用于制备99Mo的低浓铀靶件研究进展.pdf
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1、mT c是目前核医学临床应用最广泛的放射性核素,mT c核素一般从其母体核素 M o衰变得到.目前 M o主要由 U靶件辐照、提取制备.出于防止核扩散的考虑,铀靶正在由高浓缩铀(HE U)向低浓缩铀(L E U)转化,本研究对各种L E U铀靶的特点进行详细阐述,对靶件的优缺点进行总结,并对进一步研究工作提出建议.关键词:M o生产;裂变 M o;铀靶;低浓缩铀;核废料中图分类号:T L 文献标志码:A文章编号:()收稿日期:;修回日期:基金项目:核能开发科研事前立项事后补助项目(基于秦山C A N D U重水堆辐照L E U生产千居里级裂变 M o的关键技术研究)通信作者:罗志福d o i:
2、/t w s y o u x i a n D e v e l o p m e n t o fL E U b a s e dT a r g e t s f o r M oP r o d u c t i o nS HE NY i j i a,WU Y u x u a n,L UOZ h i f u(C h i n a I n s t i t u t eo fA t o m i cE n e r g y,B e i j i n g ,C h i n a)A b s t r a c t:O n eo f t h em a j o r i s o t o p e su s e d i nn u c l
3、e a rm e d i c i n e i s mT c mT c f o rm e d i c a lp u r p o s e i sad e c a yp r o d u c to f M o,w h i c h i sp r o d u c e d i nr e s e a r c hr e a c t o r s f r o mt h e f i s s i o no f U U r a n i u mt a r g e t s a r eb e i n gc o n v e r t e d f r o mh i g h l ye n r i c h e du r a n i u
4、m(HE U)t o l o we n r i c h e du r a n i u m(L E U)t op r e v e n tn u c l e a rp r o l i f e r a t i o n A d v a n t a g e s a n dd i s a d v a n t a g e so fv a r i o u s t a r g e td e s i g n sa r e i n v e s t i g a t e da n dd i s c u s s e da l o n gc u r r e n td i s p o s a lm e t h o d s I
5、 nt h ep r e s e n tp a p e r,s o m ea d v i c ew a sa l s og i v e nf o r f u r t h e re x p l o r a t i o n K e yw o r d s:M op r o d u c t i o n;f i s s i o n M o;u r a n i u m t a r g e t;l o w e n r i c h e du r a n i u m;n u c l e a rw a s t e放射性同位素广泛应用于现代化国防、工业、农业和医学等领域,其中在医学领域的应用与人民健康水平息息相关.
6、使用放射性同位素制备的放射性药物在临床诊断、治疗方面发挥了巨大作用,目前应用广泛的医用放射性同位素主要有 M o、I、S r、I等,其中 M o是最重要的医用放射性同位素.放射性同位素生产制备一般包括靶件设计制备、靶件辐照(反应堆或加速器)、分离与纯化、质量检验等流程.上述流程中,靶件设计制备是首要步骤,需要考虑如下因素:辐照所用的核设施、提高目标同位素产额、减少辐照产生的放射性杂质、靶件的辐照安全性等因素.由于 M o是最重要的医用放射性同位素,而靶件制备在同位素生产工艺流程中至关重要,因此,对各种制备 M o的靶件进行详细阐述,对未来的 M o制备研究有较大借鉴意义.M o用途及来源 M
7、o用途 mT c核性质优良,其半衰期短(h)、射线能量合适(k e V),非常适合于单光子发射断层显像(S P E C T),而且对人体的辐射剂量较小.mT c具有多种化学价态,可以标记各种配体药物,用于脑、心肌、骨、甲状腺、肺、肝、胆、肾、淋巴等几乎所有脏器和组织的疾病诊断.mT c药物是目前临床应用最广泛的放射性药物,全球每年使用 mT c标记药物进行核医学显像诊断近 万人次,占全部临床所用放射性药物的 以上.mT c的母体核素 M o主要从 U的裂变产物中提取,提取得到 M o溶液后制备成色层型 M o mT c发生器,供用户使用.M o制备方式用于 M o的制备方法主要有反应堆生产、加
8、速器制备和中子发生器制备等.目前商业应用 M o的主要来源是通过反应堆生产,即靶件经过辐照、化学分离、提取得到 M o.核反应为 U(n,f)M o,U捕获一个中子后,发生裂变反应,分裂成碎片的 U中平均有 被转化为 M o .对铀靶进行辐照,辐照时间越长,燃料中因裂变而产生的 M o的百分比就越大.然而,随着时间增加,因为裂变产生的新 M o被现有 M o衰变所抵消,因此靶材中的 M o数量达到饱和.由于增加辐照时间不会提升 M o的产量,因此用于 M o生产的靶件辐照时间较短,其燃耗约为反应堆燃料燃耗的 分之一.相比其他生产方式,裂变得到的 M o比活度高,与目前使用的 M o/mT c发
9、生器技术适配;具有相对较低的成本和较高的生产效率,缺点是在生产过程中产生大量废物,废物需要进一步处理.裂变 M o的另一个缺点是生产门槛较高,因为其生产需要核反应堆,而建造和运行反应堆均需要复杂的安全许可才能定期生产.尽管存在这些缺点,裂变 M o生产仍被普遍认为是满足当前和未来 M o需求的主要方式,.低浓铀靶与高浓铀靶比较 年 月,美国国会通过了一项 年原子能法案的修正案.本修正案禁止出口高浓铀作为研究或试验反应堆的燃料或靶件,并在反应堆中使用低浓铀燃料或靶件.为了防止核扩散,国际降低研究和试验堆铀浓度(R E R T R)计划正在努力通过使用低浓缩铀(L E U)燃料和靶件来替代高浓缩铀
10、(H E U)的使用.利用H E U生产裂变 M o的第一个化学分离流程由布鲁克海文实验室(B r o o k h a v e nN a t i o n a lL a b o r a t o r y,B N L)提 出,即 用 丰 度 为 的铀铝合金靶件,靶件辐照后用m o l/LHNO溶解,采用氧化铝色层法分离 M o.L E U含有约 的 U.由于L E U中 U含 量 为HE U的 五 分 之 一,想 要 获 得 与HE U生产相同的 M o产量,铀质量必须增加倍,从而产生以下不利因素:分离过程的液体操作量是原来的倍;放射性废物中,镎与钚的量是原来的 倍;放射性废物与放射性废液体积增加;
11、由于 U浓度的改变(由 降至),造成靶件体积增加.目前 使 用 的HE U靶 材 中 铀 的 密 度 约 g U/c m,其 中 铀 的 重 量 约 占 总 重 量 的.采用L E U靶材时,较低的铀浓缩水平影响了靶材的性能.为了解决这些问题,可以制备U密度更高的L E U靶材,使其 U含量与HE U靶材相当.根据L E U靶件形态,分为固体靶、液体靶和悬浮粒子靶.固体靶根据其化学组成,可分为合金靶、氧化铀靶等.固体靶 U A l靶材早期制备裂变 M o的靶件多参考反应堆的燃料元件进行设计.反应堆燃料元件的早期开发阶段,人们致力于寻找一种铀燃料元件的理想保护层,保护层需要具备以下特点:能够与铀
12、形成扩散层,并可能形成金属间化合物;该材料必须具有较低的中子俘获截面;具备高导热性,以便和铀进行有效的热交换;与铀的电负性相似,以减少电化学腐蚀.由于铝中子俘获截面为 b,它能够和铀形成铀铝合金来延缓铀的快速氧化,并且不影响燃料元件的传热.铝被认为是铀燃料元件的理想保护层 .早期的高浓铀靶同 位 素第 卷材采用铀铝合金材质,这些靶材中铀的密度约为 g U/c m,其中铀的重量约占总重量的.对于低浓铀靶材,较低的铀浓缩水平影响了靶材的生产性能.为了解决这些生产问题,可以通过制备更高密度的低浓铀靶材,其总铀含量与高浓铀靶材相同.提高低浓铀靶板中铀密度的一种尝试是制备铀铝弥散体靶件,根据所使用的技术
13、,理论上可以提供铀的密度在 g U/c m之间.表显示不同靶材料表不同靶材料中铀重量对比T a b l eC o m p a r i s o no f w e i g h t o fU r a n i u mf o rD i f f e r e n tT a r g e tM a t e r i a l s化学形式相对分子质量/(gm o l)铀在分子中占比/近似密度/(g Uc m)UA l/UA l UO US i US i UF e 中铀重量对比,包括总铀的百分比重量和靶板中铀的近似密度.目前的制备方式是先制备UA l锭,将其碾碎成粉末,与铝粉混合后压实,靶件中铀以UA l/的形式存在.
14、当使用原子化铀粉制备弥散型靶件时,可以省去熔炼、铸造、粉碎步骤,简化了靶件制造流程.R y u等成功制备了铀密度为g U/c m的弥散型靶.采用原子化铀粉的粉末冶金技术制备弥散型靶件,理论上可以提供密度在 g U/c m之间的铀靶,制靶方法以及铀靶的微观截面图见图和图,此方法在制作高密度L E U靶件时有很大应用潜力 .U S i靶材U S i作为反应堆燃料有几十年可靠运行的经验,因此考虑采用US i/US i靶进行 M o生产.这种材料组成的靶板不能使用现有碱性溶解方法,需要加以修改.美国阿贡国家实验室(A r g o n n eN a t i o n a lL a b o r a t o
15、r y,AN L)的研究人员已经提出了一个溶解这些靶材的流程设计.但这种方法进行商业生产之前,还需要进一 步的研发工作.S a m e h 成功制备了US ia 将U/A l弥散体置入铝盖板;b 电子束焊接铝盖板;c 焊接板的热轧;d 热轧板图微型弥散体靶的制备方法F i g F a b r i c a t i o np r o c e d u r e so fm i n i a t u r ed i s p e r s i o nt a r g e t s第期沈亦佳等:用于制备 M o的低浓铀靶件研究进展板状靶,具体过程示于图,a g U/c m;b g U/c m;c g U/c m图原子
16、铀粉制备弥散型靶的微观截面结构图F i g C r o s s s e c t i o nm i c r o s t r u c t u r e so fu r a n i u mp a r t i c l ed i s p e r s i o nt a r g e t s将靶件氧化溶解后,再加入碱性溶液中溶解,后续的分离步骤同UA lx靶件的分离步骤相似.使用这种方法的好处是,从US iL E U靶中生产的 M o数 量 与 从U A lHE U靶 中 生 产 的 M o数量相当,而且对环境的影响比现有的U A lHE U生产方式要小 .铀合金靶N a z a r e在 年首次提出在试验和研
17、究反应堆中使用铀合金(如UF e)来制造高密度L E U燃 料.为 了 测 试 在 温 度 升 高 的 情 况 下UF e是否会膨胀,首先将UF e加热到 K,并没有显示出膨胀的迹象.UF e被进一步加热到 K,发生了严重的膨胀.在 MW的反应堆中对UF e进行了辐照测试,发现超过 的铀燃烧后就开始导致膨胀,而在更高的燃烧约为 时,就会出现裂变气泡造成的枕状物,导致板块失效,其S EM图像示于图.对用于 M o生产的较低燃耗的UF e,还需完成进一步的研究.为了研制一种具有UF e的铀密度但没有膨胀问题的材料,研究人员对包括UM n、UC o和UN i在内的其他铀合金进行了研究,发现它们在辐照
18、下会出现膨胀行为.另一种 潜 力 巨 大 的 铀 合 金 是U M o,U M o合金具有铀密度高、铀处于结晶相、辐图硅化铀靶板的制备F i g P r e p a r a t i o no f t h eu r a n i u ms i l i c i d e t a r g e tp l a t e同 位 素第 卷照性能优良和后处理简单等优点.这种材料用于 M o生产的缺点是,靶材本身含有非放的M o,可能会严重影响最终产品的比活度.图UF e中裂变气泡的S EM图像(上图:燃耗,下图:燃耗)F i g S EMi m a g e so f f i s s i o ng a sb u b
19、b l e si nUF ep a r t i c l e s(A b o v e:b u r n u p,b e l o w:b u r n u p)金属铀箔靶在美国能源部的支持下,AN L进行了大量的L E U研究工作,研发了L E U金属铀箔靶件,采用改进的C i n t i c h e m工艺流程进行 M o的分离纯化研究.AN L给予印度尼西亚国家核能局(N a t i o n a lN u c l e a rE n e r g yA g e n c y,I n d o n e s i aB AT AN)、阿根廷国家原子能委员会(N a t i o n a lA t o m i c
20、E n e r g y C o mm i s s i o n,A r g e n t i n aC N E A)、澳大利亚核科学和技术组织(A u s t r a l i a n N u c l e a rS c i e n c ea n d T e c h n o l o g yO r g a n i z a t i o n,AN S T O)技术支持并开展实验,目前已 成 功 进 行 金 属 铀 箔 靶 件 堆 照 实 验 和 M o小规模提取实验,图为AN S T O铀箔环形靶及装配工具.同时,在国际原子能机构协调研究项目(C o o r d i n a t e dR e s e a r
21、 c hP r o j e c t,C R P)的支持下,在巴基斯坦和智利等国家进行了铀箔靶件研究.研究表明,这些靶可以在巴基斯坦研究反应堆(P a k i s t a nR e s e a r c hR e a c t o r ,P A R R )中安全地进行辐照.AN L已经开发了一种铀箔靶,它由多层铀箔、镍箔或铝箔组合而成.镍箔的目的是防止铀因辐照损伤而与铝外壳粘连.铀箔被镍箔或铝箔夹成三明治结构,卷成圆筒状后,整体放置在两个同心的铝筒之间,制得入堆辐照的靶件.辐照出堆后,在处理铀箔靶之前,镍箔或铝箔被移除,只溶解铀箔,从而减少了溶靶液体积,也减轻了液体废物处理问题 .图A N S T
22、O铀箔环形靶及装配工具F i g A N S T Op r o t o t y p e r i ga n da n n u l a r t a r g e t s智利核能委员会(C h i l e a nN u c l e a rE n e r g yC o mm i s s i o n,C CHE N)在开发环形铀箔靶的类型方面取得了进一步的进展.他们在 m厚的铀箔上电镀镍的技术以替代镍箔保护层,结构示于图.这种设计有利于热传导,并防止铀与铝靶筒粘连.图 U N i和A l 组装的断面图F i g C u t v i e wo f t h ea s s e m b l yo fU N i a
23、 n dA l 氧化铀靶 固体靶氧化铀靶中的铀可能是以二氧化铀或八氧化三铀的化学形式存在,与含UA lx靶相比,它的铀密度更高,废物量更少.靶件辐 照 后,溶 解 在 硝 酸 溶 液 中,用 于 提 取 M o.从 年到 年在AN S T O成功地使用形式为 U富集度为 的二氧化铀 的 靶 材 生 产 M o.靶 材 料 的 密 度 约 为 g/c m,辐照d左右产生约 C i M o.日本原子能研究所(J a p a nA t o m i cE n e r g yR e s e a r c hI n s t i t u t e,J A E R I)在 年也使用二氧化铀靶生产 M o,规模较小
24、,每周约 C i.第期沈亦佳等:用于制备 M o的低浓铀靶件研究进展 年,通用原子公司已经开发了选择性气体萃取的方法从辐照铀块靶的气相中去除 M o,并 计 划 于 年 开 始 商 业 化 .B e y e r等 的研究表明二氧化铀的陶瓷芯块可在约 的高温下烧结,辐照后用于 M o生产.由于陶瓷芯块不溶于酸碱,可通过氧化的方法将不溶性二氧化铀转化为可溶性八氧化三铀,再进行 M o分离.UO颗粒分别在惰性气体 、退火.在这个退火过程中,芯块的体积减少了约.陶瓷化的UO芯块在含氧氛围下加热,可得到UO黑色粉末,无UO残留.由于靶材不含铝,放射性废物的量较少,此方法有可能应用于 M o生产.a 退火
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