质子碰撞硼原子非辐射的电荷转移过程.pdf
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1、质子碰撞硼原子非辐射的电荷转移过程*朱宇豪1)袁翔2)吴勇2)王建国2)1)(西安建筑科技大学理学院,西安710055)2)(北京应用物理与计算数学研究所,计算物理重点实验室,北京100084)(2023年 3月 27 日收到;2023年 6月 3 日收到修改稿)103103eV/u重粒子碰撞中的电子转移涉及复杂的电子关联机制,极大地影响等离子体中电荷态平衡,也是 X 射线的辐射的重要来源之一.电子转移截面与速率系数是国防工业发展核聚变等离子体所需要的重要原子参数.基于全量子的非辐射分子轨道密耦合方法,系统研究了质子碰撞硼原子在 能量区间内的硼原子电子转移过程.计算采用多参考组态方法得到总共
2、15 个电子转移、激发以及弹性散射的通道,每个通道对应的分子态能量得到了与实验符合较好的结果.分子态的绝热势能曲线间的避免交叉现象明显,构成了电子转移的主要途径.计算发现,质子碰撞硼原子过程中 2s 轨道的电子转移是占主导地位,2p 轨道的电子转移贡献较小.在低能区,电子转移截面出现了明显的量子共振现象,这些共振主要来源于不同能量通道的耦合.此外,还计算了不同温度下的质子碰撞硼原子的电子转移速率,该速率可为复杂等离子体环境的模拟诊断提供重要的原子参数支持.关键词:电子转移,重粒子碰撞,势能曲线PACS:34.10.+x,34.20.Cf,31.10.+zDOI:10.7498/aps.72.2
3、02304701引言重粒子碰撞中的电子转移涉及多电荷动力学以及多体相互作用等复杂物理过程,因为其在天体和等离子体物理中有非常重要的应用,吸引了广泛的理论和实验研究1.在磁性约束核聚变中,质子对电子的俘获极大影响了整个系统的电荷态平衡以及等离子体冷却过程.电荷态平衡是诊断复杂等离子体系统基础的指标,从中可以获得元素丰度、电荷密度等物理信息2.在天体环境中,X 射线谱是识别天体可观测气体元素重要的手段之一,并且各类元素的 X 射线辐射都与电子转移有密切的关系.特别对于内壳层电子的转移过程,是原子系统X 射线辐射的重要来源3.所以,为了模拟上述X 射线谱和等离子体中电荷态平衡等过程,获得重粒子碰撞中
4、的电子转移态选择截面和总截面是很有意义的.那么,重粒子碰撞的电子转移截面等相关信息已经成为不可或缺的原子参数,为国防工业发展核聚变技术,以及为等离子体物理等学科中演化模拟复杂等离子体系统提供强有力的原子参数支持4,5.近年来,对重粒子碰撞的理论研究也迅猛发展,在不同的入射能区,理论计算可以做到与实验测量符合较为精确的结果.如在中高能区的原子轨道密耦合方法69,能够精确计算重粒子碰撞的电子激发和转移的态选择截面以及总截面.因为其只对电子做全量子化的处理,而原子核依然采用经典力学的运动方式,所以该方法为半经典的理论方法.在低能入射区,量子效应更加明显,需要采用全量子的碰撞方法才能考虑足够的物理信息
5、得到精确的电子转移截面.目前,较为常见的全量子的理*国家自然科学基金(批准号:11934004)资助的课题.通信作者.E-mail:2023中国物理学会ChinesePhysicalSocietyhttp:/物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.16(2023)163401163401-1论方法是非辐射分子轨道密耦合方法,Liu 等6,1014基于此方法成功计算出了 He,Li 以及 Be 等原子系统的电子转移截面,并与相关精密实验测量结果符合得较好.全量子的分子轨道方法,因为分子轨道模型可以准确描述较低能区的散射态波函数,并能够有效处理各个分子轨道之间的耦合,其在计算低能区对
6、电子转移的截面计算属于国内外公认的最高精度方法.当然,分子轨道方法的精确度主要取决于分子态能量,即分子电子态结构的精度.这要求在计算分子结构时,需考虑足够大的组态空间和足够多的电子组态,充分考虑电子关联对分子结构的影响14.110 keV/u0.11.0 keV/u在实验研究方面,重粒子碰撞是阐明量子多体关联,揭示靶粒子内部结构信息的重要科学手段.国内外已经开展了数十年的重粒子碰撞实验,诸多质子或氢原子与重元素原子不同价态系统的碰撞实验都相继展开.比如,Bruhns 等15,16使用合并束技术研究了氢原子与 Si3+离子在地能区碰撞的电子转移过程,并精密测量了电子转移截面.Gieler等17,
7、18研究了质子碰撞 K 原子的低能区电子转移总截面,其中 Gieler 等17的碰撞能区在 ,Ebel 等18的研究能区在 .虽然诸多原子系统与质子碰撞中电子转移过程被实验陆续研究1922,但是据目前调研所知,还从未开展对 B原子的实验研究,然而 B 原子在天体中也具有较高丰度,因此迫切需要 B 原子参数.此外,B 原子与质子的碰撞过程也是研究多体相互作用系统的良好平台,其中涉及多体相互作用的电子转移机制还没有被发掘.因此,质子碰撞 B 原子的理论研究,不仅可以更深一步了解其电子转移机制,还能认识碰撞过程中多电子关联效应.本文基于全量子非辐射的分子轨道密耦合方法,系统研究大范围碰撞能区内质子碰
8、撞 B 原子电子转移过程.考虑足够多的电子态,以确保整个计算中通道的收敛性.第 2 节详细阐述计算的理论方法;第 3 节展示计算结果并讨论相关电子转移的物理机制;第 4 节对研究工作做简短的总结.2理论方法 2.1 分子电子态结构计算分子电子态结构的计算,采用 Buenker 等2325提出的 Table-directCI 结合多参考单双激发组态相互作用方法(MRDCI).该方法在自洽场计算(HF-SCF)之后,能基于单双激发的参考组态,可以最优化选取占比重要的组态,缩小了组态空间,且可以保证精度.则说明 MRDCI 可以快速优化组态构成,得到精确的电子态波函数,其具体计算公式为(PJM)=n
9、r=1cr(r)r(PJM),(1)(PJM)r(PJM)cr(r)其中,是电子态波函数,为参考组态考虑单双激发后的优化的组态波函数,是混合系数.实际计算中,通常选取对内、外壳层和极化作用考虑较好的芯-价关联极化的多Zeta 基组,加入弥散基来弥补由于高激发态离核较远导致电子云分布较大的影响.做完自洽场计算后,构建组态空间,对于选定的参考组态进行单双电子激发,但是这样经常会导致组态空间偏大,因此可以通过设定阈值、结合“有效势场”控制活动电子数量来缩小组态空间,选取贡献较大的组态.2.2 重粒子碰撞动力学计算非辐射分子轨道密耦合方法(QMOCC)对于重离子散射系统,采用质心坐标和原子单位,两原子
10、体系碰撞系统的总哈密顿量表示为H(R,r)=122R12mNi=12ri12Mi=ji j+V,(2)RVM=M1+M2=M1M2/Mm=M/(M+1)式中,为入射离子相对靶粒子核间距,为所有电子以及原子核的库仑相互作用之和,质量项,注意(2)式忽略了极化相互作用项.iR 令 为电子总波函数,在 时候,电子相对于原子核运动,以核为中心,电子总波函数能在绝热表象下有如下形式:i(R,r)=i(R,r)expi(R,r),(3)expi(R,r)式中,称电子转移因子.在微扰的稳态近似下,可以忽略电子转移因子,把系统的总波函数近似用绝热电子波函数代替,利用 Born-Oppenheimer 近似,则
11、总波函数可以用电子绝热波函数展开:(R,r)=iFi(R)i(R,r),(4)物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.16(2023)163401163401-2iii其中对 的求和限于完备的绝热矢量集合 中的子集.而且,每一个 在渐进区对于这不同的原子态,这些原子态也称为通道.将(4)式代入能量本征方程,可得到微扰的稳态方程:2RI+2 u EIF(R)=M(R)+P(R)RF(R),(5)Iuuij=jijjM(R)P(R)式中,为单位矩阵,为对角的绝热势矩阵,是绝热态的本征能量,和 是耦合矩阵分别满足:Mij(R)=dri(R,r)2Rj(R,r),(6)Pij(R)=2d
12、ri(R,r)Rj(R,r).(7)在球坐标系里,(5)式可以写为d2dR2+J2 2R2+2(u E)bRF(R)=VR(R)+VC(R)bRF(R),(8)bRRJi|L2z|j=2jijVR(R)VC(R)其中,为 方向的单位矢量,为系统总角动量,是对角矩阵,且满足 .和 分别为径向耦合矩阵和转动耦合矩阵,具体为VRij(R)=i|2R2+L2x+L2yR2|j2i|R|jRij,(9)VCij(R)=1R22i|iLy|j 2i|iLx|j1sin 2ji|iLx|jcot.(10)对波函数作分波展开:Fj(R)=R1J=0fJj(R)DJMj(,),(11)DJMj(,)其中 为角向
13、波函数,代入(8)式,则得到径向耦合方程:d2dR2+J(J+1)2R2+2 u(R)EfJ(R)=VR(R)+VC(R)fJ(R).(12)glfl=CglCfg对于求解(12)式,定义一个新的函数 ,满足,其中 是正交变换矩阵.若 是(12)式的一个解,那么 同样是另一个解,因此可以这样C构建 :dCdR+AC=0.(13)limR C(R)I取边界条件 ,(12)式可以变为d2dR2+J(J+1)2R2 2EgJ+2U,(R)gJ=0,(14)U,(R)C(u P)C1,(15)uU,P式中 是对角的绝热势矩阵,是非绝热势矩阵,是转动耦合矩阵.(14)式满足以下边界条件:limRgJ(R
14、)1k,jJ(kR)+KJ,J(kR),(16)k=2E (),(17)jJJKl其中 和 分别为通道的规则和非规则的库仑函数,为实对称的 K 矩阵.从 K 矩阵可以得到S 矩阵:Sl=I+iKlI iKl.(18)i因此,从初态 到末态 j 的散射截面为ij=k2il(2l+1)?Sl?2i,j,(19)Sll其中 表示第 个分波对应的 S 矩阵.对于速率系数的计算,采用 Maxwellian-Bolt-zmann 分布对散射截面求平均,那么反应速率为(T)=(8)1/2(1kT)3/20E(E)exp(EkT)dE,(20)kT其中,为玻尔兹曼常数,为温度,是约化质量.3计算结果和讨论2+
15、2对于 BH+分子的电子态,总共计算了 9 个 态和 6 个 态,这 15 个电子态的绝热势能曲线如图 1 所示,横坐标为原子核间距,纵坐标是电子态能量.从图 1(a)可看到较低的 5 个分子态之间有较大的能量差,较高的激发态能级比较密集,处于近简并的状态.电子态之间的避免交叉近区相护作物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.16(2023)163401163401-3R=3.8 3242R=2.3,3.2,4.6 4252用很强烈,这些避免交叉现象在耦合矩阵元中也有明显的表现.图1(b)中,在 处,和 态有一个显著的避免交叉,而分别在 处,和 也有比较明显的避免交叉现象.对于
16、QMOCC 的计算,这些避免交叉能量相近的点起到关键的作用,因为绝热分子态的耦合构成了非辐射电子转移的主要途径.为了保证后续动力学计算的准确性,表 1 列出了这 15 个电子态的理论结果和实验结果,以及各个不同分子态解离极限所对应的原子态.在QMOCC 的理论框架下,散射末态对应的原子能级与分子态解离极限对应的原子态一一对应.上述计算构建的散射矩阵,可以清晰说明不同散射通道之间跃迁的物理信息.从表 1 还可以看到,分子态32+22的解离极限涉及的原子态能级最大到 2p 电子轨道,电子从 B 原子的转移主要来源于 2s 和 2p 电子轨道.除了非弹性的散射通道之外,计算还包括一些弹性散射通道,如
17、分子态 和 .这些弹性散射通道与非弹性散射通道的耦合,对最终散射态之间的跃迁有不可忽略的影响.103103eV/u3P1P1P表 1 中所有的散射通道都被考虑在 QMOCC计算内,计算能区从 .图 2 和图 3分别为 B 原子 2s 和 2p 轨道的电子转移截面随入射能量变化的函数图像.在图 2 中,对分子的态的精细结构也进行区分,分别为 和 态.因为 态的散射通道能量较高,所以需要较大的入射能量,该通道才被打开.在图 3 中,将两个 2p 轨道的电子转移截面加和,得到 2p 轨道的电子转移总截-25.0-24.8-24.6-24.4-24.2-24.0-23.8-23.6(a)2468101
18、214161820AEnergy/a.u.12S+22S+32S+42S+52S+62S+72S+82S+92S+B(1s22s22p)+H+B+(1s22s2p)+H(1s)B+(1s22s2)+H(1s)-25.0-24.8-24.6-24.4-24.2-24.0-23.8-23.6(b)2468101214161820AEnergy/a.u.12P22P32P42P52P62PB(1s22s22p)+H+B+(1s22s2p)+H(1s)图1(a)BH+分子 态势能曲线;(b)BH+分子 态势能曲线Fig.1.(a)EnergycurveofBH+moleculewith states;
19、(b)energycurveofBH+moleculewith states.表1不同分子态对应的解离极限下的原子态以及态能量的理论结果和实验结果Table1.Atomicstatescorrespondingtodifferentmolecularstatesunderdissociationlimit,andthetheoreticalandexperi-mentalresultsofstateenergy.原子态分子态能量/eV理论实验误差B+(1s22s2)+H(1s)12+000B+(1s22s2p)+H(1s)22+12 4.62264.62300.0004B(1s22s22p)+
20、H+32+22 5.30425.30030.0039B+(1s22s2p)+H(1s)42+32 9.06639.10010.0338B+(1s22s2)+H(2p)52+42 10.176910.19870.0218B+(1s22s2)+H(2s)62+10.192910.19870.0058B(1s22s23s)+H+72+10.261510.25970.0018B(1s22s2p2)+H+82+52 11.249111.23370.0154B(1s22s23s)+H+92+62 11.362311.32730.0350物理学报ActaPhys.Sin.Vol.72,No.16(2023)
21、163401163401-4103eV/u面.然而,从图 3 可以得到,2s 和 2p 轨道的电子转移截面在计算的能区范围内,有至少两个数量级的差异.所以内壳层的 2s 轨道的电子转移在整个电子转移过程中占主导地位.因为 QMOCC 考虑各种电子态的散射通道之间的耦合,从图 3 可以看到,在低于 1eV/u 能量,电子转移截面具有较多的共振现象.尤其在靠近 能量附近,2s 和 2p 轨道的电子转移截面都有强烈的共振,这是低能区碰撞过程量子效应比较强的一种表现.重粒子碰撞过程中,往往内壳层的电子转移都会伴随退激发光辐射现象.12+22+12+42+32+42+52+62+82+52+32+22对
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