制革污泥堆场中含Cr污泥胶...条件下稳定性及迁移行为研究_徐铁兵.pdf
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1、第 43 卷第 3 期2023 年 3 月Vol.43,No.3Mar.,2023环境科学学报Acta Scientiae Circumstantiae制革污泥堆场中含Cr污泥胶体在不同pH和离子强度条件下稳定性及迁移行为研究徐铁兵1,师碧玲2,3,吕媛4,康子沨5,阎秀兰2,商建英4,杨潇2,*1.河北省环境科学研究院,石家庄 0500372.中国科学院地理科学与资源研究所,地表格局与模拟重点实验室,北京 1001013.中国科学院大学中丹学院,北京 1000494.中国农业大学土地科学与技术学院,北京 1001935.河北师范大学地理科学学院,石家庄 050000摘要:制革污泥中含有大量的
2、重金属Cr,毒性大,易迁移,会威胁人类健康.本研究以某停用制革污泥露天堆场作为研究对象,在揭示制革污泥污染特征的基础上,提取污泥中的胶体颗粒,研究不同pH、离子强度下含Cr污泥胶体稳定性及迁移情况.结果表明,堆场污泥中Cr含量为 517025000 mg kg-1,Cr赋存形态以铁锰氧化物结合态为主,总Cr含量表深层污泥之间无明显分异.表层污泥pH=4.35,处于有氧环境,好氧菌与嗜酸菌为优势菌群;深层污泥pH=7.30,处于无氧环境,厌氧菌为优势菌群.深层污泥中含有大量含Cr污泥胶体(含Cr量为7.851 mg g-1),在中性和碱性条件下较为稳定,迁移性强;在酸性条件下快速聚沉,迁移性弱.
3、离子强度越高,污泥胶体越容易聚沉、移动性显著降低,且Ca2+比Na+更容易引起污泥胶体的聚沉和弱移动性,因此,向污泥胶体中引入Ca2+可作为降低Cr迁移风险的有效途径.本研究成果可为全面认识 同类型制革污泥堆场的污染风险评估和修复方案设计提供重要的理论支撑.关键词:Cr;环境条件;污泥胶体;稳定性;迁移行为文章编号:0253-2468(2023)03-0244-11 中图分类号:X131 文献标识码:AStability and migration behavior of Cr-containing sludge colloids in tannery sludge landfill unde
4、r different pH and ionic strength conditionsXU Tiebing1,SHI Biling2,3,L Yuan4,KANG Zifeng5,YAN Xiulan2,SHANG Jianying4,YANG Xiao2,*1.Hebei Provincial Environmental Science Research Institute,Shijiazhuang 0500372.Key Laboratory of Land Surface Patterns and Simulation,Institute of Geographic Sciences
5、and Natural Resources Research,Chinese Academy of Sciences,Beijing 1001013.Sino-Danish College,University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 1000494.College of Land Science and Technology,China Agricultural University,Beijing 1001935.School of Geographical Sciences,Hebei Normal University,Shijia
6、zhuang 050000Abstract:Tannery sludge contains a large amount of Cr,which is high toxicity and easy to migrate,therefore threatening human health.This paper takes a decommissioned tannery sludge landfill site as a research subject,and the pollution characteristics of sludge landfill sites are investi
7、gated.On top of that,Cr-containing sludge colloids were collected from the sludge yard to analyze their stability and migration under various pH and ionic strength conditions.The results demonstrated that the Cr concentration in the sludge ranged from 5170 to 25000 mg kg-1,and the majority of Cr fra
8、ction was in the form of Fe-Mn oxide bound state.There was no significant difference in Cr concentration between the surface and deep sludge.The pH value of the surface sludge was 4.35,which was in an aerobic environment.The aerobic bacteria and acidophilus were the dominant bacteria species in surf
9、ace sludge.The pH value of the deep sludge was 7.30,which was in an anaerobic environment.The anaerobic bacteria species were the dominant bacteria in deep sludge.The deep sludge contains a large amount of Cr-containing sludge colloids(7.851 mg of Cr per gram of sludge).Sludge colloids are more stab
10、le and migratable under neutral and alkaline conditions compared to that under acidic conditions.With the ionic strength rising,the DOI:10.13671/j.hjkxxb.2022.0280徐铁兵,师碧玲,吕媛,等.2023.制革污泥堆场中含Cr污泥胶体在不同pH和离子强度条件下稳定性及迁移行为研究 J.环境科学学报,43(3):244-254XU Tiebing,SHI Biling,L Yuan,et al.2023.Stability and migra
11、tion behavior of Cr-containing sludge colloids in tannery sludge landfill under different pH and ionic strength conditions J.Acta Scientiae Circumstantiae,43(3):244-254收稿日期:2022-05-29 修回日期:2022-08-13 录用日期:2022-08-15基金项目:国家自然科学基金(No.41571309)作者简介:徐铁兵(1973),男,高级工程师,E-mail:;*责任作者,E-mail:3 期徐铁兵等:制革污泥堆场中
12、含Cr污泥胶体在不同pH和离子强度条件下稳定性及迁移行为研究aggregation of sludge colloids became heavier and the mobility of sludge colloids decreased.Compared to Na+,Ca2+can more easily lead to aggregation and decline in mobility of the sludge colloid.Thus,adding Ca2+into tannery sludge can be an effective way to reduce the mi
13、gration risk of Cr.The results of this research can provide significant theoretical support for the systematic and comprehensive understanding of pollution risk assessment and remediation plan design for the similar decommissioned tannery sludge yard.Keywords:chromium;environmental conditions;sludge
14、 colloid;stability;migration behavior1引言(Introduction)我国是皮革制造大国,皮革及相关皮制品产量居世界首位.皮革工业给我国带来了巨大的经济收益,但同时也产生了大量的有害废弃物,包括制革工业废水经过物理化学处理产生的污泥等(李桂菊,1999;孔祥科等,2017).据统计,在鞣革和复鞣的加工过程中,每吨毛皮需要消耗使用约40 kg的铬粉(Cr含量达17.1%),并排放6.5 t的含Cr废液.每吨含Cr废液处理后会产生3.3 kg含水率70%的污泥(马宏瑞等,2017).2013年,我国制革工业产生的污泥量已高达万吨(Zou et al.,2013
15、).而我国早年对于制革污泥的处置方式以就地堆放和填埋处理为主,占比超过90%(丁绍兰,1998;李桂菊,1999;Santos et al.,2011;Vig et al.,2011),且在填埋时缺少对污泥的无害化处理(Guo et al.,2021),因此,给堆场周边的土壤及地下水环境造成了巨大的生态威胁.已有研究表明,制革厂周边土壤和地下水中存在Cr污染,其浓度严重超过环境背景值(Makdisi et al.,1991;Asfaw et al.,2017),对生态环境健构成严重威胁.虽然制革污泥的组分与其处理工艺密切相关,但总体上主要由高浓度的Cr、金属氧化物、氨氮、硫化物和有机质等组成(
16、徐腾等,2020).其中,金属氧化物和有机质均可在环境作用下形成粒径介于1 nm1 m之间的呈胶体状态的固体颗粒,并长期稳定存在于土壤、地下水等环境介质中(De Jinge et al.,2004).胶体颗粒因其具有较大的比表面积、高表面能、带电荷性等物化特性(Vu et al.,2013),可通过吸附、沉淀、络合等界面反应过程与重金属发生相互作用,从而对土壤中重金属的迁移发挥着重要作用(Guo et al.,2012;Shi et al.,2021).不仅如此,胶体颗粒还可在多种地下环境介质中移动,可作为载体携带重金属在地下环境中运移(Ling et al.,2021).目前,在探究重金属在
17、土壤及地下水中迁移过程时,往往需要将胶体颗粒的作用纳入迁移风险评估模型及土壤修复,否则会导致模型预测精度低或修复效果差(王沛芳等,2021).当胶体颗粒与Cr在土壤中发生结合时,由于优势流、土壤大孔隙和裂缝的存在,可促进Cr在地下环境中的迁移,从而加剧Cr污染向更大范围、更深层土壤的情况恶化(Helena et al.,1983).同时有研究表明,胶体对重金属迁移作用的影响主要由胶体颗粒表面双电层中的范德华力和静电斥力决定,而范德华力和静电斥力的大小主要由pH和离子强度决定.溶液离子强度和pH值在很大程度上决定了污泥胶体的迁移行为(Zhou et al.,2021).因此,本研究拟围绕制革污泥
18、堆体中能否形成污泥胶体颗粒及稳定性如何,以及污泥胶体与 重金属Cr之间的相互作用这两个科学问题,探讨污泥堆场中Cr在地下环境中的迁移转化和潜在污染风险.污泥胶体对Cr的迁移行为的潜在影响可能包括:污泥胶体与Cr发生强吸附作用并在重力水流的作用下 发生共同迁移,从而促进Cr向堆场周围的土壤及地下水中迁移,导致环境污染;污泥胶体在吸附大量Cr后发生聚集,使得胶体颗粒的粒径显著增大引起位阻效应,从而抑制Cr在土壤中的进一步迁移,造成Cr在土壤中累积;污泥胶体与Cr之间吸附作用较弱,污泥胶体所携带的Cr含量很低,导致胶体的运移对Cr的环境行为影响不显著.针对以上的研究假设,本研究以河北省辛集市某废弃制
19、革污泥堆场为研究对象,首先表征堆场中污泥的理化性质以及其中的重金属Cr分布和赋存特征;然后提取污泥样品中的污泥胶体组分,分析污泥胶体 携带的Cr含量,探究污泥胶体的稳定性;最后通过室内石英砂柱实验,研究不同pH、离子强度和离子类型对含Cr污泥胶体迁移行为的影响机制,厘清污泥胶体的运移过程及变化规律,从而为精准刻画制革污泥堆场中重金属Cr的污染特征及其对周边环境的潜在迁移风险提供理论基础.2材料与方法(Materials and methods)2.1样品采集与分析本研究污泥堆场位于我国主要皮革产地之一的河北省辛集市,堆场周围为农田.该污泥堆场近似长方形,245环境科学学报43 卷面积为4189
20、8 m2,平均深度为8.5 m.样品采集时间为2020年,污泥堆场位置如图1所示.使用采样深度为0.5 m的污泥样品代表场地表层的污泥(受地表环境扰动大),使用采样深度最深至5 m的污泥样品代表场地深层的污泥(含水率高、较为稳定),每个深度污泥样品设置3个重复.污泥样品剔除动植物残体、石砾等杂质,混匀后取12 kg分装于自封袋中,并放置在4 保温箱中,送回实验室待测.污泥pH值、含水量参考 城市污水处理厂污泥检验方法(CJ/T 221-2005)测定.采用微波热消解法对污泥样品中的全铬含量进行分析(毛竹等,2013),使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES,PE 5300DV,美国)测
21、定Cr含量.采用紫外可见分光光度计(TU-1900,普析,中国)测定污泥氨氮和硫化物含量,其中,氨氮采用氯化钾溶液提取-分光光度法测定,硫化物使用亚甲基蓝分光光度法(孔祥科等,2017).有机质含量根据 森林土壤有机质的测定及碳氮比的计算(LY/T 1237-1999)测定,采用核磁共振波谱仪(NMR,Bruker Avance III 400,德国)分析有机质组成.采用Tessier五步提取法进行污泥中Cr形态分析(Tessier et al.,1979).土样微生物送至安诺优达基因 科技(北京)有限公司进行高通量测序,按照提取DNA、检测DNA浓度、PCR扩增、检测片段大小、Illumin
22、a MiSeq/Novaseq高通量测序的基本实验流程对微生物进行高通量测序.在97%的相似水平下对所有序列进行OTU划分.基于OTU得到分析结果,采用对样本序列进行随机抽平的方法,计算Shannon来反映群落的物种丰度.2.2制革污泥胶体的提取及稳定性试验污泥胶体的提取:称取一定质量的污泥,并以1 100(g mL)的比例与超纯水混合,超声分散1 h后静置 7 h.沉降结束后用虹吸法提取胶体悬浮液,将提取的悬浮液通入氮气存放于玻璃试剂瓶中并放置在-4 冰箱中避光保存备用.胶体浓度根据一定体积的悬浮液烘干的质量计算获得(孙慧敏等,2012).污泥胶体携带Cr含量的测定:将提取的污泥胶体悬浮液分
23、成两份,其中一份按照 水质金属总量的消解微波消解法(HJ687-2013)消解,代表污泥胶体悬浮液的总铬浓度;另一份过0.22 m滤膜,滤液中的铬浓度代表溶解态的铬浓度.使用ICP-OES测定消解液和滤液中的铬浓度,计算差值可求出污泥胶体态铬的含量(张文杰等,2020).图1污泥堆场采样点Fig.1Sampling sites in the tanning sludge yard2463 期徐铁兵等:制革污泥堆场中含Cr污泥胶体在不同pH和离子强度条件下稳定性及迁移行为研究通过污泥胶体吸光度的方法(紫外可见分光光度计,TU-1900,普析,中国)来测定污泥胶体在不同酸碱性条件下及不同电解质溶液
24、中的稳定性.悬浮液中污泥胶体的浓度为100 mg L-1.首先使用0.1 mol L-1或0.01 mol L-1的HCl和NaOH溶液将稀释后的污泥胶体悬浮液pH值调至目标值(4、7、10),水浴超声30 min使其充分分散,然后加入一定体积的0、5、50和200 mmol L-1 NaCl或 CaCl2溶液并将其混合均匀,快速取一定量混合悬浮液加入比色皿中,测定胶体悬浮液1.5 h内的吸光度.测定波长为600 nm,测定时间间隔为2 min.绘制A/A0随时间变化的曲线,其中,A为每一时刻下胶体溶液的吸光度,A0为起始时刻下胶体溶液的吸光度(Yang et al.,2016).2.3制革污
25、泥胶体迁移实验本研究采用粒径425600 m的石英砂来模拟环境多孔介质.使用HCl溶液去除石英砂表面杂质,然后用超纯水反复清洗,直至24 h内浸泡石英砂的上清液电导率保持在2 S cm-1以下.处理完成后将石英砂于105 下烘干,保存备用(Chen et al.,2017).柱迁移实验所用填充柱为不锈钢柱(内径2.6 cm,高度12.6 cm),实验中保持不锈钢柱垂直放置,实验中液体的流动方向为下进上出.采用湿法填装的方法自下而上均匀地填充石英砂,控制砂柱容重为1.461.52 g cm-3.为防止石英砂颗粒进入进水口和出水口,在柱子上下两端放置80目的不锈钢网膜,同时也起到分散水流的作用.设
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