水泥混凝土中MgO来源与作用的研究进展.pdf
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1、 1 2 8 材料导报 : 综述篇 2 0 1 0年 6月( 上) 第 2 4卷第 6期 水泥混凝土 中 Mg O来源与作用的研究进展 钱觉时 , 别安涛 , 李昕成 ( 1 重庆大学材料科学与工程学院, 重庆 4 0 0 0 4 5 ; 2 英国剑桥大学工程系, 剑桥; 3 云南建工混凝土有限公司, 昆明 6 5 0 0 1 1 ) 摘要 分析了混凝土中Mg O的来源与形态, 比较了不同条件下方镁石的水化动力学, 讨论了方镁石在混凝土 中的膨胀性能及其影响因素。分析认为方镁石水化动力学可以从理论上解释氧化镁混凝土的膨胀性能, 可用于评价 氧化镁混凝土的安定性和预测氧化铁混凝土的变形。采用不同
2、方法得出的方铁石水化动力学方程差别很 大, 有必要 对外掺轻烧氧化镁在水泥体系中的水化动力学进行研究。 关键词 Mg ( ) 方镁石水化动力学膨胀 Re v i e w o f Ef f e c t a nd Di f f e r e nt S o u r c e s o f M g O i n Co nc r e t e QI AN J u e s h i , B I E An t a o ,L I Xi n c h e n g , 。 ( 1 Co l l e g e o f Ma t e r i a l S c i e n c e a n d En g i n e e r i n g,C
3、h o n g q i n g Un i v e r s i t y,Ch o n g q i n g 4 0 0 0 4 5; 2 De p a r t me n t o f En g i n e e r i n g,Ca mb r i d g e Un i v e r s i t y ,Ca mb r i d g e CB 2 1 PZ; 3 Yu n n a n C o n s t r u c t io n Co n c r e t e Co I t d。Ku n m i n g 6 5 0 0 1 1 ) Ab s t r a c t Th e d i f f e r e n t t
4、y p e s o f Mg O p r e s e n t e d i n c o n c r e t e f r o m c e me n t c l i n k e r ,P FA a n d BF S,a n d o t h e r Mg O a d d e d i n c o n c r e t e a r e a n a l y z e d Hy d r a t i o n k i n e t i c s o f p e r i c l a s e i n d i f f e r e n t c o n d i t i o n s a r e c o mp a r e d Th e
5、 i n - f l u e n c e f a c t o r s f o r t h e p e r i c l a s e e x p a n s i o n a r e d i s c u s s e d Th e e x p a n s i o n o f Mg O i n c o n c r e t e c a n b e e x p l a i n e d b y t h e p e r i c l a s e h y d r a t i o n k i n e t i c s a n d i t i s a f f e c t e d b y p e r i c l a s e
6、 c o n t e n t ,p e r i c l a s e r e a c t i v i t y,c u r i n g t e mp e r a t u r e s ,p H v a l u e a n d t h e p r e s e n c e o f p f a Th e n e c e s s i t y o f t h e s t u d y o n s o u n d n e s s a s s e s s me n t o f Mg O i s p r o p o s e d Ke y wo r d s Mg O,p e r i c l a s e ,h y d r
7、 a t i o n k i n e t i c s ,e x p a n s i o n 0 引言 1 水泥混凝土中Mg O的来源与存在形态 Mg O并不是水泥混凝土中一种必不可少的成 分, 但是 会不可避免地存在于水泥混凝土之 内。Mg O在水泥混凝土 内有多种不 同的存在形态, 其中对 水泥混凝土性能影响最 大、 研究最广泛的是以方镁石晶体存在的 Mg O。一直以来 , 以方镁石晶体存在的 Mg O都被视为对水泥混凝土有不利影 响。这是因为方镁石在常温下的水化非常缓慢 , 水化过程伴 随着显著的体积膨胀, 这种延迟膨胀性是导致水泥混凝土安 定性不 良的一个重要因素。然而这种延迟膨胀性也并
8、不总 是有害处 , 1 9 7 3 年我国修建 白山重力坝时采用了内含 Mg O 较高的水泥 , 这不仅没有造成混凝土的安定性不 良, 反而是 方镁石特有的延迟膨胀补偿 了大坝混凝土后期的降温收缩 , 取得了意想不到的效果。 自此人们认识到如果 能对方镁石 的延迟膨胀性进行有效控制 , 从而利用这种延迟膨胀性来补 偿混凝土的后期收缩将具有独一无二的优势。 本文重点分析了水泥熟料中 Mg O的含量与存 在形态 , 介绍了粉煤灰 、 矿渣中所含 Mg O以及混凝土 中外掺轻烧氧 化镁, 比较了不同条件下方镁石的水化动力学, 并归纳 了影 响 Mg O混凝土膨胀的因素 , 提出了需要进一步研究 Mg
9、 O安 定性评价的方法。 水泥混凝土中存在的 Mg O主要来 自水泥熟料、 水 泥混 合材和混凝土掺合料 以及外掺的氧化镁 。不同来源的 Mg O 在水泥混凝土中的存在形态和含量各不相同, 因此对水泥混 凝土性能的影响也各异。 1 1 水泥熟料中 Mg O的含量与存在形态 水泥熟料是构成普通混凝土胶凝材料的主要组分, 对混 凝土的性能有决定性 的影响。水泥熟料的主要成分为 C a O, 含量一般为 6 2 6 7 , 但 同时不可避免地含有 Mg O。这 是因为 Mg与 C a是同族元素 , 两种离子 的物理化学性质类 似 , 彼此之间极易相互取代形成固溶体 , 在 自然界存在 的钙 盐一般伴
10、生着镁盐。Mg O的存在对水泥熟料的烧成性能和 烧成后的性能都有影响_ 1 。 。 图 1 和图 2 分别是 C a O - Mg OA l O 。 一 S i O 。 的四元系统相 图 3 与 C a O- Al O 。 一 S i O 的三元 系统相图。通过 比较分析可 以发现 : Mg O含量在 5 以内, C 。 S 、 C 2 S和 C 3 A初晶区的范 围与无 Mg O的情况变化不大, 表明 Mg O含量在 5 以下不 影响水泥矿物 的形成。在 C a O - Mg O - A 1 0 。 一 S i O 四元 系统 相图中 , 液相和 C 。 S 、 C S 、 C 。 A与 M
11、g O平衡共存 的无变量 点的温度为 1 3 8 0 。 C, 其液相化 学组成 为 Mg O 5 5 、 C a O 钱觉时: 男, 1 9 6 2年生, 博士生导师, 教授, 主要研究方 向为新型建筑材料、 混凝土力学行为和固体废 弃物资源化Te l : 0 2 3 6 5 1 2 6 1 0 9 E - ma i l : q i a n j u e s h i 1 2 6 c o rn 水泥混凝土中 Mg O来源与作用的研 究进展 钱觉时等 1 2 9 5 3 0 、 A1 O。 3 4 0 和 S i O。 7 5 。在水泥熟料烧成过程 中, 与石灰石伴生的菱镁 矿或白云石会先于石灰石
12、分解 , 当 温度升高至水泥烧成阶段时 , Mg O以 5 5 左右的比例溶解 于液相 ( 一般的液相 占水泥熟料总量的 3 O 左右) , 未溶解的 Mg O 以方镁 石 晶体 存在 或 者 以固溶 体存 在 于水 泥矿 物 ( C 2 S 、 A、 C 4 AF ) 中。随着反应的进行, 溶于液相的 Mg O会 部分进入生成的 C 。 s形成 固溶体。有人利用电子探针显微 分析发现 , 熟料中各相 Mg O含量的近似值如下_ 5 : 硅酸三钙 ( 1 3 o 2 ) 、 硅 酸二 钙 ( 0 6 0 2 ) 、 铝 酸 三 钙 ( 2 0 o 5 ) 、 铁铝酸四钙( 4 5 0 5 )
13、。 S i l l i ma n i t e, S a p p h i r e, C1 一 CI i n 0 e n s t a t i t e An An o r t hi t e , Di Di o p s i d e , t eMe r - Me r v i n i t e C a O Mg O 图 1 C a O - Mg O - A I 2 0 3 一 S i O z 的四元系统相 图 F i g 1 P h a s e d i a g r a m f o r C a O- Mg O - Al 2 Oa S i 02 s y s t e m 5 0 ) C a O C A C A,
14、CA CA CA A1 0 ( 2 7 5 0 ) 1 6 0 0 1 7 6 2 1 8 3 0 2 0 4 5 图 2 Ca O - A I 2 03 - S i O 2的三元系统相图 Fi g 2 Ph a s e d i a g r a m f o r Ca O- Al 2 O S i 02 s y s t e m 烧成结束后 , 在熟料冷却过程中溶于液相 的 Mg O会部 分析晶, 来不及析 晶的 Mg O被 固化 在水泥 的玻璃 体之 中。 进入水泥矿物中的 Mg O与固化在玻璃体中的 Mg O一般为 水泥熟料质量的 2 左右_ 5 , 它们不具有膨胀性能。 1 2 粉煤灰、 矿渣
15、 中 Mg O的含量与存在形态 粉煤灰 、 高炉矿渣是 目前应用最广泛同时 Mg O含量较 多的两种活性材料。这两 种活性材 料因来源和种 类不 同, Mg O的含量和存在形态也有很大差别 。Mc C a r t h y 等 分析 北美地区多种不同来源的粉煤灰的化学组成时发现, 低钙粉 煤灰 ( w( C a O ) 1 0 ) 中 Mg O 的平均含量为 1 3 , 中钙粉 煤灰( 1 0 叫( C a o) 2 0 ) 中 Mg O的平均含量为 5 1 。 粉煤灰 中 Mg O的含量随 C a O含量 的增加而增加 , 这是钙镁 在 自 然界形成固溶体的一种表现。笔者的研究表明 7 , M
16、g O 在粉煤灰中的存在形 态有方镁石 、 镁 黄长石 以及默硅镁钙 石 , 其 中方镁石含量占 Mg O含量的 1 z以上 。 高炉矿渣是高炉炼铁 过程产生的一种废渣 。与粉煤灰 相 比, 矿渣的生成温度更高 , 冷却速度更快 , 快冷过程 中溶于 液相的 Mg O来不及析 晶, 被固化在玻璃体之 中。矿渣化学 成分与铁矿石来源有关 , 一般矿渣 中 Mg O含量在 3 0 3 1 1 4 8 之间口 , 矿渣 中的 Mg O 含量高于粉煤灰 中的 Mg O 含量, 但是矿渣几乎不含有方镁石 。 1 3 外掺氧化镁 外掺氧化镁是指在普通水泥或者混凝土中掺加 的活性 氧化镁。在我国 , 氧化镁
17、混凝土 自 2 O世纪 8 0年代就已经在 近 3 0座大坝混凝土 中应用_ 8 , 用于补偿 大坝混凝土后期的 降温收缩防止开裂 ; 在 国外 , 近年来有人研 发了一种活性氧 化镁水泥_ g 。外掺氧化镁主要通过菱镁矿煅烧制得, Mg O 含量在 9 0 以上 , Mg O主要以方镁石 晶体存在。与水泥熟 料和一般掺合料中方镁石不同的是 , 外掺氧化镁膨胀剂 中方 镁石的生成温度比较低, 一般在 1 2 0 0 以下 , 生成的方镁石 活性较高 , 反应较快 , 膨胀的稳定 时间相 比水泥熟料 中的方 镁石要早 。文献E l l , 1 2 的研究 表明, 水泥熟料 中的方镁石 在常温下水
18、化 2 O 年后还存在一定 的膨胀变形 , 而外掺的轻 烧氧化镁一般在 1年后膨胀就已经趋于稳定 。 2 方镁石的水化动力学 方镁 石 水 化 生 成 水 镁 石 固 相 体 积 增 大 为 原 来 的 2 1 2 6 1 , 这是氧化镁膨胀剂产生膨胀的理论基础 , 方镁石 的水化是一个复杂的过程 1 , 其速度决定了氧化镁混凝土的 膨胀性能 , 与方镁石的生成条件有很大关系。一般把烧成温 度低于 1 2 0 0 C的方镁石称为轻烧氧化镁 , 把水泥熟料中含有 的方镁石称为内含 氧化镁。 目前 已有学者对轻烧氧化镁 的 水化动力学进行了研究 , 翟学 良等 1 5 , 1 6 的研究结果表 明
19、轻烧 氧化镁在纯水中的水化符合简单的级数反应 , 其动力学方程 式为 : 一 I n ( 1 -a) =k t ( 1 ) 式中: a 为方镁石的水化率 , k为水化反应速率常数 , t 为水化 时间。氧化镁 的反应速率常数符合阿伦尼乌斯公式 : k A e 鲁 ( 2 ) 式 中: A 为指前 因子 , R 为摩尔气体常量 , T为热力学温度, E 为表观活化能。 楼宗汉等 1 对水泥熟料 中内含方镁石 的水化动力学进 行了研究 , 结果表明水泥熟料 中方镁石的水化反应动力学方 程为: l 一 -耋 _口 一 ( 1 一 n ) 3 = ( 3 ) 式中: a为方镁石的水化率 , k为水化反
20、应速率常数 , t 为水化 时间。方镁石在水泥 中的反应速率常数同样符合 阿伦尼乌 1 3 0 材料导报 : 综述篇 2 0 1 0年 6月( 上) 第 2 4卷第 6期 斯公式。 两种情况下方镁石的水化反应动力学方程存在明显 的 差异, 这与方镁石本身的性质和试验的方法有关。翟学 良等 采用的是轻烧氧化镁直接与纯水进行反应, 而在水泥混凝土 中情况要更复杂。楼宗汉等研究的是水泥熟料 内含方镁石, 这种方镁石生成温度高, 水化活性低 , 并且会部分被水泥矿 物包裹 , 方镁石的水化受水泥水化的影响。采用这种方法进 行测试 , 直接反映了水泥中内含氧化镁的水化。外掺轻烧氧 化镁与水泥中内含氧化镁
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