研究工作发现，U-Mo 合金燃料的辐照肿胀效应是影响其工程化应用的关键因素；辐照过程中，U-Mo合金的微观结构、辐照温度和燃耗深度是影响 U-Mo合金燃料辐照肿胀行为的关键。作者简介：姚钦文（1996-），男，硕士研究生。研究方向为核燃料性能分析。摘要：铀钼（U-Mo）合金作为一种先进金属核燃料，相对于传统氧化物燃料具有热导率高、铀密度高等优势，成为目前研究堆、空间热管堆用燃料的研究热点。U-Mo 合金燃料存在金属核燃料共有的辐照肿胀效应，是限制 U-Mo 合金燃料应用的关键因素。相对其他铀合金燃料，U-Mo 合金具有更好的抗辐照稳定性，其辐照肿胀行为受燃耗和温度影响严重。结合金属核燃料辐照肿胀特性，简述 U-Mo 合金燃料辐照肿胀效应的机理，汇总现阶段 U-Mo 合金燃料辐照肿胀模型的研究成果并进行对比。最后对 U-Mo 合金燃料的未来发展和工程化应用进行展望。关键词：金属核燃料；铀钼合金；辐照肿胀；物性模型；效应机理中图分类号院TL62+7文献标志码院A文章编号院2095-2945渊2023冤25-0006-05Abstract:Uranium-molybdenum(U-Mo)alloy,as an advanced metal nuclear fuel,has the advantages of high thermalconductivity and high uranium density compared with traditional oxide fuel,and has become a research hotspot of fuel for researchreactors and space heat pipe reactors.The radiation swelling effect of U-Mo alloy fuel is the key factor limiting the application ofU-Mo alloy fuel.Compared with other uranium alloy fuels,U-Mo alloy has better radiation stability,and its radiation swellingbehavior is seriously affected by burn-up and temperature.According to the characteristics of metal fuel radiation swelling,themechanism of U-Mo alloy fuel radiation swelling effect is briefly described,and the research results of U-Mo alloy fuel radiationswelling model at present are summarized and compared.Finally,the future development and engineering application of U-Moalloy fuel are prospected.Keywords:metal nuclear fuel;U-Mo alloy;radiation swelling;physical property model;effect mechanismDOI：10.19981/j.CN23-1581/G3.2023.25.0026-创新前沿科技创新与应用Technology Innovation and Application2023 年 25 期本文结合金属核燃料的辐照肿胀特性，简要描述了 U-Mo 合金辐照肿胀机理，并通过总结目前已有的U-Mo 合金辐照肿胀模型，进一步掌握 U-Mo 合金燃料的材料辐照特性，为后续研究提供建议。1金属核燃料辐照肿胀简介金属核燃料的辐照行为被广泛研究，辐照肿胀现象是金属核燃料辐照行为的主要研究方向之一。金属核燃料肿胀表现为燃料体积增大，伴随着密度显著减小，其肿胀行为主要与辐照生长、空化肿胀、固体裂变产物的产生以及气体裂变产物的产生、聚集和释放有关1。金属核燃料的辐照肿胀与其辐照生长有一定关系，而金属铀合金的辐照生长与晶体的结构有关：合金元素含量较低的铀合金易产生各向异性的 琢 铀，导致辐照生长问题严重；琢 铀中存在沉淀相的合金晶粒尺寸小、机械强度高，辐照生长相对较小；稳定的 酌相铀合金晶体结构为各向同性，发生辐照生长的趋势小，具有更好的辐照稳定性；由辐照生长引起的肿胀占比较小，但易引起芯块长度变化。在较低燃耗下，金属核燃料的辐照肿胀主要与空化肿胀有关。晶粒的辐照生长产生应力场，导致晶界滑移形成裂纹而产生空洞，最终导致体积膨胀。固体裂变产物的产生引起的肿胀量同样较小，与燃耗深度变化呈近似线性关系。随着温度升高和燃耗加深，在金属核燃料中气体裂变产物导致的肿胀占比增加，成为限制铀合金燃耗提升的关键因素。总结金属核燃料辐照肿胀机理不难发现，影响金属核燃料辐照肿胀行为的主要因素为金属燃料的微观结构、辐照温度和燃耗深度。对于铀合金燃料而言，从低温到高温能保持单一 酌相的 U-Mo 合金具有相对较好的抗辐照肿胀稳定性。2铀钼合金辐照肿胀行为影响因素2.1微观结构对铀钼合金肿胀的影响金属铀（U）存在 3 种同素异形体，常温下为 琢 铀，为斜方晶格。金属铀在 668 益时转变为 茁 铀，茁 铀是典型的四方系晶格。在 7751 132 益温度范围内，转变为 酌铀，酌 铀是体心立方晶格。各向同性的 酌铀，可以避免辐照时的各向异性生长，有利于辐照尺寸稳定性7。铀合金化有利于获得各向同性的 酌相，进而提高辐照稳定性。合金元素钼（Mo）、铌（Nb）、钛（Ti）、锆（Zr）能稳定 酌相，其中U-Mo 系和 U-Nb 系中形成的亚稳态酌 相是最稳定的，这些合金处于亚稳态时可以使用。U-Mo 合金 酌 相区相对较宽，随着 Mo 含量从 3 wt%提高到 10 wt%，U-Mo 合金的抗辐照肿胀稳定性会显著提高。Mo 含量在 7 wt%以上的 U-Mo 合金，为稳定的 酌相合金，相对其他铀合金有更好的辐照稳定性及高温机械性能。关于 U-Mo 合金的最新研究表明，Mo 含量在 8 wt%以上的合金样品随炉冷却后可以得到单一、稳定的 酌相8，这对于获得室温下 酌相稳定的 U-Mo 合金而言是有利的。因此，在 U-Mo 合金工程化应用过程中，从提高燃料抗辐照肿胀稳定性角度而言，更推荐Mo 含量为 8 wt%以上的 U-Mo 合金。2.2温度对辐照肿胀的影响金属铀的辐照稳定性效应与温度有关7，在温度低于 450 益的情况下长时间辐照，琢 铀会产生辐照生长，最大的辐照生长发生在 300350 益；400450 益时发生气体肿胀；温度高于 500 益时，发生明显的气体肿胀，导致金属体积增大，铀密度显著减小。对于 U-Mo 合金而言，根据 Xiao 等9进行的气体裂变产物分子迁移聚合的动力学模拟研究结果，如图1 所示。气体裂变产物导致的肿胀与燃耗深度和温度紧密相关，裂变气体在材料中产生的气泡发生聚合与气泡间距、材料温度有关。间距越小，气泡越容易发生聚合，相应地发生气泡聚合所需的温度越低；材料温度越高，气泡越容易突破限制而发生聚合。因此，在一定燃耗深度条件下，温度越高，气泡越容易发生聚合，裂变气体气泡聚合效应越显著。这意味着在 U-Mo 合金的辐照过程中，温度越高，裂变产生的气体裂变产物越容易释放出来，U-Mo 合金的辐照肿胀效应越显著。同时，也注意到气体裂变产物对 U-Mo 合金辐照肿胀的影响，限制了该合金在高温、高燃耗下的应用。2.3燃耗深度对辐照肿胀的影响在辐照条件下，随着燃耗的加深，固体裂变产物和气体裂变产物不断产生。气体裂变产物中的稀有气体氙（Xe）和氪（Kr）不溶于固体，更倾向于沉积在固体内形成气泡。燃料肿胀的大小主要取决于辐照过程中气泡的形态。对于 U-Mo 合金而言，裂变气体沉积在稳定的面心立方纳米气泡超晶格中，这些纳米级的气泡超晶格在裂变密度小于 3伊1021fissions/cm3时保持稳定，燃料的膨胀量很小，与裂变密度变化呈现出线性关系。7-2023 年 25 期创新前沿科技创新与应用Technology Innovation and Application当裂变密度在 2.5伊10213.5伊1021fissions/cm3之间时，气体裂变产物引起的肿胀相对于固体裂变产物引起的肿胀逐渐增加，这种转变的产生是辐照诱导 酌 铀再结晶产生的晶粒细化导致的。晶粒细化使得晶界表面积增加，裂变气体形成的气泡在晶界上形成核并生长。同时，燃料的再结晶伴随着受影响区域内纳米气泡晶格的坍塌，导致纳米气泡晶格内的超压气体释放，这些释放出来的气体被晶粒细化后的亚微米颗粒边界上形成的气泡群收集，而致使气体裂变产物引起的肿胀增加10。晶粒细化开始发生时，对应的裂变密度和晶粒细化随裂变密度增加而变化的速率会显著影响较高裂变密度下 U-Mo 合金燃料的总膨胀量。图 2 为 U-Mo 合金燃料中裂变气体气泡形态的发展过程5。渊c冤1 000 K渊d冤1 400 K图 1U-Mo 合金裂变气体聚合的分子动力学模拟结果9渊a冤500 K渊b冤900 K图 2U-Mo 合金燃料中裂变气体气泡形态的发展过程3铀钼合金辐照肿胀行为模型目前，针对 U-Mo 合金辐照肿胀效应研究可收集到的数据主要集中在较低温度（温度低于 250 益）下。在较低温度应用场景下，能有效缓解高温对 U-Mo 合金辐照肿胀的不利影响，提高燃料的燃耗深度。另外，低温下 U-Mo 合金的辐照肿胀很大程度上与温度、燃料的金相、制造工艺和辐照条件无关，主要受燃耗深度的影响。根据 Hofman 和 Walter 以及 Kim 和 Homan 的研究表明5，裂变密度每变化 1021fissions/cm3，U-Mo 合金的辐照肿胀变化应在 2%4%之间。下面对较低温度下 U-Mo 合金的辐照肿胀模型进行描述。针对 U-Mo 合金辐照肿胀的特性，研究者基于整渊a冤裂变密度在 2.0伊1021fissions/cm3时的气泡超晶格渊b冤裂变密度在 3.0伊1021fissions/cm3时晶界处的裂变气泡聚集渊c冤裂变密度在 7.5伊1021fissions/cm3时的微米级裂变气泡8-创新前沿科技创新与应用Technology Innovation and Application2023 年 25 期体板式 U-Mo 合金燃料辐照考验数据，对低温下燃料的辐照肿胀行为进行了建模。Perez 和 Robinson 通过测量板厚数据计算获取燃料肿胀量，构建了 U-Mo 合金燃料辐照肿胀的经验模型5值为 云d约6.8，单位为 1021fissions/cm3。Perez 和 Robinson 利用金相检验图像进行计算获得燃料辐照肿胀量，构建了 U-Mo 合金辐照肿胀的经验模型5越23.87+7.27伊（Fd-3）+0.374伊（Fd-3）2，（2）式中：云d取值为 云d约8.2，单位为 1021fissions/cm3。Perez 和 Robinson 拟合得到的经验公式（1）和公式（2）计算值与燃料肿胀实际值之间的标准差，分别为12.41%和 13.07%。Wachs 等人基于辐照后检验（PIE）肿胀的实验数据，构建了 U-Mo 合金辐照肿胀模型5式中：云d取值为 云d跃0.5，单位为 1021fissions/cm3。此外，Wachs 基于超声检测得到的肿胀数据构建了 U-Mo 合金辐照肿胀模型5式中：云d取值为 云d跃0.5，单位为 1021fissions/cm3。Rest 基于 600 益以下 U-Mo 整体板式燃料辐照的文献，对燃料辐照肿胀进行建模，将固体裂变产物和气体裂变产物引起的肿胀分开描述，并提出固体裂变产物引起的肿胀是裂变密度的线性函数，具体表达式如下11当 云d臆3，当 云d跃3，为 1021fissions/cm3。此外，Kim 等12也构建了 U-Mo 合金燃料辐照肿胀与裂变密度的经验模型。该模型假设在低裂变密度下（裂变密度小于 3.0伊1021fission/cm3）存在线性膨胀相关性，在较高裂变密度下由于裂变气泡的形成和增长而增加相关性。该模型采用的数据统计方法与 Perez、Robinson 和 Wachs 均不同。前者是基于辐照后对有限数量的燃料板进行燃料厚度测量而建立的，即建立该模型的数据集经过了筛选，去除了不具代表性的异常值。而后者使用了所有的数据，即使数据中包括了一些异常值。Kim 等12提供的 U-Mo 合金燃料辐照肿胀模型如下当 云d臆3，当 云d跃3，式中：云d单位为 1021fissions/cm3。Robinson 和 Williams 等为更充分地预测高裂变密度下 U-Mo 合金的肿胀行为，通过分析辐照条件下 U-Mo 合金单片型燃料的 18 000 多个厚度数据点，建立了与裂变密度相关的 U-Mo 合金燃料辐照肿胀模型3式中：云d单位为 1021fissions/cm3。将上述模型绘制如图 3 所示。结合图 3 分析上述各研究者关于 U-Mo 合金燃料的辐照肿胀模型不难发现，不同 U-Mo 合金燃料的辐照肿胀模型整体趋势大致相同；Rest 模型与 Kim 和 Hofman 模型一致性较好；Perez 和 Robinson 模型在较低燃耗下不建议使用，与其他模型偏差较大。此外，分析各模型可以看出，在较低温度下，U-Mo 合金燃料的辐照肿胀随燃耗变化呈现出两段式，裂变密度小于 3.0伊1021fission/cm3时，燃料的辐照肿胀与裂变密度呈线性关系，且肿胀量相对较2dd020.608.0330.9243VFFV，（1）0VV式中：为总的辐照肿胀，单位为%；云d为裂变密度，取2dd018.159.5630.1223VFFV，（3）2dd019.726.7330.4853VFFV，（4）000sgVVVVVVd0s3.5VFV，（5），（6）d0g1.8VFV，（7）2dd0g5.402.1030.4303VFFV，（8）0sVV式中：为固体裂变产物引起的肿胀量，单位为%；为气体裂变产物引起的肿胀量，单位为%；云d单位0gVVd05.0VFV，（9）2dd0156.330.333VFFV，（10）2dd04.000.613VFFV，（11）0VV9-2023 年 25 期创新前沿科技创新与应用Technology Innovation and Application小；裂变密度大于 3.0伊1021fission/cm3时，U-Mo 合金燃料的辐照肿胀量逐渐增加，这与裂变气体的释放密切相关。图 3低温下 U-Mo 合金辐照肿胀模型对比值得注意的是，到目前为止，所有研究者关于 U-Mo 合金燃料辐照肿胀行为的研究数据都是在较低温度下获得的，假定了 U-Mo 合金燃料辐照肿胀行为与功率或温度无关，仅依赖于裂变密度的变化，即燃料的辐照肿胀模型仅与燃耗相关。4结束语结合金属核燃料辐照肿胀特性，总结了 U-Mo 合金燃料辐照肿胀效应的影响因素，并分析了几种 U-Mo 合金燃料辐照肿胀模型，主要结论如下。U-Mo 合金燃料的辐照肿胀行为与 U-Mo 合金的相、辐照温度和燃耗深度有关。酌 相稳定的 U-Mo 合金具有更好的抗辐照肿胀稳定性；在较低的辐照温度下，燃料的辐照肿胀行为与燃耗相关，随燃耗深度变化呈现出分段式；在较高燃耗下，气体裂变产物的释放成为影响 U-Mo 合金燃料辐照肿胀行为的关键因素。目前针对 U-Mo 合金燃料辐照肿胀行为的研究大多在较低温度下，忽略了温度对 U-Mo 合金燃料辐照肿胀的影响。针对高温下 U-Mo 合金燃料辐照肿胀研究的数据较少，空间热管堆用 U-Mo 合金燃料工作温度为 700900 益，为满足 U-Mo 合金燃料在空间热管堆中的应用，需进一步开展高温下 U-Mo 合金燃料的辐照肿胀行为研究。参考文献院1 周邦新.核反应堆材料M.上海：上海交通大学出版社，2021.2 YIN C G，CHEN J G，SUN C L，et al.Research status andprogress of U-Mo alloy fuel in Nuclear Power Institute ofChina J.Atomic Energy Science and Technology，2009，43（z2）：389-393.3 El-Genk M S.Deployment history and design considerationsfor space reactor power systemsJ.Acta Astronautica，2009，64（9-10）：833-849.4 VATULIN A，MOROZOV A，STETSKY Y，et al.俄罗斯高密度 U-Mo 燃料研究J.国外核动力，2007，28（4）：28-30.5 RobinsonAB，WilliamsWJ，HansonWA，etal.Swelling of U-Mo Monolithic 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