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湘中坳陷邵阳凹陷佘田桥组下段古气候变迁及其对海洋碳循环的影响陈林，刘安*，田巍，李海，张保民，陈孝红，吕嵘CHEN Lin,LIUAn*,TIAN Wei,LI Hai,ZHANG Bao-Min,CHEN Xiao-Hong,L Rong1.中国地质调查局武汉地质调查中心（中南地质科技创新中心），湖北 武汉 430205；2.中国地质调查局南方复杂构造区页岩气研究中心，湖北 武汉 4302051.Wuhan Center,China Geological Survey(Geosciences Innovation Center of Central South China),Wuhan 430205,Hubei,China;2.Shale Gas Research Center in Complex StructuralArea of South China,Wuhan 430205,Hubei,China摘要：湘中坳陷泥盆系发育多套富有机质页岩，是华南重要的页岩气勘探目标层系。为揭示该层系有机质富集及海洋碳汇演化过程，本研究主要应用地球化学方法对邵阳凹陷上泥盆统佘田桥组下段沉积时期古气候变迁及其对古海洋环境碳循环的影响进行分析。结果显示，Rb/Sr、Ln(Al2O3/Na2O)和C值等3个指标在佘田桥组下段下部发育共轭相对高值段，指示该段早期存在较明显的向相对温暖潮湿条件的气候转化事件。化学风化作用指标 CIA（Chemical index of alteration）、CIW（Chemical Index ofWeathering）和PIA（Plagioclase Index of Alteration）在该段下部和上部呈现相对高值段，指示该段主要形成于干冷气候条件，其中早期和晚期属于两期温暖潮湿气候，而早期温湿事件更为显著。气候变化与TOC和碳同位素13C分布之间关系揭示了气候变迁驱动有机质的相对富集和13C的正偏，对海洋碳循环产生了广泛影响。关键词：佘田桥组下段；古气候；碳循环；邵阳凹陷；湘中坳陷中图分类号：P534.41；P618.130.2文献标识码：A文章编号：2097-0013（2023）02-0309-11Chen L,Liu A,Tian W,Li H,Zhang B M,Chen X H and L R.2023.Paleoclimate Variations ofthe Lower Member of Shetianqiao Formation in Shaoyang Sag,Xiangzhong Depression andIts Influence on Marine Carbon Cycle.South China Geology,39(2):309-319.Abstract:The Devonian in the Xiangzhong Depression is an important shale gas exploration target in SouthChina,with the development of multiple sets of organic-rich shales.In this study,the geochemical methodsare used to reconstruct the paleoclimate variations and the possible influence on carbon cycle during the depo-sition of the Upper Devonian lower member of Shetianqiao Formation in Shaoyang Depression.This studywill help to reveal the accumulation of organic matter and the evolution process of marine carbon sinks.Theresults show relatively high values in Rb/Sr,Ln(Al2O3/Na2O)and C in the lower part of the lower member ofShetianqiao Formation,indicating an obvious transition of the climate to a relatively warm and humid state inthe early stage.Chemical weathering indexes CIA,CIW and PIA yielded relatively high values in the lower收稿日期：2023-4-18；修回日期：2023-5-22基金项目：湖北省自然科学基金项目（2021CFB293）；中国地质调查局武汉地质调查中心潜龙计划青年人才项目（QL2022-04）；中国地质调查局地质调查项目（DD20190781、DD20221659）第一作者：陈林（1989），男，高级工程师，主要从事沉积学研究和页岩气地质调查工作，E-mail：通讯作者：刘安（1981），男，正高级工程师，主要从事沉积成因及油气保存方面研究，E-mail：第39卷 第2期2023年6月华 南 地 质South China GeologyVol.39,No.2,309-319Jun.,2023doi:10.3969/j.issn.2097-0013.2023.02.009华 南 地 质2023 年and upper parts,indicating that the lower member of Shetianqiao Formation was mainly formed in cold anddry climate conditions,with two stages of warm and humid climate conditions developing in the early andlate stages.In addition,the early event might be more significant.The relationship between climate changeand the distribution of TOC and carbon isotope 13C indicates that climate might have driven the accumula-tion of organic matter in the sediment and the development of a positive bias of 13C in the lower member ofShetianqiao Formation.Our study indicates the climate variations during that period had a wide impact on themarine carbon cycle.Key words:Lower member of Shetianqiao Formation;paleoclimate;carbon cycle;Shaoyang sag;Xiang-zhong Depression湘中地区自晚古生代以来发育了多套黑色富有机质泥页岩层系，其中上泥盆统佘田桥组是区域上泥盆系最为重要的一套海相富有机质页岩，该套页岩形成于泥盆纪海侵最为广泛时期，具有分布广、厚度大等特征，是近年来湘中地区最重要的页岩气调查层系之一（陈洪德和曾允孚，1989；ChenL et al.,2021a；陈林等，2021；刘安等，2021）。近年来湘中地区上泥盆统页岩气调查取得了重要发现，证实了该层系的页岩气资源潜力。由于大陆风化条件和气候条件对沉积盆地陆源碎屑输入、营养物质供给、水体分层等产生了重要影响，因此其对黑色泥页岩形成、有机质富集、海洋碳循环等具有一定程度的控制与驱动（Ma P F et al.,2015;Chen L et al.,2021b,2022;Xu C et al.,2021）。前人研究表明，大陆风化作用的增强能够导致沉积盆地营养物质通量增加从而造成水体初级生产力提高，进而促进有机质的埋藏与富集（张逊等，2018；周国晓等，2020；丁江辉等，2021）；气候条件变冷能够导致海平面降低，造成水体氧化还原条件的变化，从而对有机质保存产生重要影响（陆扬博等，2017；Lu Y B et al.,2019;拜文华等，2019；郑宇龙等，2019;Xiao B et al.,2021）。然而当前针对区域上佘田桥组的古气候研究及其海洋环境影响，尤其是富有机质页岩段研究较少（田巍等，2019；吕嵘等，2020），这制约了对该沉积时期海洋碳循环驱动机制的深入认识。因此，开展佘田桥组富有机质页岩段古海洋环境尤其是古气候特征及演化分析对揭示佘田桥组沉积成因及古海洋环境演化等具有重要意义。本次研究在系统地球化学采样测试基础上，开展邵阳凹陷佘田桥组古气候特征分析，进一步探讨其对海洋碳循环的影响，以期为湘中地区富有机质泥页岩成因及古海洋环境演化研究提供一定的参考。1 区域地质概况湘中坳陷是一个主要以变质岩系为基底，在其上覆盖以上古生界-中三叠统的碳酸盐岩为主夹多套碎屑岩系的准地台型沉积坳陷，构造单元可进一步划分为零陵凹陷、邵阳凹陷、涟源凹陷、湘潭凹陷等多个内部凹陷（敬乐等，2012；罗小平等，2012；陈林等，2019）。其中邵阳凹陷主要出露中泥盆统-下三叠统。凹陷内发育一南北走向向西突出的祁阳弧弧形褶皱带，进一步依据构造样式和地层厚度差异划分为东部断块带、中部褶皱带和西部断褶带（柏道远等，2006）。本次研究的湘双地1井主要位于邵阳凹陷东部断块带（图1）。佘田桥组沉积时期邵阳凹陷主要受断裂控制，发育多个裂陷盆地，主要继承前期中泥盆世台间盆地-台地相间古地理格局，发育区域上分布最为广泛的黑色富有机质泥页岩层系，其中佘田桥组下段泥页岩段地层厚 60350m，主要为一套深水台盆相深灰色、灰黑色薄层状硅质岩、钙泥质硅质岩、硅质页岩、页岩，夹透镜状或薄层状泥质灰岩、灰岩。其下部与中泥盆统棋梓桥组深灰色中层状泥晶灰岩、泥质灰岩整合接触，泥页岩段上部与上泥盆统佘田桥组中段深灰色-灰黄色薄至中层状泥灰岩整合接触。2 样品处理及实验方法本次研究的样品均采自于湖南邵阳湘双地1310第39卷 第2期井佘田桥组下段，共采集样品28件（表1、图2）。主要选择新鲜样品在无污染条件下磨碎至0.071 mm，用于元素含量测试及TOC测试。主量、微量元素测试均在自然资源部中南矿产资源监督检测中心完成。主量元素含量分析采用玻璃熔片法，在X射线荧光光谱仪（XRF，型号：Axios MAX）上测定，XRF的分析精度优于5。微量元素主要采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS，型号：X Series II）测定，分析精度优于5%。TOC主要采用碳硫分析仪（型号：LECO CS-600）进行测试，分析精度优于0.310-6。3 元素比值指示的古气候特征通常在化学风化过程中，岩石中的Rb在风化作用中相对较为稳定，其会被风化产物粘土矿物吸附而保留在原地，而Sr则对古气候变化较为敏感，会被溶解在地表水中而被淋滤，因此前人将Rb/Sr比值用作古风化强度的良好指代指标（李志文等，2015；杨帅斌等，2017；傅寒晶等，2021）。其高值通常代表了相对温暖潮湿气候条件，并表现出具有较强化学风化的特征，低值常代表干冷气候条件，具有较弱的风化特征（Chen S Y et al.,2005;戴贤铎等，2018）。由于晶格参数的限制，Sr很容易进入碳酸盐矿物，而Rb则很难，因此针对泥岩、灰岩、泥灰岩等细粒沉积物较难开展岩性判断时，需分析其主要元素组成对Rb/Sr比值的影响，进而判断该指标的气候条件分析适用性。研究区样品SiO2、Al2O3和CaO等3种主量元素总和为61.04%81.93%，烧失量为 6.68%36.33%，因此 SiO2、Al2O3和 CaO 是样品的主要元素组成。3种主量元素与Rb/Sr比值的相关系数R为0.54、0.69和-0.65（图3），R2均小于0.5，整体相关性较差，因此整体上区内细粒沉积岩性变化对Rb/Sr比值影响较小，可应用于气候条件分析。佘田桥组下段Rb/Sr主要为0.0060.823，平均为0.232（图2）。自下而上表现出先增大后减小，然后再增大的特征，相对高值段主要发育于下部和上部，指示气候在整体相对干冷背景下存在温湿气候条件。前人研究表明受风化作用影响，硅酸盐矿物中Na、K、Ca等离子会被淋滤而大量运移，而硅酸盐矿物中的Al会在风化产物中以粘土矿物的形式被大量保留在物源区（傅寒晶等，2021）。因此，图1 湘中坳陷构造单元划分及泥盆系沉积充填演化Fig.1 Tectonic unit division and Devonian sedimentary filling evolution in Xiangzhong Depression陈林等：湘中坳陷邵阳凹陷佘田桥组下段古气候变迁及其对海洋碳循环的影响311华 南 地 质2023 年表1 湘双地1井主量元素、微量元素和总有机碳测试含量Table 1 Contents of major elements,trace elements,and total organic carbon in well Xiangshuangdi 1样品号SD1-1SD1-2SD1-3SD1-4SD1-5SD1-6SD1-7SD1-8SD1-9SD1-10SD1-11SD1-12SD1-13SD1-14SD1-15SD1-16SD1-17SD1-18SD1-19SD1-20SD1-21SD1-22SD1-23SD1-24SD1-25SD1-26SD1-27SD1-28深度（m）1140.201148.601154.601159.901165.401171.001180.601187.201194.101203.101228.501235.101243.001250.401256.301264.301271.001275.401278.701284.801289.301293.401297.601302.801312.701321.101329.101331.70SiO2（%）62.1656.7161.0258.4252.2055.4553.489.7713.5616.1518.2125.0038.8453.5647.4948.3841.3842.3239.0053.9441.8351.8640.2458.9234.8315.1817.698.80Al2O3（%）11.1111.5817.5416.6714.4314.5511.751.033.544.182.506.029.529.977.908.519.7410.848.9412.1212.8812.5011.638.0311.081.403.060.87Fe2O3（%）0.780.541.241.791.001.321.110.210.520.130.270.501.580.921.081.931.251.010.922.553.780.561.851.573.391.091.490.43FeO（%）2.983.973.413.293.583.273.150.290.220.820.711.712.122.151.340.861.912.581.301.070.761.562.301.102.420.610.670.77CaO（%）7.399.702.374.449.687.9211.7251.3246.4841.4143.2232.4119.7414.0019.6317.3719.7416.8623.3710.2614.0811.9617.8213.1115.9346.3042.7151.37MgO（%）1.711.821.791.841.861.941.680.780.922.261.272.373.101.591.501.312.193.401.601.913.622.683.381.206.611.030.900.90K2O（%）2.442.173.653.562.703.172.560.200.870.970.541.362.091.991.821.932.222.481.993.123.093.122.571.982.880.400.760.23Na2O（%）0.810.900.900.850.740.780.740.190.300.360.260.560.420.640.390.370.340.340.330.280.400.220.260.140.180.080.070.06TiO2（%）0.640.580.760.680.630.570.540.040.090.120.110.210.420.500.400.290.360.400.360.430.420.410.350.270.370.070.140.04P2O5（%）0.110.130.100.110.120.100.090.050.040.040.090.060.110.080.130.120.170.120.120.120.130.150.100.180.070.070.060.04MnO（%）0.080.140.040.060.110.090.100.040.020.020.040.030.160.040.030.050.140.190.220.030.040.020.030.030.050.020.010.02灼烧减量（%）9.3411.206.687.8012.4310.3312.5635.8533.2533.2732.6029.3821.5214.1918.0018.6820.1919.0221.5013.8618.6814.6719.0713.2621.8233.6032.3036.33Rb（10-6）10410311314810894.011610.443.650.228.474.211297.697.310110713310315216615013210714418.231.610.1Sr（10-6）35860020627067244163117201300136086812807685927627128646531060285358260398336175466317379Sc（10-6）10.611.212.613.211.912.610.62.524.625.894.367.4511.010.79.4011.511.113.110.311.713.112.512.19.3412.53.054.392.83Th（10-6）13.412.012.512.212.811.310.80.892.263.222.884.889.5010.59.168.728.068.708.529.019.308.698.796.087.622.083.591.35Zr（10-6）21917420518818516014815.329.039.937.459.411815412277.189.510196.110610893.495.467.890.227.756.120.5总有机碳（%）0.270.320.410.390.380.390.340.220.811.050.261.600.700.650.572.150.910.921.121.962.161.481.491.471.100.990.940.56312第39卷 第2期Ln(Al2O3/Na2O)被前人用作化学风化强度指标来推断物源区化学风化强度（马义权等，2017）。由于该指标较少受岩石中碳酸盐含量变化的影响，因此可有效减小风化强度表征的不确定性，能够更为准确指示物源区化学风化强度。前人研究表明Ln(Al2O3/Na2O)与化学风化指数具有良好的相关性，该指标的低值通常指示物源区弱的化学风化强度和相对干旱的古气候环境，而高值指示了相对温暖潮湿气候条件下的较强化学风化条件（von Eynatten et al.,2003;Montero-Serrano et al.,2015）。湘双地1井佘田桥组下段 Ln(Al2O3/Na2O)为 1.7064.142，平均3.07（图2）。垂向上表现出先增高后降低，然后再增高再降低的特征，下部和上部发育相对高值段，指示两次气候向相对温湿环境转化。由于相对潮湿气候条件下，源区岩石组分中的Mn、Fe、Cr、V、Co、Ni等元素易于受到风化作用影图2 湘双地1井佘田桥组下段主要地球化学指标分布特征图Fig.2 The main geochemical indexes of the lower part of Shetianqiao Formation in the well Xiangshuangdi113C数据据刘安等（2021）；红色圆点对应18O-10数据图3 湘双地1井佘田桥组下段主要元素组成与Rb/Sr比值相关性特征Fig.3 The correlation between main elements compositionand Rb/Sr ratio at the lower part of Shetianqiao Formation inthe well Xiangshuangdi1陈林等：湘中坳陷邵阳凹陷佘田桥组下段古气候变迁及其对海洋碳循环的影响313华 南 地 质2023 年响而被搬运迁移至沉积盆地中，而在相对干燥气候条件下，Ca、Mg、K、Na、Ba、Sr等元素易于受到蒸发作用影响，进而在沉积水体中聚集，因此前人提出应用以上两类元素的比值C值来进行沉积盆地古气候条件恢复（Qiu X W et al.,2015）。其计算公式为：C=(Fe+Mg+Cr+Ni+V+Co)/(Ca+Mg+Sr+Ba+K+Na)其中，当C0.8时，反映潮湿气候环境。佘田桥组下段分析结果显示，C值主要为0.010.55，平均0.18，指示研究区主要处于干旱气候条件，其中在下部和上部发育两段高值段，指示佘田桥组下段沉积早期和晚期发生两次较为明显的向潮湿气候转换事件（图2）。总体上，湘双地1井佘田桥组下段在下部和上部均表现出Rb/Sr比值、Ln(Al2O3/Na2O)和C值的相对高值，表现出较好的阶段性特征，指示佘田桥组下段早期和晚期尤其是早期存在较明显的气候向相对温暖潮湿气候条件的转化事件。4 化学风化指数揭示的古气候特征4.1 沉积再循环作用分析沉积物在搬运过程中其化学元素组成等会发生迁移再循环进入大气、水体或其它沉积环境中。通常年龄较老地层中细粒沉积岩会受到再循环沉积作用而造成岩石成分的变异，因此前人提出在利用CIA（Chemical index of alteration）等指数开展化学风化强度分析时进行成分变异指数ICV（In-dex of Compositional Variability）分析（冯连君等，2003）。该指标可被应用于推断细粒沉积岩石组分受到沉积再循环作用的影响程度。其计算公式为：ICV=n(Fe2O3)+n(K2O)+n(Na2O)+n(CaO*)+n(MgO)+n(MnO)+n(TiO2)/n(Al2O3)通常ICV1时，指示岩石组分中粘土矿物含量较少，岩石由沉积物首次沉积而成；当 ICV1时才是较为理想的研究对象。研究结果显示，佘 田 桥 组 下 段 ICV 为 0.851110.313，平均15.99（图2），指示该段沉积未经历沉积再循环，是初次沉积形成，因此可被应用于化学风化指数分析。由于 Zr 元素在沉积循环中具有很强的稳定性，Th元素和Sc元素在运移过程中都难溶于水，因此，Zr/Sc-Th/Sc图解被广泛应用于沉积物沉积再循环作用的评价（李绪龙等，2022）。结果显示，佘田桥组下段样品主要落在成分分异区而未分布于沉积再循环区（图4），与ICV分析结果基本一致。因此，本研究认为佘田桥组下段沉积为初次沉积而成，可利用风化指数等指标对其形成气候环境进行分析。图4 湘双地1井佘田桥组下段Zr/Sc-Th/Sc图解Fig.4 The Zr/Sc-Th/Sc diagram of the lower part of ShetianqiaoFormation in the well Xiangshuangdi1PAAS-澳大利亚后太古宙平均页岩；UCC-大陆上地壳4.2 CIA及其指示的古气候演化风化过程中行为存在明显差异的元素在沉积物中的组成特征可以用来揭示沉积物所处环境的风化强度。通常岩石中的石英在表生状态下极为稳定，因此地表上地壳物质在风化过程中主要发生长石的分解、转化，该过程会导致岩石中钠、钾、钙等离子的大量流失，从而导致长石转变为高岭石、蒙脱石、伊利石等为主的粘土矿物，进而导致风化产物中Al2O3含量随化学风化强度的增强而逐渐增高（Nesbitt and Young,1982）。Nesbitt and Young（1982）提出化学风化指数来表征物源区风化强度和古气候条件，其中以CIA指标的使用最为广泛。CIA计算公式为：CIA=nAl2O3/(Al2O3+CaO*+Na2O+K2O)100314第39卷 第2期其中，氧化物均采用摩尔百分含量，CaO*指岩石中与硅酸盐相结合的CaO的含量。使用时，需先对CaO进行校正。先利用P2O5含量去除磷灰石中的CaO。n(CaO*)=CaO-10/3P2O5。若n(CaO*)/n(Na2O)1，n(CaO*)=n(Na2O)；若n(CaO*)/n(Na2O)1%）主要分布在佘田桥组下段下部，主要发育于温暖潮湿的气候环境，随着晚期气候向炎热潮湿条件转化，TOC 普遍小于0.5%（图2）。总体上指示气候与有机质的富集具有较好的耦合性。CIA与TOC交会图（图9）显示，CIA与 TOC 具有正指数相关关系，表明气候变化对TOC造成了显著影响。通常相对温暖潮湿气候的强风化作用可形成大量粘土矿物，尤其是蒙脱石对于有机质具相对强的吸附能力，可促进岩石中有机质的埋藏。此外，强风化条件下相对增强的陆源输入，为近陆缘盆地水体带来了充足营养物质，促进了浮游植物的相对繁盛，提升了环境初级生产力条件，进而提高了有机质输入，对有机质富集产生重要影响。针对研究区佘田桥组下段而言，整体上沉积环境变化不大，气候波动同样较小，因此气候变化造成的粘土矿物输入量相对有限，进而对有机质的吸附能力影响较小，而气候波动造成的营养物质输入增大可能是导致TOC显著富集的重要原因。在整体干冷气候背景下，佘田桥组早期气候向温湿条件的初次转化造成陆源碎屑输入增强，引起了水体营养条件的显著变化，浮游植物快速繁盛，有机质输入快速增强，造成了佘田桥组下部TOC的明显富集，表现为TOC的显著升高。佘田桥组下段沉积晚期，整体沉积环境较早期变化不大，气候波动也相对更小，第二次温湿事件时陆源碎屑输入相对早期温湿事件时更少，较前期环境营养物质输入变化不明显，因此造成TOC变化不大，从CIA与TOC交会图同样也可看出，上段的样品主要处于趋势线图7 湘双地1井佘田桥组下段CIA与PIA（a）、CIA与CIW（b）、CIW与PIA（c）相关性交会图Fig.7 The crossplot of CIAvs.PIA(a),CIAvs.CIW(b),and CIW vs.PIA(c)in the lower part of Shetianqiao Formationat the well Xiangshuangdi1图9 湘双地1井佘田桥组下段CIA与TOC相关性交会图Fig.9 The crossplot of CIAvs.TOC in the lower part ofShetianqiao Formation at well Xiangshuangdi1316第39卷 第2期以下，其TOC随CIA变化呈微弱增加。因此，佘田桥组下段下部发育相对较高的TOC峰值段，其中营养物质输入和沉积输入是该段相对高值TOC形成的重要原因。此外，佘田桥组下段下部碳同位素13C存在较为显著的从弱负偏到正偏的特征，正偏段与高TOC段具有良好的对应关系（图2），反映该时期相对强风化条件下陆源碎屑输入增强，导致大量的营养物质聚集，促进了浮游植物的繁盛，进一步增强了有机质的埋藏与保存，富有机质泥页岩的沉积需要动用环境中大量的12C，从而形成了碳酸盐13C正偏的沉积。该负偏到正偏的变化与龙门山和北美地区弗拉阶底部碳同位素演化规律一致，指示了该时期气候变迁对海洋碳循环产生了广泛的影响（Lash,2019;Qie W K et al.,2019）（图10）。图10 研究区佘田桥组下段沉积模式图Fig.10 Sedimentary model of the lower part of ShetianqiaoFormation in the study area6 结论（1）应用 Rb/Sr、Ln(Al2O3/Na2O)和 C 值等古气候重建指标揭示了湘中坳陷邵阳凹陷佘田桥组下段古气候特征，结果显示，佘田桥组下段下部发育3个指标的共轭相对高值段，指示佘田桥组下段早期存在1次较明显的气候向相对温暖潮湿气候条件的转化事件。（2）化学风化作用指标CIA、CIW和PIA综合分析结果表明，佘田桥组下段总体处于干冷气候条件，但在早期和晚期发生气候潮湿转化事件，其中早期潮湿事件更为显著。（3）相对湿热气候条件与TOC高值段、底部碳同位素13C正偏具有较好的耦合性，指示相对湿热气候条件提高了陆源碎屑的输入和营养物质的增加，进而驱动了佘田桥组下段下部有机质的相对富集和13C正偏的形成，该时期气候变迁对海洋碳循环产生了广泛的影响。参考文献：柏道远,黄建中,王先辉,马铁球,张晓阳,陈必河.2006.湖南邵阳-郴州北西向断裂左旋走滑暨水口山-香花岭南北向构造成因J.中国地质,33(1):56-63.拜文华,王 强,孙莎莎,梁 峰,张 琴,昌 燕.2019.五峰组龙马溪组页岩地化特征及沉积环境:以四川盆地西南缘为例J.中国矿业大学学报,48(6):1276-1288.陈洪德,曾允孚.1989.广西丹池盆地上泥盆统榴江组硅质岩沉积特征及成因讨论J.矿物岩石,9(4):22-29.陈 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