MoS2/Bi2Se3异质结的制备及其光致发光性能研究.pdf
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1、二硫化钼(M o S)是一种典型的二维材料,因其具备高电子迁移率、可调的带隙和高光吸收度等优异性能被广泛应用于光电子领域二维硒化铋(B iS e)拥有随层数变化的特殊表面态单层M o S和多层及少层B iS e薄膜构筑成异质结构时,其光致发光性质可能发生显著改变该文利用气相沉积法成功制备了单层M o S单晶和层及较厚的B iS e薄膜,并通过转移法成功构筑了基于层及较厚的B iS e薄膜的M o S/B iS e垂直异质结在此基础上,结合拉曼、光致发光(P L)测试技术,对两种异质结中的激子发光、界面间相互作用和电荷转移进行了研究,发现基于层B iS e的M o S/B iS e异质结具有P
2、L显著增强现象,而基于较厚的B iS e的M o S/B iS e异质结的P L却明显减弱研究结果表明二维B iS e随层数可变的表面态对M o S的光学性能具有显著的调制效应关键词:二维材料;M o S/B iS e;气相沉积;异质结;光致发光中图分类号:O 文献标志码:A文章编号:X()P r e p a r a t i o na n dp h o t o l u m i n e s c e n c ep e r f o r m a n c eo fM o S/B iS eh e t e r o s t r u c t u r e sY UZ h i q i a n g,L U OS i
3、w e i,ZHONGJ i a n x i n(H u n a nK e yL a b o r a t o r yf o rM i c r o N a n oE n e r g yM a t e r i a l sa n dD e v i c e s,S c h o o l o fP h y s i c sa n dO p t o e l e c t r o n i c s,X i a n g t a n ,C h i n a)A b s t r a c t:M o l y b d e n u md i s u l f i d e(M o S)i sa t y p i c a l t w o
4、 d i m e n s i o n a lm a t e r i a l,w h i c hh a sb e e nw i d e l yu s e di nt h e f i e l do fo p t o e l e c t r o n i c sb e c a u s eo f i t se x c e l l e n tp r o p e r t i e ss u c ha sh i g he l e c t r o nm o b i l i t y,a d j u s t a b l eb a n dg a pa n dh i g hl i g h ta b s o r p t i
5、 o n T w o d i m e n s i o n a lb i s m u t hs e l e n i d e(B iS e)c a ng e n e r a t ea“f i n i t es i z ee f f e c t”a t a n d l e s s l a y e r s T h ep h o t o l u m i n e s c e n c e(P L)p r o p e r t i e so fB iS ef i l m sm a yc h a n g e s i g n i f i c a n t l yw h e nm o n o l a y e rM o
6、Sa n d f e wl a y e r sB iS ef i l m s a r e c o n s t r u c t e da s ah e t e r o s t r u c t u r e I n t h i sp a p e r,m o n o l a y e rM o Sc r y s t a l a n dB iS ef i l m sw i t ho rm o r el a y e r sw e r es u c c e s s f u l l yp r e p a r e db yv a p o rd e p o s i t i o nm e t h o d S u b
7、s e q u e n t l y,w ec r e a t e dv e r t i c a lh e t e r o s t r u c t u r e so f M o S/B iS et h r o u g has o l u t i o nt r a n s f e rm e t h o d T h ee x c i t o nb e h a v i o r,i n t e r f a c i a l i n t e r a c t i o na n dc h a r g et r a n s f e ri n M o S/B iS eh e t e r o s t r u c t
8、u r e sw e r es y s t e m a t i c a l l ys t u d i e db yc o m b i n i n gR a m a na n df l u o r e s c e n c es p e c t r o s c o p yt e c h n i q u e s T h ee x p e r i m e n 收稿日期:基金项目:国家自然科学基金();教育部创新研究团队基金(I R T );湖南省自然科学基金(J J )通信作者:钟建新(),男,湖南邵阳人,教授 E m a i l:j x z h o n g x t u e d u c n;罗斯玮()
9、,女,湖南邵阳人,讲师 E m a i l:s w l u o x t u e d u c nt a l r e s u l t s i n d i c a t e dt h a t t h eP Lp e r f o r m a n c eo f t h eh e t e r o s t r u c t u r ee x p e r i e n c e sar e m a r k a b l ee n h a n c e m e n tf o r t h eB iS ef i l mw i t hl a y e r sb u t i ss i g n i f i c a n t l yw e
10、 a k e n e d f o rB iS ef i l m s t h i c k e r t h a n l a y e r s T h ee x p e r i m e n t a l r e s u l t ss h o wt h a t t h es u r f a c es t a t e so fB iS ec a nr e g u l a t eo p t i c a l p r o p e r t i e so fM o Se f f e c t i v e l y K e yw o r d s:t w o d i m e n s i o n a lm a t e r i
11、a l s;M o S/B iS e;v a p o rd e p o s i t i o n;h e t e r o s t r u c t u r e;p h o t o l u m i n e s c e n c e引言近年来,研究人员利用机械剥离法分离出超薄石墨烯,因其优异的光学、电学和力学性能受到广泛的关注较于传统的块体材料,超薄二维材料具有机械强度高、比表面积大、表面载流子传输速率快、透光性强、热能传导率高等优点,成为构筑下一代纳米光电器件的优异材料作为一种典型的二维过渡金属硫族化合物,类石墨烯二维材料二硫化钼(M o S)拥有可调的带隙,当其层数由多层减少至单层时,带隙由间接带隙
12、转变为直接带隙,因而具有强光致发光性能,使其在光电领域具有广泛的应用价值最近,随着二维材料的深入研究,拓扑绝缘体因其具有低能传输、自旋电子性能,在微观量子计算和实验中展现出极大的应用前景硒化铋(B iS e)拥有一个相互交错的D i r a c表面态,且只存在一个D i r a c点和相对宽的带隙(约为 e V),有望成为低功耗、自旋量子器件的新型材料同时,B iS e表面态可以通过厚度来调控,随着薄膜厚度的减小,其弱反局域化效应逐渐增强薄膜中显著的层间弛豫应变减弱了层间的相互作用,导致厚度为至层厚的B iS e薄膜不存在拓扑表面态,从而产生拓扑非拓扑相变综上所述,考虑到M o S光致发光(P
13、 L)性能,与少层B iS e独特的拓扑表面态 ,研究基于不同厚度的B iS e对M o S/B iS e异质结的P L调控具有重要意义,其中M o S和B iS e之间的界面相互作用有望为光电子领域带来新特性本文通过气相沉积法成功制备了质量优异的单层M o S单晶以及层的B iS e薄膜和较厚的B iS e薄膜,通过聚苯乙烯(P S)转移法成功构建了异质结M o S/B iS e通过光学显微镜、原子力显微镜(A FM)和扫描电镜(S EM)测试,发现构建的M o S/B iS e异质结界面平整,制备所得的样品转移质量较高 P L光谱测试发现基于层B iS e的M o S/B iS e异质结相
14、较于M o S单晶,其P L强度得到了显著提升,而基于较厚层数B iS e的M o S/B iS e异质结,P L强度却明显减弱研究结果表明,B iS e存在一个临界厚度,当B iS e小于临界厚度时由M o S/B iS e所构筑的异质结P L将增强,大于临界厚度时P L将减弱实验方法 处理S i O/S i基底本实验所使用的基底为 n mS i O/S i基底由于在保存以及裁切基底的过程中时常会引入杂质从而影响后续制备过程中的样品生长质量,所以在制备之前通常要进行预处理以清洗多余的杂质操作方法如下:将 的浓硫酸和过氧化氢溶液以 的比例,倒入烧杯中充分搅拌得到具有强腐蚀性的“食人鱼”溶液;再
15、将S i O/S i基底切割成所需大小的小块,并缓慢倒入配置好的“食人鱼”溶液并浸泡 h;用镊子夹出浸泡的硅片,放置在加入丙酮的超声波清洗工作台中清洗次,再取出湘潭大学学报(自然科学版)年放置在加入无水乙醇的工作台中清洗次;最后放入真空干燥箱中,干燥 h 样品制备 S i O/S i基底上M o S和B iS e的样品制备生长两种二维材料所使用的气相沉积系统如图所示分别使用两种材料的固体粉末为前驱体,放入石英舟中推入管式炉中心位置,将上述方法处理过的基底放置在管式炉下游位置,利用真空泵抽出管内的杂气,再通入A r/H混合气作为载气,通过改变沉积温度、生长时间、载气流速等参数,获得目标样品SiO
16、2/SiMoS2(Bi2Se3)粉末Ar/H2图气相沉积系统示意图F i g S c h e m a t i cd i a g r a mo f t h ev a p o rd e p o s i t i o ns y s t e m本文所采用的M o S及B iS e生长方法具体操作如下:称量m g的M o S(m g的B iS e)粉末,均匀放置于耐高温的石英舟中,并将载有前驱体的石英舟置于管式炉的中心位置,处理过的S i O/S i基底放置在管式炉下游位置实验开始之前,先利用真空泵对管式炉进行抽真空处理至 P a以下,再通入高流速的A r/H气体(H)达到彻底清除杂气的目的随后调整A r
17、/H气体流速至 m L/m i n(m L/m i n),再将管式炉加热h(m i n)至 ()并保持 m i n(m i n),待管式炉自然降至室温后取出样品 M o S/B iS e异质结的制备PS溶液加热蒸馏水MoS2加热平台移除PS旋涂SiO2/SiBi2/Se3浸泡甲苯贴膜SiO2/Si图异质结制作示意图F i g S c h e m a t i cd i a g r a mo fm a k i n gh e t e r o s t r u c t u r e图为M o S/B iS e异质结制备示意图,本文采用P S 去离子水转移法来制备高质量的M o S/B iS e异质结该方法
18、主要有以下几个步骤:)在 m g的P S中加入 m g萘,并加入m L甲苯,放置搅拌器上充分搅拌;)M o S/S i O/S i表面旋涂配制好的P S溶液,转速为 r/m i n,时间为 s;)将样品放置在 的热板上,加热 m i n;)在上层P S薄膜边缘处用小刀划开一个小口,将材料浸入蒸馏水中,以保证其能从S i O/S i基底上剥离;)将剥离后的P S膜附着在预先沉积B iS e/S i O/S i的基底上,加热 m i n,然后将材料在甲苯溶液中浸泡h,去除P S等有机残渣;)最后用酒精、蒸馏水反复清洗,氮气枪干燥,从而得到干净、无腐蚀性的异质结 样品表征利用原子力显微镜(A FM,
19、D i m e n s i o nX R)对制备样品进行厚度和表面电势表征,通过扫描电子显微镜(S EM,E O LJ S M F)对所制备出来的异质结形貌进行表征使用W i t e cA l p h a 显微拉曼光谱仪收集异质结拉曼光谱和P L光谱以及它们的面扫描图,常温下激发激光波长为 n m,使用 的物镜第期于志强,等M o S/B iS e异质结的制备及其光致发光性能研究结果与讨论 单层M o S纳米片、B iS e薄膜及异质结区形貌表征对所得样品分别进行了光学显微镜、S EM、A FM的表征图(a)图(c)为气相沉积法所生长的M o S和B iS e薄膜的光学显微镜图片从图(a)中可
20、以看出,M o S纳米片成功沉积在S i O/S i基底上,形状大多为三角形,呈现出相同的颜色,说明这些纳米片的厚度均匀,其大小为数十个微米到几个微米由图(b)、图(c)可以看到,数十甚至上百微米的连续B iS e薄膜已被成功制备,其颜色均匀,表明厚度基本一致图(c)中的B iS e薄膜颜色明显比图(b)中的B iS e薄膜颜色深,表明其厚度较厚由上述转移方法,利用M o S和层B iS e样品制得的M o S/B iS e异质结如图(d)所示,转移过后的单层M o S三角形形貌没有被破坏,且B iS e薄膜上也没有明显的残留物,说明该转移方法没有污染样品MoS2Bi2/Se3Bi2/Se3M
21、oS2/Bi2Se3MoS2/Bi2Se3MoS2/Bi2Se320 m20 m20 m20 m10 m10 m(a)(b)(c)()()()图(a)(c)气相沉积法生长的M o S和B iS e薄膜的光学显微镜图;(d)M o S和层B iS e样品制得的M o S/B iS e异质结光学显微镜图;(e)M o S和层B iS e样品制得的M o S/B iS e异质结的S E M扫描图;(f)基于较厚B iS e薄膜的M o S/B iS e异质结光学显微镜图F i g (a)(c)O p t i c a lm i c r o s c o p e i m a g e s o fm o n
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- MoS_ 282 29 _Bi_ Se_ 283 异质结 制备 及其 光致发光 性能 研究
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