基于MoS_%282%29场效应晶体管的生物传感器用于无标记检测.pdf
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1、第 卷第期光散射学报V o l N o 年月THEJ OUR NA LO FL I GHTS C A T T E R I NGJ u n 文章编号:()基于M o S场效应晶体管的生物传感器用于无标记检测孟帅,李浩宇,黄超宁,张晨阳,蒋昌忠,李文庆*,肖湘衡(物理科学与技术学院,武汉大学,武汉 )摘要:场效应晶体管(F E T)由于其响应快、灵敏度高、成本低等优点而受到广泛关注.在本文中我们制备了一种基于M o S纳米片的高灵敏度F E T生物传感器,并探讨了其在牛血清白蛋白(B S A)检测中的应用.B S A与M o S通过疏水相互作用直接结合.该器件对B S A的检测极限为n M,并且对
2、n M至M范围内的B S A溶液均有较大的电流响应.通过对器件转移特性曲线和M o S拉曼光谱的分析,我们将源漏电流(Id s)的增加归因于B S A对M o S的n型掺杂.此外,M o SF E T s可以扩展为一个通用的生物传感器平台,用于各种生物分子的灵敏检测,并有望应用于高度集成和多路复用的F E T传感器结构.关键词:M o SF E T;生物传感器;B S A中图分类号:O 文献标志码:Ad o i:/j i s s n 收稿日期:,修改日期:基金项目:国家自然科学基金(、),中央高校基本科研业务费专项资金(k f )作者简介:孟帅(),男,硕士研究生,主要从事场效应管生物传感器研
3、究,E m a i l:m e n g s h u a i w h u e d u c n通讯作者:李文庆(),男,副教授,主要从事离子束低维纳米器件研究,E m a i l:w e n q i n g_l i w h u e d u c n;肖湘衡(),男,教授,主要从事离子束能源与功能材料研究,E m a i l:x x h w h u e d u c nM o Sf i e l d e f f e c t t r a n s i s t o r b a s e db i o s e n s o r f o rl a b e l f r e ed e t e c t i o nME NGS
4、 h u a i,L IH a o y u,HUANGC h a o n i n g,Z HANGC h e n y a n g,J I ANGC h a n g z h o n g,L IW e n q i n ga n dX I AOX i a n g h e n g(D e p a r t m e n t o fP h y s i c s,W u h a nU n i v e r s i t y,W u h a n )A b s t r a c t:F i e l d e f f e c t t r a n s i s t o r(F E T)h a sb e e nw i d e l
5、yc o n c e r n e dd u e t o t h e i r a d v a n t a g e so ff a s t r e s p o n s e,h i g hs e n s i t i v i t ya n dl o wc o s t H e r ew ef a b r i c a t eah i g h l ys e n s i t i v eF E Tb i o s e n s o rb a s e do nM o Sn a n o s h e e t sa n de x p l o r e i t sa p p l i c a t i o nf o r t h e
6、d e t e c t i o no fb o v i n es e r u ma l b u m i n(B S A)T h r o u g hh y d r o p h o b i c i n t e r a c t i o n,B S Ai sd i r e c t l yc o m b i n e dw i t hM o ST h ed e v i c eh a s ad e t e c t i o n l i m i t o f n Ma n da l a r g e c u r r e n t r e s p o n s e t oB S As o l u t i o n i n
7、t h er a n g eo f n Mt oM I na d d i t i o n,b ya n a l y z i n gt h e t r a n s f e r c h a r a c t e r i s t i c c u r v eo f t h ed e v i c ea n d t h eR a m a ns p e c t r u mo fM o S,w eh a v ed e m o n s t r a t e d t h a t t h e r e a s o n f o r t h e i n c r e a s eo f t h ed r a i n s o u
8、r c ec u r r e n t(Id s)i s t h en t y p ed o p i n gp h e n o m e n o no fB S Ao nM o S W eb e l i e v e t h a t t h eM o SF E T sc a nb ee x p a n d e d i n t oau n i v e r s a lb i o s e n s o rp l a t f o r mf o r t h es e n s i t i v ed e t e c t i o no fv a r i o u sb i o m o l e c u l e sa n
9、da r ee x p e c t e dt ob ea p p l i e dt ot h eh i g h l y i n t e g r a t e da n dm u l t i p l e x e dF E T ss e n s o rs t r u c t u r e K e yw o r d s:M o SF E T;b i o s e n s o r;B S A引言目前,包括电化学生物传感器和机械生物传感器等在内的传统生物传感器不仅需要昂贵复杂的设备,而且检测时间长,灵敏度低.而基于F E T的生物传感器具有体积小、响应快、功耗低、成本低、灵敏度高等优点,引起了研究人员的广泛关
10、注.光散射学报第 卷基于碳纳米管和硅纳米线的F E T已被广泛用于检测各种生物分子,检测极限从f M到n M不等.虽然基于一维纳米结构的F E T器件表现出了高的灵敏度,但仍然有一些不足之处.一方面,这些一维结构在制备过程中不同批次的样品存在很大差异,这将导致器件与器件之间性能差异较大,实验结果可重复性较差.另一方面,根据目前的制备工艺,纳米线的最小直径为 n m,这限制了其比表面积并降低了器件的灵敏度.石墨烯和过渡金属硫族化合物(TMD s)等二维材料具有原子级的厚度和高比表面积,这使得它们具有优异的电荷灵敏度.在构建基于F E T的生物传感器方面,TMD s比零带隙石墨烯更有优势.这是因为
11、生物分子可以通过与沟道结合,然后通过调控载流子的迁移影响晶体管的导通和截止状态.目前,研 究 人 员 已 经 将M o SF E T应 用 于D NA、抗原等物质的检测,.例如,K i m等人制备了A lO作为保护层的多层M o SF E T器件,用于检测 前 列 腺 癌 症 抗 原(P S A),实 现 了 低 浓 度P S A检测.D a i等人在M o SF E T表面沉积的A lO层上修饰了D NA四面体和生物素链霉亲和素,并将其用于P S A检测,其在宽浓度范围内对P S A有较大的电流响应.L i u等人用C V D生长的单层M o S制备了晶体管,并在沟道上修饰了金纳米颗粒连接D
12、 NA探针,用于检测与唐氏综合征相关的D NA片 段,实现 了 超 低 的 检 测 极 限.Y a n g等人利用C V D生长的双层M o S纳米片制备了F E T阵列,并在阵列的不同M o SF E T上分别修饰了核基质蛋白 与细胞角蛋白对应的抗体,同时实现了对人类尿液样本中两种膀胱癌生物标志物超低浓度的检测.传统的液栅F E T生物传感器对缓冲溶液的离子浓度极为敏感,进而会使其对带电分子的检测受到双电层屏蔽的干扰.此外,由溶液中离子所引起的较大的漏电电流也是降低F E T生物传感器灵敏度的另一个原因,.相比之下,非液相检测可以完全忽略这些问题.在检测过程中,非特异性吸附是不可避免的,它会
13、导致传感器的灵敏度和选择性降低.在这里,我们使B S A非特异性吸附在M o S器件上,在非液相环境下检测,用以探讨生物分子和二维材料的非特异性结合的电荷转移过程.与石墨烯薄膜的器件相比,显示出更宽的浓度检测范围.此外,我们还通过拉曼光谱和电学性能测量对其内在的传感机制进行了分析.本文不仅揭示了B S A和M o SF E T非特异性结合的动态过程,而且为其他的生物分子检测提供了一个高灵敏度的平台.实验方法 实验试剂M o S块状晶体购自上海昂维科技有限公司,牛血清白蛋白(B S A)购自碧云天生物技术有限公司,磷酸盐缓冲溶液(P B S,p H )购自白鲨生物科技有限公司,铟(I n)颗粒和
14、金(A u)颗粒购自上海阿拉丁试剂有限公司,n mS i O/n S i衬底购自麦斯克电子材料股份有限公司.M o SF E T的制备使用 粘性透明胶 带从块状M o S晶 体(HQg r a p h e n ec o)上剥离出少层M o S纳米片,并将其转移到 n mS i O/n S i衬底上.通过电子束曝光系统实现金属电极的图形化,器件的沟道长度为m.随后使用热蒸镀机沉积I n/A u(n m/n m)电极作为源极和漏极.B S A修饰过程称量B S A并将其溶解在P B S缓冲溶液中.依次配置一系列不同浓度的B S A溶液.将器件与不同浓度的B S A溶液在室温下分别孵育 m i n.
15、孵育完成后,用去离子水洗涤该器件,除去过量的B S A,并用N枪干燥.测试与表征采用光学显微镜(O L YMP U SB X )观察制备的材料及其器件,并测量器件沟道材料的长度.采用半导体参数分析仪(T O S T A R B)测试器件性能.采用拉曼光谱仪(L a b R AM HRE v o l u t i o n)表征M o S拉曼光谱.结果与讨论 M o SF E T的表征M o SF E T作为生物传感器用于检测B S A的原理如图(a)所示,B S A是一种球形蛋白质,其分子量为 gm o l,它的苯环可以通过疏水相互作用与M o S表面紧密结合.B S A吸附在导电沟道M o S上
16、,改变了M o SF E T沟道的载流子浓度,从而改变了器件的Id s.器件的光学图像如图(b)所示,可以看出器件沟道长度为m.该器件的转移特性曲线如图(c)所示,在恒定的源漏电压(Vd sV)下,Id s随着Vg的增加而增加,这与n型半导体的特性一致.与此同时可以看到第期孟帅:基于M o S场效应晶体管的生物传感器用于无标记检测M o SF E T的开关比高于.M o SF E T的载流子迁移率可以用以下公式计算:L gmWC Vd s其中Vd s(V)是源漏电压,L(m)是器件沟道长度,W(m)是器件沟道宽度,gm(S)是器件跨导,C(Fm)是氧化绝缘层的单位电容.可以计算出载流子迁移率为
17、 c mVS.图(d)显 示 了M o SF E T的 输 出 特 性 曲 线,表 明M o S纳米片和I n/A u电极之间接触良好.图(a)M o SF E T生物传感器检测B S A原理图;(b)M o SF E T s的光学图片.(c)M o SF E T的转移特性曲线(Vd sV);(d)M o SF E T的输出特性曲线(Vg从到 V,间隔为 V)F i g (a)S c h e m a t i cd i a g r a mo f t h eM o SF E Ta sb i o s e n s o r t oe l e c t r i c a l l yd e t e c tB S
18、 A(b)O p t i c a l i m a g eo f t h eM o SF E T s(c)T r a n s f e r c h a r a c t e r i s t i c c u r v eo f t h eM o SF E T(Vd sV)(d)O u t p u t c h a r a c t e r i s t i c c u r v e so f t h eM o SF E T(Vgf r o mt o V,s t e p V)M o SF E T的稳定性分析作为生物传感器的一个重要前提是器件在缓冲液中具有良好的稳定性,并且可以避免其它因素的干扰.因此,我们将器件浸
19、入P B S缓冲液中h,每隔h取出吹干并测量一次转移特性曲线.退火前M o SF E T的稳定性测试如图(a)所示,可以发现该器件在P B S缓冲液中浸泡前后的转移特性曲线发生了很大变化,这表明其稳定性较差.其原因是器件的制备过程相对复杂,导致还有剥离过程中残留的胶或杂质吸附在沟道上而无法去除,这对器件的转移性能有很大的影响.为了改善M o S器件的稳定性,我们将M o S器件在 下用 s c c m H和 s c c m A r的混合气体在大气压下退火h,以去除吸附在沟道上的胶和 杂 质.然 后 用 相 同 的 方 法 测 量 了 退 火 后M o SF E T的稳定性.结果如图(b)所示,
20、可以看出随着浸泡时间的增加器件转移性能曲线并无明显变化,这表明退火可以有效地提高器件在缓冲液中的稳定性.由于通过机械剥离获得的M o S纳米片的厚度和形貌各不相同,进而导致不同M o S器件的转移特性曲线也不同.因此,比较不同M o SF E T的稳定性是非常有必要的.图(c)显示了四个不同M o SF E T的稳定性.我们将器件在P B S缓冲液中浸泡h,并将器件在P B S缓冲液中浸泡前后在Vg V处的Id s变化作为衡量器件稳定性的指标.可以看出,四个不同的M o S器件在P B S缓冲液中浸泡h后Vg V处的Id s相比于浸泡前的Id s变化均不超过 ,这说明我们制备的M o SF E
21、 T s普遍有良好的稳定性.光散射学报第 卷 M o SF E T生物检测随后我们测试了M o S器件对B S A的电流响应.将M o S器件 浸入 n M B S A溶 液 中 m i n(Vd sV)前后的转移特性曲线的变化如图(a)所示,可以看出M o S器件在 n MB S A溶液中浸泡 m i n后,其在Vg V处的Id s显著增加,证明了B S A成功地吸附在M o S纳米片表面.B S A的等电点(p I)为 ,在P B S缓冲液中带负电.这与P a r k等人在M o S纳米片上修饰带负电的D NA并通过电学测量观察到的n型掺杂现象一致.Pristine MoS21 h2 h3
22、 hPristine MoS1 h2 h3 h2-40-200204060Vg(V)20181614121086420Ids(A)20181614121086420Ids(A)-40-200204060Vg(V)0.40.20.0-0.2-0.4(-)/(%)I II001234Sample(a)(b)(c)图(a)(b)退火前后M o SF E T的稳定性测试;每隔 h测量一次转移特性曲线;(c)退火后不同M o SF E T s的稳定性的比较(Vd sV)F i g (a)(b)S t a b i l i t yt e s to f t h eM o SF E Tb e f o r ea
23、n da f t e r a n n e a l i n g T r a n s f e r c h a r a c t e r i s t i cc u r v e sa r em e a s u r e de v e r yh(c)C o m p a r i s o no f s t a b i l i t yo fd i f f e r e n tM o SF E T sa f t e ra n n e a l i n g(Vd sV)图(a)M o SF E T在 n MB S A溶液中浸泡 m i n前后的转移特性曲线;(b)在不同孵育时间下,M o SF E T的转移特性曲线;(c
24、)M o SF E T检测不同浓度B S A溶液的转移特性曲线;(d)图(c)中电流响应与B S A溶液浓度之间的关系,其中对于每条转移特性曲线在Vg V处得到Id s(Vd sV)F i g (a)T r a n s f e r c h a r a c t e r i s t i cc u r v e sb e f o r ea n da f t e r t h eM o SF E Ti mm e r s e di n n M B S As o l u t i o nf o r m i n(b)T r a n s f e rc h a r a c t e r i s t i cc u r v
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