两种符合计数方法测131I核素活度.pdf

采用数字符合计数法对放射性核素 进行了活度测量，并对这 种方法得到的测量结果进行了不确定度评定。道分别采用了以氩甲烷为工作气体的流气式正比计数器（）和制样简单的液体闪烁计数器（）探测 射线。同时，运用可实现短寿命核素活度测量的数字符合计数法对 、脉冲序列文件进行离线处理，经过死时间修正和符合分辨时间修正后，给出用于效率外推的符合计数。结果表明，种测量方法得到的 核素的比活度在不确定度范围内一致，相对标准偏差为 。关键词：计量学；数字符合；效率外推；（）；（）中图分类号：文献标识码：文章编号：（），（，；，）：（）（），（）（），、，：；（）；（）收稿日期：；修回日期：基金项目：山西省基础研究面上项目（）引言 是一种重要的医用核素，广泛应用于甲状腺亢进症的诊断和治疗 。另外，也是一类重要的核反应产物，是核设施安全运行监测和流出物监测的主要目标核素之一。因此，核素的高准确度活度绝对测量对于满足应用领域的量值溯源需要具有重要意义。然而，由于 的衰变方式较复杂，半衰期短（）且易于挥发，尤其衰变子体中存在 同质异能态核素，使得 的活度准确测量比较困难。在放射性活度计量领域，目前可用于 活度测量准确度较高的方法包括 液体闪烁效率示踪法、（）反符合法、（）符合计数法和 （）符合计数法等。年，通过 液体闪烁效率示踪法 ，用核素作为示踪核素，实现了 的活度绝对测量，测量不确定度为 ，证明液体闪烁效率示踪法可以用于复杂衰变核素 的活度测量。年，姚顺和建立了 （）（）反符合测量装置，并在该装置上完成了复杂衰变核素 的活度测量，测量不确定度为 （）；同时还采用传统的 效率外推法对 进行了活度测量，测量不确定度为 （）。传统的符合计数法采用模拟电子学进行信号处理 ，需多次测量才能得到不同阈值条件下的符合计数用于效率外推，对于半衰期短的核素来说，存在一定困难，且这类系统的采购和维护费用高昂，并需要经验丰富的技术人员进行数据收集；而数字符合计数法 在减少测量时间、扩展测量范围上都有很大的优势。数字符合计数法是离线给出符合计数，只需一次测量就能实现效率外推，使得短寿命核素的绝对测量成为可能。年，姚顺和采用数字符合法对 进行了活度测量，测量不确定度为 （）。年，通过 （）符合效率外推法实现了 的活度测量 ，测量结果的不确定度为 （），证明 （）符合效率外推法可用于 核素的活度绝对测量。年，通过 液体闪烁效率示踪法和 （）符合效率外推法 ，实现了 的活度绝对测量，测量结果的相对标准不确定度分别为 （）、（），种测量方法得到的 核素比活度在不确定度范围内一致。（）数字符合计数法以 流气式正比计数器（）为 粒子探测器，在用 作 粒子探测器时需将测量样品制成薄膜源，制备 薄膜源的工艺较为复杂：）捞取聚氯乙烯 聚醋酸乙烯共聚物（）衬托膜；）利用真空镀膜机给衬托膜双面镀金；）给衬垫层喷涂悬浮液；）放射性核素母液滴定；）对放射源进行干燥处理。（）数字符合计数法与 （）数字符合计数法相比，优点是信号处理与修正方法相对简单。（）数字符合计数法以液体闪烁计数器（）作为 粒子探测器，测量样品为液闪源。液闪样品具有制样简单、无自吸收问题等诸多优点。通过新发展起来的 （）符合效率外推法实现了 核素的活度测量 ，测量结果的不确定度为 （）；同时通过 效率示踪法进行了测量结果的交叉验证，测量结果的不确定度为 （），种测量方法得到的 核素比活度在不确定度范围内一致，证明了 （）符合效率外推法可用于复杂衰变核素 的活度测量。为了建立 活度的绝对测量能力，本文采用 （）和 （）种数字符合计数法对 核素进行了活度测量研究，并对这 种方法的测量结果进行了不确定度评定。样品制备 液闪源的制备使用由 稳定碘、和 组成的碘的载体溶液对 放射性溶液进行稀释及转移。将 闪烁液、碘的载体溶液以及约 的 放射性溶液依次加到 规格的低钾硼硅玻璃瓶内制成液闪源，见图 所示。同时制备无放射性 溶液的本底样品，避光保存。图 放射源 薄膜源的制备将 放射性溶液存储于聚氯乙烯 聚醋酸乙烯共聚物（）的薄片上制成 薄膜源，如图 所示。首先利用水面铺散法捞取 衬托膜；为了防止测量时 膜上电荷堆积造成的计数不稳定，用真空镀膜机给薄膜双面镀金；为使 放射性溶液均匀地分布在薄膜上，给薄膜喷涂悬浮液（硅溶胶抗静电剂无水乙醇 ）；最后将 的 放射性溶液和 浓度为 （与 形成 沉淀，可以减少 的挥发损失）滴在薄膜上 ，密封避光晾干后（见光分解），得到 薄膜源。同样的方法制备了 个满足测量要求的 薄膜源。测量放射性核素的活度测量依赖于不同参数，特别是核素的衰变方式。衰变纲图如图 所示。图中数字 ，表示发射能量为 的 射线的概率为 ，其它数字含义相同。是 种 衰变核素，有 个 衰变分支，第 卷第 期罗丽峰等：两种符合计数方法测定 核素活度主要发射最大能量为 （）的 射线；且其衰变子体在退激过程中释放出 条 射线，能量处在 范围内，主要发射能量为 （）的 射线。而最大能量为 的 射线和能量为 的 射线存在级联关系，因此本文采用 数字符合计数法对 核素进行活度测量。测量装置结构框图见图 所示。核素纯度测量为了检测样品中是否含有其它放射性人工杂质核素，以便得到较为准确的实验结果，本文使用 谱仪对 标准溶液进行了核纯分析。核纯分析时使用的点源由稀释后的放射性溶液制备而成，将其放在距离 探头表面正上方 的位置，由专图 衰变纲图 用支架支撑。图 为 核素的 能谱图。图 符合计数测量装置结构框图 图 谱图 由图 可见，在 谱仪探测下限内，放射源中无其它人工放射性杂质核素，满足测量要求。（）符合测量中国计量科学研究院自制的 （）符合计数测量装置由 个三管双管符合比（）计数器和 个放置于液闪计数器下型号为 的圆柱形 （）闪烁探测器组成 。液闪源制备完成后开始测量，将本底小瓶和 个 液闪源样品依次放在 （）符合计数测量装置的光室内，由液体闪烁计数器探测 信号，（）闪烁探测器探测 信号，然后设置测量参数，开始测量。为了获得足够好的统计性，每个源测量 ，由数字符合计数系统分别采集 、脉冲的时间、能谱等信息，采集到的 、脉冲序列信息由数字符合计算软件对其进行符合计算、计数率修正，获得 、真计数率及符合真计数率，然后通过符合外推得到活度。数字符合计数系统采集信号的过程是：首先在数计量学报 年 月据采集软件中设置合适的、阈值，设置原则是既可以卡掉大部分噪声又可以让 、信号尽可能多地通过；接着由采样率为 的采样 对时间宽度为 的液闪快信号以及若干 的 慢信号进行同步采集；然后由脉冲形状甄别模式（）对脉冲过阈时间、幅度进行提取；最后生成 道、道列表模式文件。采集到的 、脉冲序列信息由数字符合计算软件对其同时施加死时间和符合分辨时间，获得 、观测计数及符合计数；然后对 、观测计数及符合计数进行死时间修正和符合分辨时间修正（偶然符合修正），获得 、真计数和真符合计数。为解决 探测器对 灵敏度的问题，使用 效率外推技术获得待测核素活度值 ，。记数字符合计算得到的 事件计数率为，事件计数率为，符合计数率为，则有：（）()（）（）（）()（）式中：表示待测核素的总内转换系数；表示 探测器对内转换电子的探测效率；表示 探测器对符合事件的探测效率；表示 探测器对 事件的探测效率；为常数；为放射源 的活度。对于复杂衰变核素，为（）的函数，效率外推法是通过改变 表观效率（），得到不同的 散点值，用最小二乘法对散点进行拟合，当将 外推到 时，就可直接从拟合的直线得到放射源活度 。（）符合测量 （）符合计数测量装置由 个用于探测 射线的圆柱形 计数器和个用于探测 射线的正比计数器（）组成 ，正比计数器的工作气体为氩甲烷气体。个 的圆柱形 计数器分别放置于 的上端和下端。将 薄膜源放置于 的中心位置，打开进气阀，向腔体内充入氩甲烷气体（氩气 甲烷）。首先由符合软件对进入数字化仪的 、信号施加 的扩展死时间；然后再施加 的延迟时间，输出的 、信号进入符合分辨时间为 的符合单元，完成符合，给出符合计数率。计数率、计数率和符合计数率经过死时间修正和符合分辨时间修正，修回到参考日期，得到 、真计数率和符合真计数率，运用 效率外推技术获得待测源活度值。结果 （）符合计数法 效率外推曲线如图 所示。探测效率为 液闪源的最高 探测效率，由实验数据再通过公式 计算得到。图 中，样品源的 探测效率均为 ，达到了符合测量的要求。由（）线性拟合得到的 核素的活度为 ，由（）二阶拟合得到的 核素的活度为 ，二者的相对标准偏差为 ，表明 种拟合方法的外推一致性较好。表 为 （）符合测量得到的 核素的比活度结果，表 给出了 （）符合测量各不确定度分项的值及合成标准不确定度 。图 （）效率外推曲线 （）表 （）测量结果 （）样品编号活度 质量 比活度 最高探测效率（）比活度相对标准偏差（）图 为 （）符合计数法 效率外推曲线图，表 为 （）符合测量得到的 核素的比活度结果，表 给出了 （）符合测量各不确定度分项的值及合成标准不确定度。第 卷第 期罗丽峰等：两种符合计数方法测定 核素活度表 （）测量的不确定度 （）（）不确定度来源相对不确定度测量变异性 半衰期修正 质量 死时间 符合分辨时间 效率外推 相对合成标准不确定度 相对扩展不确定度（）表 （）测量结果 （）样品编号 活度 质量 比活度 最高探测效率（）比活度相对标准偏差（）图 （）效率外推曲线 （）采用 （）符合计数法和 （）符合计数法得到的 核素的比活度结果见图 所示，采用 （）符合计数法得到的 核素的比活度为 ，采用 （）符合计数法得表 （）测量的不确定度 （）（）不确定度来源相对不确定度测量变异性 半衰期修正 质量 死时间 符合分辨时间 效率外推 相对合成标准不确定度 相对扩展不确定度（）到的 核素的比活度为 ，参考时间为 ：，二 者 的 相 对 标 准 偏 差 为 ，种方法获得的比活度的不确定度主要来源于测量变异性。图 两种方法的比对结果 结论通过 （）和 （）种数字符合计数法实现了半衰期短、衰变方式较复杂且易挥发的放射性核素 的活度测量。制备的 液闪源用于 （）实验测量，制备过程简单，无自吸收问题，显著缩短了实验周期，测量结果的合成标准不确定度为 （）。同时，通过在滴有 放射性溶液的薄膜上，滴加 溶液，生成 沉淀，抑制 的挥发，从而成功制备了用于 （）实验测量的 薄膜源，完成了 （）实验测量，测量结果的合成标准不确定度为 （）。应用数字符合技术，进行一次测量就可以完成效率外推，减少了测量时间，提高了测量精度，计量学报 年 月扩展了测量范围。种方法得到的 核素的比活度在不确定度范围内相一致。参考文献 石峰，柴文文 甲状腺功能亢进 治疗进展及争议 医学与哲学，（）：，（）：，：，（）：姚顺和 （）（）反符合测量方法研究 北京：中国原子能科学研究院，杨丽艳，汪建清，姚顺和，等 反符合法测量 放射性溶液的活度 原子能科学技术，（）：，（）：，（），（）：，：，（）：，：，：，（）：，（），（）：（）：，：唐豪 基于数字符合装置的 与 活度绝对测量方法实验研究 南昌：东华理工大学 ，（）：，（）：，（）（），：，（）：，测量不确定度评定与表示 刘佳煜，郭涛，朱惠臣，等气载氚监测仪校准用氚化甲烷体积活度测量方法及其不确定度分析 计量学报，（）：，（）：唐豪，范富有，梁臖成，等 （）符合法测量 核素活度及不确定度评定 计量学报，（）：，（），（）：第一作者：罗丽峰（），女，山西朔州人，太原理工大学硕士研究生，研究方向为放射性核素活度测量。：通讯作者：徐强（），安徽肥东人，太原理工大学高级实验师，主要从事大学物理实验教学与管理、核物理理论与实验等方面的工作。：第 卷第 期罗丽峰等：两种符合计数方法测定 核素活度