双功能气凝胶吸附-降解协同处理染料废水_王文涛.pdf
《双功能气凝胶吸附-降解协同处理染料废水_王文涛.pdf》由会员分享,可在线阅读,更多相关《双功能气凝胶吸附-降解协同处理染料废水_王文涛.pdf(9页珍藏版)》请在咨信网上搜索。
1、研究论文 Article *E-mail:; Received January 12,2023;published February 27,2023.Supporting information for this article is available free of charge via the Internet at http:/sioc-.Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Nos.22178324,21908201),Zhejiang Provincial Natural Scie
2、nce Foundation(No.LY21B060011)and China Postdoctoral Science Foundation(No.2020M671793).国家自然科学基金(Nos.22178324,21908201)、浙江省自然科学基金(No.LY21B060011)和中国博士后科学基金(No.2020M671793)资助.222 http:/sioc- 2023 Shanghai Institute of Organic Chemistry,Chinese Academy of Sciences Acta Chim.Sinica 2023,81,222230 化 学 学
3、 报 化 学 学 报 ACTA CHIMICA SINICA 双功能气凝胶吸附-降解协同处理染料废水 王文涛*,a 赖欣婷a 闫士全a 朱雷a 姚玉元a 丁黎明*,b(a浙江理工大学 材料科学与工程学院 杭州 310018)(b国家纳米科学中心 北京 100190)摘要摘要 针对吸附法处理染料废水易产生二次污染和基于过一硫酸氢盐(PMS)的高级氧化技术降解有机污染物易受水体复杂成分影响的问题,设计构筑具有吸附和活化 PMS 功能的铁掺杂纤维素纳米纤维/还原氧化石墨烯气凝胶(CNFs/RGO/Fe)用于吸附-降解协同处理染料废水.CNFs/RGO/Fe 对阳离子染料具有良好的选择性吸附功能,其对
4、亚甲基蓝(MB)、罗丹明 B(RhB)和结晶紫(CV)的最大吸附容量分别高达 655.1 mg/g、696.5 mg/g 和 962.1 mg/g,吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型.将吸附染料的CNFs/RGO/Fe置于PMS溶液中,可以促进PMS活化产生大量OH,实现对吸附质的降解和气凝胶的再生.经 5 次吸附-降解循环后,CNFs/RGO/Fe 对染料去除率仍保持在 75%以上,表现出良好的重复使用性.本研究有望为去除复杂水体中有机污染物提供新思路.关键词关键词 吸附;降解;气凝胶;高级氧化技术;染料废水 Synergistic Treatment of Dye Wa
5、stewater by the Adsorption-Degradation of a Synergistic Treatment of Dye Wastewater by the Adsorption-Degradation of a Bifunctional Aerogel Bifunctional Aerogel Wang,Wentao*,a Lai,Xintinga Yan,Shiquana Zhu,Leia Yao,Yuyuana Ding,Liming*,b(a School of Materials Science and Engineering,Zhejiang Sci-Tec
6、h University,Hangzhou 310018,China)(b National Center for Nanoscience and Technology,Beijing 100190,China)Abstract Dye wastewater with high toxicity and poor biodegradability poses a considerable threat to human health and the ecosystem.Although the adsorption effectively removes organic pollutants
7、from wastewater,the pollutants are merely trans-ferred from liquid phase to solid adsorbents.Destroying the adsorbed pollutants and regenerating adsorbents require addi-tional treatments,which may cause secondary harm to the environment.In addition to the removal of organic pollutants by adsorption,
8、the pollutants can be oxidatively degraded by oxidative radicals that are generated in peroxymonosulfate(PMS)-based advanced oxidation technology.However,the degradation efficiency of organic pollutants treated by advanced oxidation technology may be affected by complex components of dye wastewater.
9、Herein,Fe-doped cellulose nano-fiber/reduced graphene oxide aerogel(CNFs/RGO/Fe)was prepared and served as both adsorbent and catalyst in advanced oxidation process for dyes wastewater treatment.The morphology and chemical composition of the composite aerogel were characterized by scanning electron
10、microscopy(SEM),X-ray diffraction(XRD),and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS).It was proved that CNFs/RGO/Fe possessed layered porous structures,which are beneficial for the transport,diffu-sion,and adsorption of pollutants.The uniform loading of Fe0 and Fe3O4 particles on the aerogel skeleton co
11、ntributed to the efficient activation of PMS.The results of the adsorption experiment showed that the CNFs/RGO/Fe exhibited excellent se-lective adsorption for cationic dyes.The maximum adsorption capacity of methylene blue(MB),rhodamine B(RhB),and crystal violet(CV)on CNFs/RGO/Fe were 655.1 mg/g,69
12、6.5 mg/g,and 962.1 mg/g,respectively.The pseudo-second-order kinetic model and Langmuir isothermal model fitted well with the adsorption process of CNFs/RGO/Fe for cationic dyes.After adsorption,the CNFs/RGO/Fe was immersed in PMS solution separately to study the degradation performance for the adso
13、rbate.The results showed that CNFs/RGO/Fe could promote the activation of PMS to generate a large amount of OH,leading to the degradation of adsorbate and the regeneration of adsorbent.In addition,the synergistic adsorption-degradation process established by CNFs/RGO/Fe achieved over 75%removal of d
14、yes even after 5 cycles,indicating CNFs/RGO/Fe had good repeatability.The study on the synergistic treatment of dye wastewater by adsorption-degradation is expected to provide a new perspective for the removal of organic pollutants in complex water.Keywords adsorption;degradation;aerogel;advanced ox
15、idation technology;dye wastewater DOI:10.6023/A23010009 化化 学学 学学 报报 研究论文 Acta Chim.Sinica 2023,81,222230 2023 Shanghai Institute of Organic Chemistry,Chinese Academy of Sciences http:/sioc- 223 1 引言 染料废水通常具有毒性大、色度高、降解难等特点,是难处理的工业废水1-3,开发高效、环保的染料废水处理方法是水环境治理领域的重要研究方向.在众多染料废水处理方法中,吸附法因操作简单、成本低及应用范围广等优
16、点被认为是最经济有效的方法之一4-7.石墨烯气凝胶,具有大的比表面积、丰富的活性位点及易分离回收的特点8-9,在吸附处理染料废水方面表现出巨大的应用潜力.但仅由石墨烯组装而成的气凝胶力学强度较差,且石墨烯片层间易过度堆叠导致比表面积下 降10-11,从而影响吸附性能.针对上述问题,研究者们开发了不同改性石墨烯气凝胶用于染料吸附,如制备再生纤维素/氧化石墨烯复合气凝胶12、聚乙烯醇/氧化石墨烯复合气凝胶13等增强气凝胶力学强度的同时减少石墨烯片层间的堆叠,从而有效提高处理染料废水的性能.然而,以上改性石墨烯气凝胶用于染料废水处理仅是将污染物从液相转移至固相,去除被吸附污染物和吸附剂再生仍需进一步
17、处理,容易造成二次污染.基于过一硫酸氢盐(PMS)的高级氧化技术可产生强氧化性自由基(SO4、OH 等)使难降解有机污染物氧化分解甚至完全矿化,是一种新型染料废水处理技 术14-16.该技术的关键是活化 PMS 使其产生强氧化性自由基.在众多活化 PMS 的方法中,非均相铁基催化剂,具有催化活性高、pH 适用范围广及重复使用性能好等优势17-18,是活化 PMS 的理想途径.Zhang 等19开发出 Fe0/Fe3O4/生物炭复合催化剂活化 PMS 产生OH 和SO4,用于亚甲基蓝(MB)的降解,反应 60 min 后去除率可达 99.9%,且在宽 pH(311)范围仍表现出高催化活性.Che
18、n等20制备了MnFe2O4磁性纳米颗粒用于促进PMS 活化产生 SO4快速降解罗丹明 B(RhB),20 min 内可达 99%的去除率,催化剂经 5 次使用后仍表现出良好的稳定性.Wang等21通过热解法制备了LiFePO4催化剂用于活化 PMS 产生OH,实现 MB 的降解,去除率可达95%以上.虽然上述非均相铁基催化剂活化 PMS 可以实现有机污染物的降解,但染料废水通常成分复杂,常含有大量杂质离子等,这会导致产生的自由基失活,从而影响降解效率.针对吸附法处理染料废水易产生二次污染和基于PMS 的高级氧化技术降解有机污染物易受水体复杂成分影响的问题,本工作设计构筑了一种具有吸附和活化P
19、MS 功能的铁掺杂纤维素纳米纤维(CNFs)/还原氧化石墨烯(RGO)复合气凝胶(CNFs/RGO/Fe)用于吸附-降解协同处理染料废水.利用 CNFs/RGO/Fe 吸附富集有机物特性实现有机污染物从染料废水中分离,进而将经吸附后的复合气凝胶置于 PMS 溶液中,利用其活化 PMS功能产生自由基实现吸附的有机污染物降解.本工作对CNFs/RGO/Fe 处理染料废水的吸附性能及机理、降解有机物性能及机理、重复使用性能等进行了研究,该吸附-降解协同处理染料废水的研究将为去除复杂水体中有机物提供新思路,对提升有机废水的治理效率具有重要意义.2 结果与讨论 2.1 CNFs/RGO/Fe 的表征 图
20、 1(a)为 CNFs/RGO/Fe 气凝胶置于花瓣上的数码照片,从图中可以看出,花瓣可牢固支撑气凝胶而不发生弯曲变形,表明CNFs/RGO/Fe具有轻质特性,计算其密度为 13.15 mg/cm3.从扫描电子显微镜(SEM)照片可以看出,气凝胶由层状多孔结构组成(图 1(b),金属纳米颗粒均匀分布在 CNFs/RGO 复合片层上(图 1(c).CNFs/RGO/Fe 的元素映射图(图 1(d)1(f)显示,气凝胶中 C、O、Fe 元素分布比较均匀.通过电感耦合等离 图图 1 CNFs/RGO/Fe 气凝胶的(a)数码照片;(b,c)SEM 图和(df)元素映射图 Figure 1 (a)Di
21、gital photo,(b,c)SEM images and(df)element mappings of CNFs/RGO/Fe aerogel 化化 学学 学学 报报 研究论文 224 http:/sioc- 2023 Shanghai Institute of Organic Chemistry,Chinese Academy of Sciences Acta Chim.Sinica 2023,81,222230 子体发射光谱仪(ICP-OES)测试得出CNFs/RGO/Fe气凝胶中 Fe 的质量分数为 19.5%.图 2(a)为不同气凝胶的压缩应力-应变曲线,由图可知,CNFs/RG
22、O/Fe 气凝胶被压缩至应变为 70%时,应力为 16.4 kPa,明显高于 CNFs、RGO 气凝胶.这是由于引入 CNFs 和 Fe 后,促进了 RGO 凝胶化,从而使复合材料机械强度提高.图2(b)为制备的CNFs/RGO/Fe的X射线衍射(XRD)图,从图中可以看出,CNFs/RGO/Fe 在222.71处出现较宽的 C(002)晶面衍射峰,对应片层间距为 0.39 nm22.位于 30.10、35.42、43.14、57.38和 62.51处出现的衍射峰与 Fe3O4(JCPDS No.19-0629)相匹配,分别对应于 Fe3O4的(220)、(311)、(400)、(511)和(
23、440)晶面23,表明CNFs/RGO/Fe中含有Fe3O4.此外,CNFs/RGO/Fe 在 2 为 45.78、53.38和 78.87处出现微弱的衍射峰,可分别对应于 Fe(JCPDS No.88-2324)的(111)、(200)和(220)晶面24,表明 CNFs/RGO/Fe 中还含有少量 Fe0.采 用X射 线 光 电 子 能 谱(XPS)进 一 步 对CNFs/RGO/Fe 的化学组成及其存在形式进行表征.从其 XPS 全谱图可知(图 2(c),CNFs/RGO/Fe 中主要含有C、O、Fe 元素.图 2(d)为 Fe 2p 的高分辨 XPS 谱图,由图可知,在结合能为709.
24、3 eV和722.9 eV处分别出现了对应于 Fe 2p3/2和 Fe 2p1/2的特征峰25.将 Fe 2p 峰的XPS 进行分峰拟合为 Fe0(706.5 eV)、Fe2+(722.5 eV 和709.1 eV)、Fe3+(725.5 eV 和 712.4 eV)和卫星峰(717.8 eV和731.4 eV),表明CNFs/RGO/Fe中Fe元素以Fe0、Fe2+、Fe3+的形式存在.2.2 CNFs/RGO/Fe 的吸附性能 图 3(a)为不同气凝胶对 MB 的吸附去除曲线,由图可知,CNFs、RGO、CNFs/RGO 和 CNFs/RGO/Fe 气凝胶与 MB 反应 60 min 后,
25、去除率分别为 72.6%、96.4%、98.8%和 97.1%.结果表明,CNFs 和 RGO 复合有利于MB 吸附,但引入少量 Fe 后,吸附性能轻微下降.这可能是由于CNFs增大了RGO的片层间距,使复合后气凝胶比表面积提高,从而提升了对 MB 的吸附能力,而Fe2+会占据气凝胶表面部分吸附位点(如羧基、羟基),因此引入Fe后吸附性能有略微下降.图3(b)为吸附剂用量对吸附性能的影响,从图中可以看出 MB 去除率随着CNFs/RGO/Fe 用量的增大而增大,当 CNFs/RGO/Fe 用量增大到 1 g/L 后,继续增大其用量对 MB 去除率无明显提升.从温度变化对CNFs/RGO/Fe吸
- 配套讲稿:
如PPT文件的首页显示word图标,表示该PPT已包含配套word讲稿。双击word图标可打开word文档。
- 特殊限制:
部分文档作品中含有的国旗、国徽等图片,仅作为作品整体效果示例展示,禁止商用。设计者仅对作品中独创性部分享有著作权。
- 关 键 词:
- 功能 凝胶 吸附 降解 协同 处理 染料 废水 王文涛
1、咨信平台为文档C2C交易模式,即用户上传的文档直接被用户下载,收益归上传人(含作者)所有;本站仅是提供信息存储空间和展示预览,仅对用户上传内容的表现方式做保护处理,对上载内容不做任何修改或编辑。所展示的作品文档包括内容和图片全部来源于网络用户和作者上传投稿,我们不确定上传用户享有完全著作权,根据《信息网络传播权保护条例》,如果侵犯了您的版权、权益或隐私,请联系我们,核实后会尽快下架及时删除,并可随时和客服了解处理情况,尊重保护知识产权我们共同努力。
2、文档的总页数、文档格式和文档大小以系统显示为准(内容中显示的页数不一定正确),网站客服只以系统显示的页数、文件格式、文档大小作为仲裁依据,平台无法对文档的真实性、完整性、权威性、准确性、专业性及其观点立场做任何保证或承诺,下载前须认真查看,确认无误后再购买,务必慎重购买;若有违法违纪将进行移交司法处理,若涉侵权平台将进行基本处罚并下架。
3、本站所有内容均由用户上传,付费前请自行鉴别,如您付费,意味着您已接受本站规则且自行承担风险,本站不进行额外附加服务,虚拟产品一经售出概不退款(未进行购买下载可退充值款),文档一经付费(服务费)、不意味着购买了该文档的版权,仅供个人/单位学习、研究之用,不得用于商业用途,未经授权,严禁复制、发行、汇编、翻译或者网络传播等,侵权必究。
4、如你看到网页展示的文档有www.zixin.com.cn水印,是因预览和防盗链等技术需要对页面进行转换压缩成图而已,我们并不对上传的文档进行任何编辑或修改,文档下载后都不会有水印标识(原文档上传前个别存留的除外),下载后原文更清晰;试题试卷类文档,如果标题没有明确说明有答案则都视为没有答案,请知晓;PPT和DOC文档可被视为“模板”,允许上传人保留章节、目录结构的情况下删减部份的内容;PDF文档不管是原文档转换或图片扫描而得,本站不作要求视为允许,下载前自行私信或留言给上传者【自信****多点】。
5、本文档所展示的图片、画像、字体、音乐的版权可能需版权方额外授权,请谨慎使用;网站提供的党政主题相关内容(国旗、国徽、党徽--等)目的在于配合国家政策宣传,仅限个人学习分享使用,禁止用于任何广告和商用目的。
6、文档遇到问题,请及时私信或留言给本站上传会员【自信****多点】,需本站解决可联系【 微信客服】、【 QQ客服】,若有其他问题请点击或扫码反馈【 服务填表】;文档侵犯商业秘密、侵犯著作权、侵犯人身权等,请点击“【 版权申诉】”(推荐),意见反馈和侵权处理邮箱:1219186828@qq.com;也可以拔打客服电话:4008-655-100;投诉/维权电话:4009-655-100。