医用纳米金属及其氧化物的制备、性能与抗菌应用研究进展_左佳盛.pdf
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1、 左佳盛 等/医用纳米金属及其氧化物的制备、性能与抗菌应用研究进展 Chinese Journal of Biotechnology http:/ Apr.25,2023,39(4):1462-1476 DOI:10.13345/j.cjb.220536 2023 Chin J Biotech,All rights reserved 资助项目:广东省自然科学基金(2020B1515120082);深圳市自然科学基金(JCYJ20190807144001746,JCYJ20210324100601005,2021Szvup098,JCYJ20200109150605937,JSGG2019112
2、9114422849)This work was supported by the Natural Science Foundation of Guangdong Province(2020B1515120082)and the Shenzhen Natural Science Foundation(JCYJ20190807144001746,JCYJ20210324100601005,2021Szvup098,JCYJ20200109150605937,JSGG20191129114422849).*Corresponding authors.E-mail:WANG Song,wangsts
3、inghua-sz.org;LIU Weiqiang, Received:2022-07-12;Accepted:2022-11-09 1462 生物工程学报 医用纳米金属及其氧化物的制备、性能与抗菌应用研究进展 左佳盛1,秦颖2,赵祖珍3,邢璐1,刘天1,王松1,4*,刘伟强1,2,4*1 清华大学 深圳国际研究生院,广东 深圳 518055 2 天津科技大学生物工程学院,天津 300457 3 深圳清华大学研究院 光电新材料研发中心,广东 深圳 518057 4 深圳清华大学研究院 生物医用材料及植入器械实验室,广东 深圳 518057 左佳盛,秦颖,赵祖珍,邢璐,刘天,王松,刘伟强.医用
4、纳米金属及其氧化物的制备、性能与抗菌应用研究进展J.生物工程学报,2023,39(4):1462-1476.ZUO Jiasheng,QIN Ying,ZHAO Zuzhen,XING Lu,LIU Tian,WANG Song,LIU Weiqiang.Preparation,properties and antibacterial applications of medical nano-metals and their oxides:a reviewJ.Chinese Journal of Biotechnology,2023,39(4):1462-1476.摘 要:抗生素在临床抗菌中发
5、挥越来越重要作用,然而,其滥用也带来了毒副反应、出现耐药病原、免疫力降低等问题,临床亟需新的抗菌方案。近年来,纳米金属及其氧化物由于广谱抗菌活性而受到广泛关注,纳米银、纳米铜、纳米锌及其氧化物等逐渐应用于生物医用领域。本文介绍了纳米金属材料分类和导电、超塑延展、催化、抗菌等基本性能;概述了物理法、化学法和生物法等常见制备技术;总结了细胞膜、氧化应激、破坏 DNA 和降低细胞呼吸等 4 种主要抗菌机理;并综述了纳米金属及其氧化物的尺寸、形状、浓度和表面化学特性对抗菌有效性的影响以及细胞毒性、遗传毒性、生殖毒性等生物安全性的研究现状。尽管目前纳米金属及其氧化物已在医用抗菌、癌症治疗等临床领域得到应
6、用,但诸如绿色制备工艺开发、抗菌机理完善、生物安全性改进以及应用领域拓展仍有待深入探索。关键词:纳米金属;金属氧化物;绿色合成;抗菌性能;生物毒性;临床应用 综 述 左佳盛 等/医用纳米金属及其氧化物的制备、性能与抗菌应用研究进展 :010-64807509: 1463 Preparation,properties and antibacterial applications of medical nano-metals and their oxides:a review ZUO Jiasheng1,QIN Ying2,ZHAO Zuzhen3,XING Lu1,LIU Tian1,WANG
7、Song1,4*,LIU Weiqiang1,2,4*1 Tsinghua Shenzhen International Graduate School,Tsinghua University,Shenzhen 518055,Guangdong,China 2 Biology Engineering,Tianjin University of Science and Technology,Tianjin 300457,China 3 Photoelectric Material Research and Development Center,Research Institute of Tsin
8、ghua University in Shenzhen,Shenzhen 518057,Guangdong,China 4 Biomechanics and Biotechnology Lab,Research Institute of Tsinghua University in Shenzhen,Shenzhen 518057,Guangdong,China Abstract:Antibiotics are playing an increasingly important role in clinical antibacterial applications.However,their
9、abuse has also brought toxic and side effects,drug-resistant pathogens,decreased immunity and other problems.New antibacterial schemes in clinic are urgently needed.In recent years,nano-metals and their oxides have attracted wide attention due to their broad-spectrum antibacterial activity.Nano-silv
10、er,nano-copper,nano-zinc and their oxides are gradually applied in biomedical field.In this study,the classification and basic properties of nano-metallic materials such as conductivity,superplasticity,catalysis,and antibacterial activities were firstly introduced.Secondly,the common preparation tec
11、hniques,including physical,chemical and biological methods,were summarized.Subsequently,four main antibacterial mechanisms,such as cell membrane,oxidative stress,DNA destruction and cell respiration reduction,were summarized.Finally,the effect of size,shape,concentration and surface chemical charact
12、eristics of nano-metals and their oxides on antibacterial effectiveness and the research status of biological safety such as cytotoxicity,genotoxicity and reproductive toxicity were reviewed.At present,although nano-metals and their oxides have been applied in medical antibacterial,cancer treatment
13、and other clinical fields,some issues such as the development of green preparation technology,the understanding of antibacterial mechanism,the improvement of biosafety,and the expansion of application fields,require further exploration.Keywords:nano metal;metallic oxide;green synthesis;antibacterial
14、 properties;biological toxicity;clinical application 新冠疫情使抗菌抗病毒物质受到极大重视。自 1929 年英国细菌学家弗莱明发现抗生素以来1,其作为抗菌药物被一直延用至今。目前已知的抗生素抗菌机制主要有 3 种:抑制细菌细胞壁合成、干扰细菌蛋白质合成以及抑制细菌核酸复制转录、增强细菌细胞膜通透性2。然而随着抗生素的无限制使用,抗菌药物与细菌耐药性之间的平衡被打破,导致超级细菌出现3。世界卫生组织在报告中提到,当前一半以上的肺炎等致病菌(肺炎球菌)对某代抗生素产生了耐药性,人类急切需求新型抗菌物质。在中国古代,人们就已用银、金等金属作为容器和
15、饮食工具。在抗生素发明之前,银一直作为抗菌药物进行伤口处理4,金属材料也 ISSN 1000-3061 CN 11-1998/Q 生物工程学报 Chin J Biotech http:/ 1464 在很早以前就被人们应用在医学领域。近 30 年来,随着纳米技术发展,纳米材料尤其是纳米金属材料逐渐引起人们重视。纳米材料是指在三维空间内至少有一维是纳米尺寸(1100 nm),它具有 4 大特性:表面与界面效应、小尺寸效应、量子尺寸效应和宏观量子轨道效应5。纳米金属及其氧化物材料因其优良特性,被广泛应用于电子、机械、军工、物理及医学等领域6。本文重点综述了医用纳米金属及其氧化物材料分类和基本性能、制
16、备技术、抗菌机理及其影响因素、生物安全性以及在生物医用领域应用的研究进展,以期为相关研究提供参考。1 材料分类及基本性能 1.1 材料分类 1.1.1 按基本单元分类 根据纳米材料的基本单元可将纳米金属及其氧化物分为 0 维纳米颗粒、原子团簇,1 维纳米线、纳米棒,2 维纳米薄膜、超晶格等类型。原子或分子团簇(简称团簇或微团簇)是仅含有几个到几百个原子或尺寸小于 1 nm 的粒子,它是原子、分子或离子通过物理或化学结合力组成的相对稳定的微观或亚微观聚集体,其理化性质随所含粒子数目而变化。1 维纳米线和纳米棒是一维尺度的线状纳米材料。2 维纳米薄膜是由几个乃至上千个不同组元以几个纳米到几十个纳米
17、的薄层交替生长并保持严格周期性的多层膜,是特定形式的层状精细复合材料。超晶格是两种介于单个原子与固态之间的原子集合体。1.1.2 按化学组成分类 根据纳米材料的化学组成,可分为纳米金属材料、纳米有机材料、纳米复合材料等。纳米金属是指金属材料被加工成纳米粒径,具有晶界比例、比表面能、表面原子比例大等特点。纳米有机材料是指由有机化合物(包括有机小分子、聚合物等)经过自组装等过程形成的纳米材料。纳米复合材料是纳米金属材料与纳米有机材料通过特定条件复合形成的材料。按照化学成分,纳米金属及其氧化物材料主要包括纳米银、纳米铜、纳米氧化铜、纳米氧化锌和纳米二氧化钛等类型。1.1.3 按用途分类 根据用途不同
18、,纳米材料可分为功能纳米材料和结构纳米材料。功能纳米材料包括纳米半导体材料、纳米传感器、纳米催化剂、纳米储能材料、纳米光电、光伏器件、纳米医用材料等。当材料的尺度缩小到纳米范围时,其部分物理、化学性质将发生显著变化,并呈现出由高表面积或量子效应引起的一系列独特性能。纳米金属及其氧化物在医学上主要是应用其抗菌抗病毒功能。结构纳米材料是利用结构化表面界面微观尺度上的物理和化学性质差异,调控并优化功能分子及纳米材料,熟知的有碳纳米管、石墨烯、富勒烯等。1.1.4 按形态分类 根据形态不同,纳米材料可分为纳米粉末、纳米纤维、纳米膜、纳米块体等 4 类。纳米粉末是指粒度在 100 nm 以下的粉末或颗粒
19、,是一种介于原子、分子与宏观物体之间处于中间物态的固体颗粒材料,如纳米银、纳米铜颗粒。纳米纤维是指直径为纳米尺度而长度较大的线状材料,如纳米银线。纳米膜分为颗粒膜与致密膜,前者指纳米颗粒粘在一起,中间有极细小间隙的薄膜;后者指膜层致密但晶粒尺寸为纳米级的薄膜。纳米块是将纳米粉末高压成型或控制金属液体结晶而得到的纳米晶粒材料,一般用于超高强度材料、智能金属材料等。1.2 基本性能 纳米金属及其氧化物材料一般具有导电、左佳盛 等/医用纳米金属及其氧化物的制备、性能与抗菌应用研究进展 :010-64807509: 1465 超塑延展、催化、抗菌等基本性能。如纳米银具有优良的导电性能,在微电子领域占有
20、重要地位,常被用来作为滤波器、电容器等涂层,可作为热交换材料,也是高档电子元件电极材料7。纳米铜具有超塑延展性,室温下可拉长50 多倍而不出现裂纹,平均体积仅为 80 nm 的铜纳米结晶,强度比普通铜高 3 倍,可用作热氢发生器、燃烧活性剂等。在催化剂方面,纳米氧化铜能催化降解有机染料。纳米氧化锌有很强的红外线吸收能力,常用于军工领域。在抗菌性能方面,纳米银、纳米铜、纳米锌等纳米金属及其氧化物,被证实能够诱导产生氧化应激反应,具有广谱杀菌性。2 纳米金属制备技术 2.1 物理法 物理法是将合适的块状材料进行尺寸减小并分裂成细小颗粒的制备方法,常见技术包括蒸发-冷凝、脉冲激光烧蚀、球磨、脉冲线放
21、电等。蒸发-冷凝法又称气相沉积法,它先利用真空蒸发、激光加热蒸发、电子束照射、溅射等手段将原料气化或形成等离子体,然后在介质中急剧冷凝从而获得纳米金属。该方法制备的纳米微粒纯度高、结晶组织好,且可实现粒度控制,是目前物理法合成纳米金属最常见的方法,早在 1984 年,就有人利用该方法制备了钯、铜和铁等纳米粉体。激光烧蚀法的特点是金属颗粒成型快、效率高,且可在大小和形状上进行修饰8。物理法是自上而下的合成方法,合成过程相对成熟,在目前纳米材料合成领域应用最为广泛,是工业合成纳米材料最常用方法。然而物理法对合成设备要求较高,制备环境条件较为严苛,也是目前工业应用的一大痛点。2.2 化学法 化学法包
22、括化学还原法、微乳液法、电沉积法和热解法等类型。化学还原法是利用还原剂将金属盐或其氧化物还原制得纳米微粒,可细分为固相还原法、液相还原法和气相还原法,常用还原剂有硼氢化物、柠檬酸盐、抗坏血酸盐和元素氢。在水溶液中将银离子(Ag+)还原产生粒径为几纳米的胶态银,通过聚集形成寡聚团,团簇最终形成胶体银粒子9。研究表明,不同还原剂得到的粒径分布不同,在化学还原法中添加保护剂可避免纳米颗粒团聚10。微乳液法的特点是首先构建一个由表面活性剂、助表面活性剂、有机溶剂和水组成的热力学稳定体系,该体系具有保持稳定纳米尺寸能力,可保障制备的纳米粒子尺寸均匀。如 Li 等11构建了由油相、表面活性剂相和水相组成的
23、微乳液体系,其各向同性分散,制备了尺寸稳定的纳米 TiO2颗粒。电沉积法制得的纳米晶体材料密度高、孔隙率小、受尺寸和形状限制少,是制备完全致密纳米晶体材料的重要方法。化学法是建立在已知化学原理,通过还原、电解等方法控制反应条件来合成可控的纳米材料,是一种自下而上的合成方法。化学法合成纳米材料的优点是合成粒径统一、合成原料易得、合成效率较高,是目前工业合成纳米金属的重要路径。其缺点是对反应条件要求高,且对环境可能造成污染。2.3 生物法 生物法是利用细菌、真菌、植物及植物提取物等生物系统来绿色合成纳米材料的方法。例如,Kumar 等12利用月桂叶水提取物和锌盐(醋酸锌和硝酸锌)合成平均粒径为 2
24、5.26 nm的氧化锌纳米颗粒。Singh 等13用气单胞菌(Aeromonas sp.)THG-FG1.2 还原 AgNO3成功制备了面心立方和球形的 816 nm 粒径的纳米银颗粒;用黑曲霉(Aspergillus niger)还原 AgNO3制备了尺寸为 20 nm 的球形纳米银。综上所述,ISSN 1000-3061 CN 11-1998/Q 生物工程学报 Chin J Biotech http:/ 1466 从简单的细菌到高度复杂的真核生物均可被用于合成所需大小和形状的纳米金属颗粒。生物法合成纳米材料是近十年来被学者研究最多的一种新兴纳米材料合成方法,利用微生物、植物、植物提取物、在
25、微生物内部,通过微生物代谢反应,将金属离子还原成纳米颗粒,通过控制微生物环境,控制纳米材料的性质,是一种环境友好型合成方法,制备条件也相对简单。然而利用微生物合成纳米材料,目前尚未形成体系,合成效率低,只能适用于小粒径金属纳米颗粒的合成。综上所述,物理法优点是方法简单、操作简便、对原材料要求不高;缺点是纳米粒径难以控制,生产设备要求较高。化学法优点是颗粒粒径均一、原料易得;缺点是制备条件(温度、浓度等)要求苛刻,且易造成环境污染。生物法优点是环境友好、制备条件简单缺点是合成率低、尺寸和形状有限。物理法、化学法的纳米金属制备技术相对比较成熟,然而绿色合成方法在近年来的研究工作中也有了阶段性的进步
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