荧光响应性水凝胶的制备及应用研究进展.pdf
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1、 鲁东大学学报(自然科学版)()():收稿日期:修回日期:基金项目:山东省自然科学基金()通信作者简介:李桂英()女教授硕士研究生导师博士研究方向为功能与智能高分子:.:././.荧光响应性水凝胶的制备及应用研究进展吕裕鹏王佩瑶侯鑫慧李桂英(鲁东大学 化学与材料科学学院山东 烟台)摘要:荧光水凝胶是一种具有可调发光特性的三维交联亲水性聚合物网络因其优良的光学性能而受到研究者的广泛关注 荧光水凝胶可以看作是荧光基团与水凝胶的结合除了具有传统水凝胶的优良性能如良好的吸水性、与人体组织相似的机械强度、生物相容性好、可变的体积和形状等还具有可调的发光特性和一定的自修复能力等优点 本文介绍了荧光水凝胶常
2、用的制备方法包括自组装法和聚合反应法总结了近几年荧光水凝胶在细胞成像、仿生驱动、药物输送与监控、金属离子检测与吸附等方面的研究成果为进一步探索荧光水凝胶在生物医学和环境等领域的应用提供参考关键词:荧光水凝胶应用细胞成像药物输送与监控离子检测与吸附中图分类号:.文献标志码:文章编号:()近年来水凝胶由于其优异的性能和三维网状结构受到了广泛关注 根据不同的原料来源水凝胶可分为天然水凝胶和合成水凝胶 天然水凝胶具有良好的柔韧性、生物相容性和较长的使用寿命 水凝胶结构与生物细胞外基质结构相似而且能够将药物保存在凝胶结构内并在一定条件下控制释放这使得其在药物传递方面极具吸引力 与天然水凝胶相比合成水凝胶
3、具有更好的机械强度和稳定性结构和性能可调范围更广在生物传感和组织工程等领域发挥着重要作用 在过去的几十年中人们在改善水凝胶的机械、物理和化学性能等方面做出了大量研究使得凝胶的应用扩展到生物医学领域之外荧光水凝胶()是一种具有可调发光特性的三维交联亲水性聚合物网络除了具有水凝胶的优良性能之外还具有一定的自修复能力和独特的荧光响应特性 通过调节发色基团和激发态的环境可以改变荧光水凝胶的状态和发射光谱将其应用于智能显示、光学传感、细胞成像、生物驱动、离子检测、药物输送、信息编码和加密等领域 荧光水凝胶根据发光性质可分为自发光和非自发光两种类型 非自发光水凝胶需要加入一些荧光分子(有机荧光基团、量子点
4、和金属配合物等)通过物理或化学固定的方法来标记水凝胶 荧光分子往往以大 键的共轭体系作为发光单元大多数荧光基团是刚性平面结构含有共轭双键的苯环或杂环 自 年唐本忠院士团队首次报道聚集诱导发光()的概念以来 荧光分子作为发光基团广泛用于荧光水凝胶的制备 自发光水凝胶不需要其他荧光分子就能发出强烈的荧光 自发光荧光水凝胶多以聚合物和小分子团簇为主如基于饱和、或 键的完全非共轭结构少数自发光水凝胶仅含有辅助荧光基团或非常规荧光基团(如羰基、酯基、酰胺基等)就可发出强荧光 荧光响应性水凝胶的制备为了更好地满足不同应用领域的要求研究人员根据需求来设计目标 发展了很多不同的制备方法 可以通过自组装、聚合等
5、方法制备 其中自组装属于物理交联是一种基于弱相互作用的水凝胶制备方法 聚合是一种化学交联由于发生化学反应利用分子间共价键作用形成水凝胶 鲁东大学学报(自然科学版)第 卷.通过物理掺杂制备荧光水凝胶一般而言大多数现有的有机荧光基团是疏水性的在亲水性基质中具有形成聚集体的强烈倾向该聚集体具有强烈的荧光发射所以它们是构建高荧光水凝胶的理想构件 为此最直接的方法是将荧光分子混合到交联的聚合物网络中例如 等将发红光的 配合物作为内标物和 值响应性蓝色荧光基团季铵四苯乙烯衍生物作为指示剂引入到聚合物水凝胶基质中所制备的双发射水凝胶在 值 之间显示线性荧光响应成功地应用于体内正常组织与肿瘤组织的区分.物理交
6、联方法制备荧光水凝胶 也可以通过含荧光基团的低分子量单体和共聚分子自组装过程来构建 自组装的常见驱动力包括静电相互作用、主客体相互作用、氢键等 与化学交联聚合物水凝胶相比非共价键相互作用具有高度的动态性和可逆性制备的 可以根据其化学结构、组成和对外界刺激的敏感情况进行调控 因此这类 不仅荧光性质可调而且机械强度可调范围广理想的自愈特性将得以实现.静电相互作用静电相互作用制备水凝胶通常采用极性离子(如季铵盐阳离子和羧酸盐或磺酸盐等阴离子)之间的相互作用 例如 等提出了一种基于自组装多肽的可打印荧光水凝胶 在此选择离子互补多肽的序列作为自组装序列多肽的端基被强配体 联吡啶()封盖用于与金属离子 螯
7、合 该自组装序列含有侧链带有质子化氨基的赖氨酸和侧链上带有羧酸的谷氨酸正负离子之间的静电相互作用加上苯丙氨酸残基之间的疏水作用和 离子堆积效应在中性 值下可以自组装成纤维状的水凝胶结构 由于静电相互作用对温度、竞争离子(尤其是生物分子)和 值变化敏感因此这些具有荧光活性的聚合物水凝胶通常具有生物响应性荧光和力学性质在生物医学领域具有广阔的应用前景.主客体相互作用主客体相互作用是超分子聚合和交联的另一种重要驱动力 主客体相互作用包括 叠加和疏水相互作用 基于主客体相互作用的聚合物水凝胶不仅对多种外部刺激有响应而且还具有令人满意的自愈特性 等采用主客体相互作用和四苯基乙烯()相结合的方法制备了具有
8、 效应的超分子聚合物凝胶 等以聚丙烯酸()、偶氮苯胍()和环糊精接枝纤维素酶木质素纳米粒子()为原料制备了具有光开关和光致发光的三元超分子水凝胶(图)由于 与 之间具有光响应性的主客体相互作用三元超分子水凝胶在紫外和蓝光照射下呈现可逆的溶胶凝胶转变 在 紫外光激发下表现出强烈的黄色荧光这是 的 效应所致在 蓝光照射下超分子水凝胶的可逆溶胶凝胶转变被控制这种独特的三元超分子水凝胶在 打印、组织工程和细胞培养等方面具有潜在的应用前景图 、和 三元超分子水凝胶的荧光开关和光致发光示意图.氢键作用氢键也是构建荧光响应水凝胶的一种重要的超分子相互作用类型 通常一个氢键太弱无法得到稳定的超分子材料设计具有
9、多个供体和受体位点的单体单元有利于制备稳定的超分子水凝胶 等设计合成了一种主体化合物 三(吡啶基)苯三羧基酰胺()可以与客体分子 氟苯甲醛()形成高密度氢键 这种多重氢键作用形成了具有 效应的超分子聚合物水凝胶体系 具有大量氢键供体位点的 水凝胶对 具有高选择性检测检出限 第 期吕裕鹏等:荧光响应性水凝胶的制备及应用研究进展 为 由于氢键在温度变化下的可逆形成和破坏证明了理想的溶胶凝胶转变伴随着荧光反应的开关 这种水凝胶在生物检测等领域具有潜在的应用前景.通过化学交联制备荧光水凝胶化学交联水凝胶是由化学键和交联剂形成的三维网络聚合物是不可逆的 聚合是化学交联的一种方法在水凝胶的制备中起着重要的
10、作用包括自由基聚合、乳液聚合、沉淀聚合等 通过改变交联剂的浓度和种类交联时的外部环境如温度和气体氛围可以精确地调整其在线性和突然应变中的力学性能.自由基聚合通过共价键结合水凝胶的方法有助于避免小分子荧光基团的意外损失这种方法有效克服了上述物理掺杂制备 所面临的问题 有机荧光基团可以通过共价键结合在聚合物主链中作为侧基或端基 当含 的乙烯基单体与亲水性单体和交联剂发生自由基聚合时疏水性荧光基团将通过共价键引入到亲水性交联聚合物网络上最终可得到具有智能荧光响应特性的 例如 等用 发光源标记壳聚糖()作为侧基合成荧光分子()利用 荧光成像技术用于 凝胶化过程的可视化 等制备了一种易于合成的热响应性有
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