高分散Cu_SiO逆水煤气变换反应催化剂研究.pdf
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1、化学试剂 第 卷第 期高分散/逆水煤气变换反应催化剂研究刘宁曹忠崔莎刘辉王路辉(浙江海洋大学.浙江省石油化工环境污染控制重点实验室.石油化工与环境学院.食品与药学学院.临港石油天然气储运技术国家地方联合工程研究中心浙江 舟山)摘要:逆水煤气变换()反应可以有效的将 转化为更具有价值的 被认为是最具有应用前景的反应之一将/催化剂用于 反应考察了在浸渍过程中添加尿素对催化剂结构和性能的影响 采用包括、和 等对催化剂进行表征并且在 的温度范围内进行 性能测试 结果表明与/催化剂相比尿素辅助法制备的/催化剂在逆水煤气变换反应中具有较高的催化活性并且对 具有 的选择性尿素的引入可以有效地减小活性金属 的
2、粒径使其具有高分散性/催化剂金属分散度达到 催化剂的活性得到了显著提高关键词:逆水煤气变换反应/催化剂尿素高分散中图分类号:文献标识码:文章编号:():././(.):()./././.:/收稿日期:网络首发日期:基金项目:浙江省自然科学基金项目()浙江省石油化工污染控制实验室开放基金项目()作者简介:刘宁()男安徽宿州人硕士生主要研究方向为 的资源利用通讯作者:王路辉:.引用本文:刘宁曹忠崔莎等.高分散/逆水煤气变换反应催化剂研究.化学试剂():近年来随着大量 的排放引起温室效应越来越严重 同时也是最丰富和廉价 资源 因此将 转化为有价值的化学品和燃料引起了广泛的关注 加氢是生产多种产品 的
3、 有 效 方 法 之 一 这 些 产 品 包 括 甲 烷()、一氧化碳()、乙醇()、甲酸()等 在不同的加氢反应中其中逆水煤气变换反应(:/)是生产主要工业 结构单元 的最有应用前景的反应之一其可用于在 存在下通过费托合成反应生产更具价值的化学品近年来 反应催化剂研究引起了越来越多的关注 其中负载型贵金属催化剂是优选材料因为它们对 具有高催化活性和选择性 在金属氧化物如 或 上负载贵金属(、和)已被广泛用于研究 反应显示出高的催化活性 然而由于成本较高这些金属的可用性有限很难大规模应用 因此过渡金属作为 反应的第 卷第 期刘宁等:高分散/逆水煤气变换反应催化剂研究催化剂受到越来越多的关注 其
4、中金属 因其在大多数催化加氢还原反应中的高活性而被用于研究 反应 然而由于副产物 的形成用于 反应的 基催化剂表现出较差的 选择性 最近由于铜基催化剂低成本性和对产物 的高选择性 基催化剂作为 反应中贵金属催化剂的替代品受到了特别关注 然而 基催化剂在高温下容易烧结这易导致 反应活性差 为了改善 基催化剂的活性和高温稳定性 等在/中引入 可以抑制铜颗粒在高温下的烧结从而提高稳定性 等发现使用过渡金属碳化物作为载体提高铜与载体之间的相互作用可以获得高活性和稳定的铜催化剂 等利用原子层外延()制备出了高分散的铜负载在 载体上提高了催化剂高温稳定性与活性 然而与传统的单金属铜催化剂相比其制备通常涉及
5、繁琐的程序、昂贵的前体和/或苛刻的条件 因此制备具有高活性和稳定性的 基催化剂仍是一个挑战本文采用过渡金属 为活性组分作为载体采用尿素辅助浸渍法制备出了高分散的/催化剂通过分析催化剂的结构与性能比传统浸渍法制备的二氧化硅负载铜催化剂具有更好的分散性和活性 实验部分 主要仪器与试剂 型全自动比表面和孔径分布分析仪(美国康塔仪器有限公司)型 射线衍射仪(日本理学公司)型全自动多用吸附仪(天津市先权仪器有限公司)型透射电子显微镜(美国 公司)微型催化反应装置(天津北洋化工实验设备公司)型气相色谱仪(北京北分瑞利分析仪器有限公司)三水合硝酸铜()分析纯)、二氧化硅(目 分析纯)、尿素(分析纯)(国药集
6、团化学试剂有限公司)催化剂的制备采用尿素辅助浸渍法制备了理论 负载量为 的/催化剂 一般情况下 在 去离子水中加入 ()和 尿素超声处理 达到充分溶解混合 然后将上述溶液滴定浸渍在 中室温下放置 然后将样品放置在干燥箱中在 下干燥 干燥完成后将样品放置于马弗炉中以 /的升温速率升温至 焙烧 得到/催化剂 用相同的方法制备了不含尿素的 /催化剂 催化剂表征样品比表面积与孔径的测试采用 型全自动比表面和孔径分布分析仪 在进行测试前将样品在 和真空的条件下进行脱气 以除去吸附在多孔材料中的气体、水分和杂质等并根据 方程计算出比表面积和孔径大小催化剂的 射线衍射()分析测试在 型射线衍射仪上进行记录催
7、化剂的 射线衍射图谱 扫描角度范围 (扫描速率/)程序升温还原()实验在配备有热导检测器()的 型全自动多用吸附仪实验装置上进行分析获得 程序升温还原()图谱 称取 样品置于石英反应管中测试之前用(/)在 预处理 冷却至室温后切换成 /混合气等待 基线稳定后在/(/)气氛下从室温升至 (升温速率为 /)记录 检测信号得出其还原情况同样在 设备上使用 氧化法测定了样品的分散度 首先将样品于 /(/)的气氛中从室温以 /的升温速率升至 还原 记录曲线并积分面积记作 之后样品在 /的 气氛中冷却至 此时切换为 氧化表面 后切换为 气并冷却至室温待基线稳定后切换为 /(/)以 /的升温速率升至 记录曲
8、线并积分面积记作 样品的分散度/透射电子显微镜()工作电压为 首先将催化剂进行超声处理 然后均匀地分散在丙酮之中将粉末与丙酮的混合物用毛细管滴入铜网干燥处理后再进行分析 催化剂测试取 催化剂和 石英砂装入内径为 石英管固定床反应中测试之前使用混化学试剂 第 卷第 期合气体()()升温至 还原 升温速率为 /性能测试:反应以 进料比通入/的/气流空速为/测试温度范围为 设每 为一个温度点每个温度点测试 取平均值高温稳定性测试:以相同的进料条件在 下进行 催化剂长期稳定性测试 原料气和尾气成分采用具有色谱柱为 气相色谱 在线分析作载气检测器为 通过计算催化剂的转化率与选择性对催化剂进行评价:转化率
9、:()()/()选择性:()/()()选择性:()/()()其中是进料气中 的流量/、和分别是出口气流中、和 的流量/结果与讨论 催化剂表征 比表面积及孔结构()测试通过 吸附脱附实验研究了/和/催化剂以及载体 载体的结构特征 如图 所示所有样品在相对压力(/)范围为 时 均 表 现 出 型 滞 后 环(分类)的型等温曲线表明样品中存在介孔结构 图 显示出所有样品的孔径分布在 左右这意味着 载体的原始介孔结构得到了很好的保持 表 列出了/和/催化剂的比表面积()载体具有最大的表面积(/)正如预期的那样添加 后/和/催图 .氮气吸附脱附等温线.孔径分布曲线.表 /和/催化剂的结构特征注./样品比
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- 分散 Cu_SiO_ 282 29 逆水 煤气 变换 反应 催化剂 研究
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